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井岡 郁夫; 岩月 仁; 栗木 良郎*; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00377_1 - 19-00377_11, 2020/06
熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模かつ経済性の高い水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究は、脆性材料であるセラミックスに代わり、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で腐食速度0.01mm/yと良好な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO
層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部、面取り部、曲面と容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。このことから、硫酸に耐食性を有し、容器形状に施工可能な表面改質手法の基本技術を確証した。
澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*
International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO
酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm
の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04
被引用回数：1 パーセンタイル：19.53(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、連続水素製造試験でのヨウ化水素溶液の安定的な送液技術を開発することで、水素製造時間を8時間から31時間に延伸することに成功した。また、セラミクス試験体の破壊試験データを用い、セラミックス構造体の強度推定式を作成することができた。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11
被引用回数：2 パーセンタイル：64.43(Chemistry, Physical)In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400
C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.
Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07
被引用回数：6 パーセンタイル：26.46(Chemistry, Physical)Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05
被引用回数：1 パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。
井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05
熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部,面取り部,曲面の容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04
被引用回数：5 パーセンタイル：32.7(Chemistry, Physical)The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.
-gas exposure at high temperatures武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03
今回、(1)810C、600分、(2)850C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅
線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、これらのISプロセスの研究開発について、連続水素製造試験及び機器開発の現状・成果について報告する。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。原子力機構はこれまでに、ガラス及びフッ素樹脂材料を用いた試験装置により、連続1週間、30NL/hの水素製造を達成した。その後、実用工業材料を用いた主要反応器を製作し、プロセス腐食環境における健全性を確認した。これらの結果を基に、実用工業材料を用いた、水素製造量100NL/h規模の試験設備を建造した。このうちグラスライニング鋼材は、容器、配管及びセンサー保護管等に用いられ、重要な材料の一つである。本報では、グラスライニング製熱電対保護管の信頼性向上に関する技術的要件を整理するとともに、品質向上確認として実施したガラス層のFEM応力解析、熱サイクル試験、曲げ荷重試験及び腐食試験について報告する。
野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治
Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09
被引用回数：2 パーセンタイル：76.36(Engineering, Chemical)熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。
西原 哲夫; Yan, X.; 橘 幸男; 柴田 大受; 大橋 弘史; 久保 真治; 稲葉 良知; 中川 繁昭; 後藤 実; 植田 祥平; et al.
JAEA-Technology 2018-004, 182 Pages, 2018/07
JAEA-Technology-2018-004.pdf:18.14MB
日本における高温ガス炉の研究開発は1960年代後半に開始した。原子力機構は国内メーカーと協力して、システム設計, 燃料, 黒鉛, 金属材料, 原子炉技術, 高温機器, 燃料・黒鉛の照射試験、高温熱利用技術等の研究開発を実施してきた。1990年に日本初の高温ガス炉である高温工学試験研究炉HTTRの建設を開始し、1998年に初臨界に達し、その後、様々な試験運転を行い、日本の高温ガス炉技術を確立するとともに、高温ガス炉が有する固有の安全性を実証してきた。本報告書では、高温ガス炉システムの設計例、日本が有する世界最高の高温ガス炉技術及びHTTRの建設、運転保守を通じて得られた知見、熱利用技術について紹介する。
上地 優; 小貫 薫; 久保 真治
Proceedings of 5th International Conference on Chemical and Biological Sciences (ICCBS 2018) (USB Flash Drive), p.51 - 54, 2018/03
熱化学法ISプロセスのHI分解反応環境における装置構造材料の耐食性を評価するため、実腐食環境を提供し内部に腐食試験片を設置できるHI分解反応器を製作し、候補耐食材料であるニッケル基合金(ハステロイC-276)製試験片を用いた腐食試験を実施した。HI分解反応が生じる実腐食環境はHIガスに水蒸気が同伴しないことが想定されるため、本研究では、ドライHIガスを用いてHI分解温度500Cにおける材料腐食速度データを取得した。腐食環境への暴露前後の試験片重量変化から腐食速度を算出したところ、HI分解触媒層内(0.75mm/y)では、触媒層外(0.52mm/y)に比して、腐食速度は増加することを明らかにした。この結果は、HI分解反応器の耐久性評価に反映できるものである。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治
Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12
被引用回数：9 パーセンタイル：0.22ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12
被引用回数：10 パーセンタイル：52.29(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い
-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。-アルミナに直接製膜した膜よりも-アルミナをコーティングした-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。
笠原 清司; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 42(19), p.13477 - 13485, 2017/05
被引用回数：23 パーセンタイル：19.04(Chemistry, Physical)日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの反応器を統合し全系を実用工業材料で製作した連続水素製造試験装置により2016年2月に10NL/h、8時間の水素製造を達成した。また、水素製造における熱効率向上を目指し、電解電気透析法(EED)に関する評価を行い、アノード側の硫酸精製の省略や、膜性能の向上により、大幅に必要熱量を低減できることを示した。本報では、これらのISプロセスの研究開発の現状・成果について報告する。
-permselective silica membrane for the separation of H from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur processMyagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*
International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03
被引用回数：12 パーセンタイル：44.63(Chemistry, Physical)A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450C within 5 min showed highest H permeance of the order of 10
mol Pa
m
s with a H/SF
selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400C during 8 h and its HI permeance was the order of 10
mol Pa m s. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400C.
-gas exposure at high temperatures武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012022_1 - 012022_4, 2017/02
被引用回数：0 パーセンタイル：100ゴルフクラブや、航空機用構造材料等に広く用いられているチタン合金は、表面を窒化処理することで硬さを飛躍的に増すことが知られているが、熱処理温度または時間によっては表面に形成された窒化層が負荷により簡単に剥離してしまい、実用性に欠く場合がある。そこでわれわれは2つの窒化条件、(1)810C 600minと(2) 850C 720minで処理した試料を準備し、その表面に形成された窒化層を、陽電子消滅線ドップラー広がり(DB)測定で評価した。窒素の拡散のみ考慮して評価すると0.05-0.1
mまで窒化されると予想されるが、DBによる評価では窒化によって導入される欠陥層は0.5mを超える領域まで達していることがわかった。
