Development of a membrane reactor with a closed-end silica membrane for nuclear-heated hydrogen production

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰

Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103772

Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.

Corrosion property of container using hybrid material for thermal decomposition process of sulfuric acid

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 稲垣 嘉之; 久保 真治

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 5 Pages, 2020/08

https://doi.org/10.1115/ICONE2020-16783

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO層が生成したためと考えられる。本技術による容器状構造体を試作した。本報では、容器状構造体の耐食性を向上するための実施した熱処理の結果と容器状構造体の耐食性評価方法について報告する。

Study of container using hybrid technique for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 岩月 仁; 栗木 良郎*; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00377_1 - 19-00377_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00377

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模かつ経済性の高い水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究は、脆性材料であるセラミックスに代わり、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で腐食速度0.01mm/yと良好な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部、面取り部、曲面と容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。このことから、硫酸に耐食性を有し、容器形状に施工可能な表面改質手法の基本技術を確証した。

Reliability improvements of corrosion-resistant equipment for thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2020.110573

原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。

自動車部品用転がり軸受ボールの内部残留応力評価

宮川 進*; 伊藤 登志政*; 岩堀 恵介*; 青山 喜彦*; 久保 亮佑*; 村田 慎治*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 梶原 堅太郎*

材料, 69(4), p.308 - 314, 2020/04

https://doi.org/10.2472/jsms.69.308

数GPaの高い接触応力が繰り返し加えられる転がり軸受のフレーキング部分で、ナイタール腐食液で白く見える白色組織が認識される場合がある。これまで、ボールの白色組織の研究は、内輪と外輪の白色組織の研究よりも少なかった。本研究では、ボールの白色組織によるフレーキングメカニズムの説明の一環として、SPring-8の高エネルギー白色X線(A法)と実験室X線測定装置(B法)を使用したボールの内部残留応力分布を調査した。前者は、B法に準拠した表面残留応力によって修正された。後者は、電解研磨の形で応力を解放することによって変更された。結果は、修正された残留応力分布がほぼ定性的に一致することを示した。

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.03.132

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

Development of container using plasma sprayed and laser treated material for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部,面取り部,曲面の容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。

Structure of nitride layer formed on titanium alloy surface by N-gas exposure at high temperatures

武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03

https://doi.org/10.7566/JPSCP.25.011023

今回、(1)810C、600分、(2)850C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。

Current R&D status of thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process in Japan Atomic Energy Agency, 2; Reliability improvements of corrosion-resistant equipment

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。原子力機構はこれまでに、ガラス及びフッ素樹脂材料を用いた試験装置により、連続1週間、30NL/hの水素製造を達成した。その後、実用工業材料を用いた主要反応器を製作し、プロセス腐食環境における健全性を確認した。これらの結果を基に、実用工業材料を用いた、水素製造量100NL/h規模の試験設備を建造した。このうちグラスライニング鋼材は、容器、配管及びセンサー保護管等に用いられ、重要な材料の一つである。本報では、グラスライニング製熱電対保護管の信頼性向上に関する技術的要件を整理するとともに、品質向上確認として実施したガラス層のFEM応力解析、熱サイクル試験、曲げ荷重試験及び腐食試験について報告する。

Excellent feature of Japanese HTGR technologies

西原 哲夫; Yan, X.; 橘 幸男; 柴田 大受; 大橋 弘史; 久保 真治; 稲葉 良知; 中川 繁昭; 後藤 実; 植田 祥平; et al.

JAEA-Technology 2018-004, 182 Pages, 2018/07

JAEA-Technology-2018-004.pdf:18.14MB

日本における高温ガス炉の研究開発は1960年代後半に開始した。原子力機構は国内メーカーと協力して、システム設計, 燃料, 黒鉛, 金属材料, 原子炉技術, 高温機器, 燃料・黒鉛の照射試験、高温熱利用技術等の研究開発を実施してきた。1990年に日本初の高温ガス炉である高温工学試験研究炉HTTRの建設を開始し、1998年に初臨界に達し、その後、様々な試験運転を行い、日本の高温ガス炉技術を確立するとともに、高温ガス炉が有する固有の安全性を実証してきた。本報告書では、高温ガス炉システムの設計例、日本が有する世界最高の高温ガス炉技術及びHTTRの建設、運転保守を通じて得られた知見、熱利用技術について紹介する。