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論文

Cold sintering of whitlockite-based phosphate ceramics for ALPS carbonate slurry waste immobilization

Gubarevich, A.*; 久保 遼太郎*; 有阪 真; 大杉 武史; 吉田 克己*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 63(6), p.667 - 676, 2026/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:46.18(Nuclear Science & Technology)

多核種除去設備(ALPS)で発生する炭酸塩スラリー廃棄物を固定化・固化するため、これらの廃棄物をリン酸カルシウムおよびリン酸マグネシウム相に変換する化学変換プロセスと続いてそれらを緻密化する新しい低温焼結プレス(CSP)技術の導入について検討した。炭酸カルシウム-マグネシウムスラリーの模擬物をリン酸処理してリン酸カルシウムおよびリン酸マグネシウムを合成し、CSPを用いて300-500$$^{circ}$$Cで焼結した。カルシウムとマグネシウムの比率、ストロンチウムの取り込み、および塩化ナトリウムの添加が相組成およびCSPの緻密化に及ぼす影響を調査した。バルクサンプルを作製し、X線回折、走査型電子顕微鏡、エネルギー分散型X線分光法、およびアルキメデス法を用いて特性評価を行った。これらの結果から、(1)化学変換プロセスによってウィットロカイトとニューベライトが形成され、カルシウムとマグネシウムの比率によってこれらの相の相対的な割合が決定されること、(2)ストロンチウムはウィットロカイトの結晶構造に効果的に組み込まれ、ニューベライトは脱水促進プロセスによって緻密化を促進すること、(3)塩化ナトリウムは化学変換に影響を与えず、最終的な固体生成物には含まれないことがわかった。これらの結果は、炭酸カルシウム-マグネシウムスラリーをウィットロカイト系リン酸塩セラミックスに直接変換し、その後CSPを行うことで安定した固化が可能になることを示しており、この方法がALPS炭酸塩スラリー廃棄物の管理に有望であることを示している。

口頭

Cuドープによる$$beta$$-FeSi$$_{2}$$ナノ結晶の赤外発光増強

平田 智昭*; 香川 成矢*; 永露 友宏*; 柴原 幸平*; 岩本 遼太郎*; 川久保 雄基*; 野口 雄也*; 水城 達也*; 鳴海 一雅; 境 誠司; et al.

no journal, , 

半導体$$beta$$-FeSi$$_{2}$$は光通信の光源用レーザの材料として注目されているが、実用化には発光強度が不十分である。我々はこれまでに$$beta$$-FeSi$$_{2}$$ナノ結晶へのCuドープによる発光増強を確認している。本研究では、このCuドープ効果をフォトルミネッセンス(PL)測定およびフォトキャリアインジェクション(PCI)測定によって検討した。用いた試料はn-Si中に析出させた平均サイズ10nmの$$beta$$-FeSi$$_{2}$$ナノ結晶である。析出後、Cu蒸着と急速熱アニール(800$$^{circ}$$C)とでナノ結晶層にCuを拡散させた。Cu薄膜成膜後、800$$^{circ}$$Cで5.5時間アニールしたCuドープ試料と2時間アニールしたノンドープ試料のPLスペクトルの比較により、Cuドープによって固有発光(Aバンド)、不純物発光(Cバンド)ともに発光増強を確認した。また、同じノンドープ試料においてもアニール時間の延長によってPL強度は増強した。しかし、同時間程度アニールしたノンドープ試料とCuドープ試料を比較しても、発光強度は増強した。以上のことから、Cuドープによる純粋な増強効果があることを見出した。また、同時間程度アニールを行ったノンドープ試料と比較したCuドープ試料のA及びCバンドのPL増強率は、総アニール時間5.5時間のときにいずれの試料においても両バンドで最大となり、Aバンドは2.1倍、Cバンドは5.7倍に増強した。さらにアニール時間を増加させると、PL増強率は減少した。これらの結果を基に、発光増強へのCuドープ効果について考察する。

口頭

RBSによる$$beta$$-FeSi$$_{2}$$のCu拡散挙動の検討

野口 雄也*; 水城 達也*; 川久保 雄基*; 平田 智昭*; 香川 成矢*; 永露 友宏*; 岩本 遼太郎*; 柴原 幸平*; 鳴海 一雅; 前田 佳均

no journal, , 

半導体$$beta$$-FeSi$$_{2}$$は、石英系光ファイバの伝搬損失が最小となる波長1.55$$mu$$mで固有発光が観測されているため、光通信の光源に用いられている分布帰還レーザの活性層の材料として注目されている。しかし、実用化には発光強度が不十分である。我々はこれまでに$$beta$$-FeSi$$_{2}$$多結晶薄膜及びナノ結晶にCuを蒸着後、熱処理することで発光増強することを確認している。本研究では、ラザフォード後方散乱(RBS)法を用いて$$beta$$-FeSi$$_{2}$$多結晶薄膜及びナノ結晶へのCu原子の拡散挙動を拡散距離と拡散係数から検討した。$$beta$$-FeSi$$_{2}$$多結晶薄膜及びナノ結晶試料は、イオンビーム合成法を用いてCZ-Si(100)基板中に$$beta$$-FeSi$$_{2}$$を析出させて作製した。その後、試料表面にCu薄膜を蒸着して800$$^{circ}$$Cで2-10時間熱処理した。熱処理前後のRBSスペクトルの変化から、Cu原子がSi基板側へ、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$の膜厚55.3nmよりも深くまで拡散していることを見出した。$$beta$$-FeSi$$_{2}$$/Cu/Siを熱処理すると、Cu原子は$$beta$$-FeSi$$_{2}$$同士の結晶粒界やSi基板との界面に偏析し、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$粒内にも微量に存在することが報告されていることから、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$粒内にCu原子がドープされていることがわかった。さらに、RBSスペクトルの解析から得られた多結晶薄膜試料及びナノ結晶試料中のCuの拡散係数は、Si中のCuの拡散係数よりも9桁程度小さくなった。これは、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$中のCuの拡散係数が非常に小さいためであると考えられる。

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