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Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H$$_{2}$$ purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI $$rightarrow$$ H$$_{2}$$ + I$$_{2}$$), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ or silica, and the top silica layer that is H$$_{2}$$ selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity but lower H$$_{2}$$ permeance with compared with the membrane using a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H$$_{2}$$ on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.


Observation of longitudinal magnetic fluctuations at a first-order ferromagnetic quantum phase transition in UGe$$_2$$

野間 雄一郎*; 小手川 恒*; 久保 徹郎*; 藤 秀樹*; 播磨 尚朝*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*; 伊藤 公平*; 仲村 愛*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.073707_1 - 073707_5, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Multidisciplinary)

Ferromagnetic fluctuation relevant to the pressure-induced superconductivity in UGe$$_2$$ is investigated by means of NMR spectroscopy. Longitudinal magnetic fluctuations were observed in the spin-echo decay rate near the ferromagnetic critical point where superconductivity takes place. This result strongly suggests that superconductivity in ferromagnets is universally mediated by anisotropic magnetic fluctuations.


Development of a membrane reactor with a closed-end silica membrane for nuclear-heated hydrogen production

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰

Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.53(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.


Meteorological aspects of gamma-ray glows in winter thunderstorms

和田 有希*; 榎戸 輝揚*; 久保 守*; 中澤 知洋*; 篠田 太郎*; 米徳 大輔*; 澤野 達哉*; 湯浅 孝行*; 牛尾 知雄*; 佐藤 陽祐*; et al.

Geophysical Research Letters, 48(7), 11 Pages, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Geosciences, Multidisciplinary)



Status of LBE study and experimental plan at JAEA

斎藤 滋; Wan, T.*; 大久保 成彰; 大林 寛生; 渡辺 奈央; 大平 直也*; 木下 秀孝; 八巻 賢一*; 北 智士*; 吉元 秀光*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011041_1 - 011041_6, 2021/03



High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02



Corrosion property of container using hybrid material for thermal decomposition process of sulfuric acid

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 稲垣 嘉之; 久保 真治

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 5 Pages, 2020/08



Hydriodic iodide and iodine permeation characteristics of fluoropolymers as a lining material

田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.99(Chemistry, Physical)



Study of container using hybrid technique for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 岩月 仁; 栗木 良郎*; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00377_1 - 19-00377_11, 2020/06



Spallation and fragmentation cross sections for 168 MeV/nucleon $$^{136}$$Xe ions on proton, deuteron, and carbon targets

Sun, X. H.*; Wang, H.*; 大津 秀暁*; 櫻井 博儀*; Ahn, D. S.*; 合川 正幸*; 福田 直樹*; 磯部 忠昭*; 川上 駿介*; 小山 俊平*; et al.

Physical Review C, 101(6), p.064623_1 - 064623_12, 2020/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.19(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIビームファクトリーにて逆運動学法を使用し、核子当たり168MeVの陽子, 重陽子, 炭素イオン入射による$$^{136}$$Xeのスポレーションおよびフラグメンテーション反応からの同位体生成断面積を測定した。炭素イオンの場合は全運動エネルギーが高くなるため、質量数の小さな同位体の生成断面積が大きくなった。また、今回新たに測定されたデータを以前により高い入射エネルギーで測定されたデータと比較することで、同位体生成断面積の入射エネルギー依存性を調査した。さらに、測定データをPHITS, SPACS, EPAX, DEURACSの計算値と比較した。本研究で測定したデータは、理論計算の良いベンチマークになると考えられる。


Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.99(Chemistry, Physical)



Reliability improvements of corrosion-resistant equipment for thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:86.53(Nuclear Science & Technology)

原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。


How different is the core of $$^{25}$$F from $$^{24}$$O$$_{g.s.}$$ ?

Tang, T. L.*; 上坂 友洋*; 川瀬 頌一郎; Beaumel, D.*; 堂園 昌伯*; 藤井 俊彦*; 福田 直樹*; 福永 拓*; Galindo-Uribarri. A.*; Hwang, S. H.*; et al.

Physical Review Letters, 124(21), p.212502_1 - 212502_6, 2020/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:90.12(Physics, Multidisciplinary)

中性子過剰核$$^{25}$$Fの構造が($$p,2p$$)反応で調査した。$$pi 0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子は1.0$$pm$$0.3と大きいが、一方で残留核である$$^{24}$$Oが基底状態である割合は約35%,励起状態は約0.65%であることが明らかになった。この結果は、$$^{25}$$Fのコア核$$^{24}$$Oは基底状態とは大きく異なり、$$^{24}$$Oの$$0d_{5/2}$$軌道に陽子がひとつ加わることで$$^{24}$$Oと$$^{25}$$Fの中性子軌道が相当に変化していると推測される。これは酸素同位体ドリップライン異常のメカニズムである可能性がある。


Development of strength evaluation method of ceramic reactor for iodine-sulfur process and hydrogen production test in Japan Atomic Energy Agency

竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:91.19(Nuclear Science & Technology)




宮川 進*; 伊藤 登志政*; 岩堀 恵介*; 青山 喜彦*; 久保 亮佑*; 村田 慎治*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 梶原 堅太郎*

材料, 69(4), p.308 - 314, 2020/04



Current Status of R&D and PIE Program for ADS Material Development in JAEA

斎藤 滋; 大久保 成彰; 大林 寛生; Wan, T.; 菅原 隆徳; 佐々 敏信; 前川 藤夫

JPS Conference Proceedings (Internet), 28, p.071003_1 - 071003_6, 2020/02

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS: Accelerator-Driven Systems)の設計に必要な材料照射データベースを作成し、流動LBE中での照射効果について研究するため、J-PARCに陽子照射施設の建設を計画している。この照射施設では、鉛ビスマス共晶合金(LBE: Lead-Bismuth Eutectic)の核破砕ターゲットに250kWの陽子ビームを入射し、ADSの構造材候補材についてLBE流動下での照射試験を実施する。この照射施設を実現するために、様々な研究開発が行われている。LBEターゲットとターゲット台車の設計検討ついては概念設計を終えた。要素技術開発として大型のLBEループが製作され、本格運転へ向け準備中である。LBEループのための酸素濃度制御システムも開発された。遠隔操作によるターゲット交換試験も進捗している。照射試料の照射後試験フローは完成し、照射後試験技術について検討を進めている。その他、TEF-Tの実現に向けた現在の研究開発状況についても報告する。


Comparison of experimental and simulation results on catalytic HI decomposition in a silica-based ceramic membrane reactor

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.22(Chemistry, Physical)

In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.


Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.51(Chemistry, Physical)

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.


R&D status of hydrogen production test using IS process test facility made of industrial structural material in JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.22(Chemistry, Physical)

工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。


Development of container using plasma sprayed and laser treated material for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05


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