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論文

熱化学水素製造法ISプロセスの研究開発の進展

久保 真治

日本エネルギー学会機関誌えねるみくす, 102(4), p.428 - 438, 2023/07

高温ガス炉は、安全性に優れる次世代の革新炉である。高温ガス炉より熱・蒸気・電気などを発生させ、これらを水素製造プロセスに与えることによって、水やメタンなどの原料から水素に製造することができる。本稿では、高温ガス炉の構造の概要、高温ガス炉の研究炉を用いた水素製造の実証計画、また、高温ガス炉を用いた水素製造法候補である熱化学水素製造法ISプロセスに関し、熱化学法の原理、日本原子力機構におけるISプロセスの研究開発の経緯と現状について紹介する。

論文

高温ガス炉を熱源とする水素製造技術開発の現状と展望

久保 真治

水素エネルギーシステム, 48(2), p.126 - 132, 2023/06

高温ガス炉は、安全性に優れる次世代の革新炉である。高温ガス炉より熱・蒸気・電気などを発生させ、これらを水素製造プロセスに与えることによって、水やメタンなどの原料から水素に製造することができる。高温ガス炉を用いた水素製造法として、メタンの水蒸気改質法や高温水蒸気電解法や水の熱分解法が挙げられる。本報では、水素製造のエネルギー源となる高温ガス炉および水素製造技術の概要、原子力機構における高温ガス炉および水素製造法の研究開発の現状と展望について解説する。

論文

高温ガス炉および熱利用技術の研究開発の実績と今後の取り組み

久保 真治

季報エネルギー総合工学, 45(4), p.12 - 22, 2023/01

我が国が宣言した2050年カーボンニュートラル実現に向け、原子力は化石資源を使用しない安定的電力供給や非化石資源由来の水素製造などで貢献可能である。高温ガス炉は、炉心溶融しない設計が可能など物理的特性による優れた安全性を発揮する。原子力機構は、高温ガス炉の実用化に向け、HTTRの建設以降、安全性の実証などを進めてきた。2011年から長期運転停止していたが、2020年6月に規制庁から原子炉設置変更許可を取得、2021年に運転再開をし、2030年までにHTTRを活用した水素製造を行う取り組みを開始した。本報告では、高温ガス炉の概要と安全性、HTTRの概要と新規制基準対応、HTTRを構成する被覆燃料粒子や高温機器の開発成果、高温ガス炉と水素製造施設の高い安全性の実現を目指すHTTR-熱利用試験の概要および将来のカーボンフリー水素製造法である熱化学法ISプロセスの研究開発について紹介する。

論文

Present status of JAEA's R&D toward HTGR deployment

柴田 大受; 西原 哲夫; 久保 真治; 佐藤 博之; 坂場 成昭; 國富 一彦

Nuclear Engineering and Design, 398, p.111964_1 - 111964_4, 2022/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:48.47(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構は、高温ガス炉の研究開発を進めている。原子炉技術の研究開発は、高温工学試験研究炉(HTTR)を用いて行われている。HTTRは2021年に大規模な補強無しで運転再開された。2022年1月には、OECD/NEAのLOFCプロジェクトにおける安全性実証試験を実施した。原子力機構は、熱化学法ISプロセスによるカーボンフリー水素製造の研究開発を進めている。また、高温ガス炉の実用化に向けた設計研究を行っている。HTTRによる水素製造の実証に関する新たな試験プログラムが開始された。2030年までの最初の実証のため、メタンの水蒸気改質による水素製造システムが選定された。

論文

The Roles of nuclear energy in hydrogen production

久保 真治

Engineering, 16, p.16 - 20, 2022/09

現在、地上に偏在し、しかも、有限な一次エネルギーである化石資源は、産業(工場等)・運輸(自動車等)・エネルギー転換(発電等)分野と広く使用されている。化石資源の大量消費の持続可能性は低いと言わざるを得ない。化石資源を代替できる一次エネルギーには再生可能エネルギーおよび原子力エネルギーがある。これら一次エネルギーを、産業で活用できる形態である二次エネルギーの水素へと変換する重要性が高まっている。原子力は化石資源を使用することなく安定的な電力供給が可能で、さらに再生可能エネルギーの出力変動のフォローおよび、化学製品の原料、還元剤、燃料などと多用途に利用できる水素の製造も可能である。本稿では、一次エネルギーである原子力を用いた水素製造の役割に関し、水素製造に必要な熱源温度・エネルギー量・エネルギーの種別(熱/電気)およびエネルギー変換の基礎について解説した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

PSTEP: Project for solar-terrestrial environment prediction

草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:47.66(Geosciences, Multidisciplinary)

PSTEPとは、2015年4月から2020年3月まで日本国内の太陽・地球惑星圏に携わる研究者が協力して実施した科研費新学術領域研究である。この研究枠組みから500以上の査読付き論文が発表され、様々なセミナーやサマースクールが実施された。本論文では、その成果をまとめて報告する。

論文

Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.82(Chemistry, Physical)

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H$$_{2}$$ purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI $$rightarrow$$ H$$_{2}$$ + I$$_{2}$$), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ or silica, and the top silica layer that is H$$_{2}$$ selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity but lower H$$_{2}$$ permeance with compared with the membrane using a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H$$_{2}$$ on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.

論文

Introduction of loop operating system to improve the stability of continuous hydrogen production for the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; Myagmarjav, O.; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 46(55), p.27891 - 27904, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.77(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、配管閉塞などを回避し、水素製造を安定的に運転するため、各反応器における組成変動を抑制することが求められる。従来の運転方法は、全ての反応器を同時に接続するため、安定的に連動させて運転を行うことが困難であった。本報では、それを解決するため、反応工程別に閉ループを形成することで、各工程を個別に安定化させるループ運転を行った後、連続運転に移行する新たな運転方法を提示した。新たなループ構成に対して、フローシート解析を行い、物質収支が矛盾なく閉ループを構成していることを示し、加えて、ループ運転から連続運転に滞りなく移行でき、水素製造を達成できることを明らかにした。

論文

Deexcitation dynamics of muonic atoms revealed by high-precision spectroscopy of electronic $$K$$ X rays

奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I. H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.

Physical Review Letters, 127(5), p.053001_1 - 053001_7, 2021/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:82.53(Physics, Multidisciplinary)

超伝導遷移エッジ型センサーマイクロカロリメーターを用いて、鉄のミュー原子から放出される電子$$K$$X線を観測した。FWHMでの5.2eVのエネルギー分解能により、電子特性$$K$$$$alpha$$および$$K$$$$beta$$X線の非対称の広いプロファイルを約6keVの超衛星線$$K$$$$alpha$$線とともに観察することができた。このスペクトルは、電子のサイドフィードを伴う、負ミュオンと$$L$$殻電子による核電荷の時間依存スクリーニングを反映している。シミュレーションによると、このデータは電子$$K$$殻および$$L$$殻の正孔生成と、ミュオンカスケードプロセス中のそれらの時間発展を明確に示している。

論文

Development of a membrane reactor with a closed-end silica membrane for nuclear-heated hydrogen production

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰

Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:69.63(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.

論文

Hydrogen production using thermochemical water-splitting iodine-sulfur process test facility made of industrial structural materials; Engineering solutions to prevent iodine precipitation

野口 弘喜; 上地 優; 田中 伸幸; 竹上 弘彰; 岩月 仁; 笠原 清司; Myagmarjav, O.; 今井 良行; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 46(43), p.22328 - 22343, 2021/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:57.41(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスは、高温ガス炉,太陽熱,産業廃熱などの様々な熱源を利用して、高効率に大規模水素製造が可能な方法のひとつである。ISプロセスの研究開発課題は、硫酸やヨウ化水素酸などの厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性とそれらの機器による安定した水素製造の実証である。原子力機構では、工業材料製の耐食機器を開発し、それらの機器を組み込んだ水素製造試験設備を製作し、上記研究開発課題の解決に向け、本試験設備の試験運転を進めている。安定した水素製造を行うために、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O溶液の安定送液技術の開発、大量漏えいを防止するためのグラスライニング材の品質保証の改善、ブンゼン反応器における硫酸脱水法によるヨウ素析出防止技術の開発を行った。これらの改良により、水素製造量約30L/h、150時間の連続水素製造に成功し、厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性及び安定した水素製造を実証した。

論文

High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02

本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950$$^{circ}$$Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。

論文

Corrosion property of container using hybrid material for thermal decomposition process of sulfuric acid

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 稲垣 嘉之; 久保 真治

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 5 Pages, 2020/08

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO$$_{2}$$層が生成したためと考えられる。本技術による容器状構造体を試作した。本報では、容器状構造体の耐食性を向上するための実施した熱処理の結果と容器状構造体の耐食性評価方法について報告する。

論文

Hydriodic iodide and iodine permeation characteristics of fluoropolymers as a lining material

田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:3.20(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O溶液環境に対する耐食材料としてPTFEやPFA等のフッ素系高分子をライニングした機器が用いられる。PTFEやPFAはHIやI$$_{2}$$を透過することが定性的には知られているが、材料腐食の観点からISプロセスの機器の信頼性評価のためには透過速度を定量的に評価する必要がある。本報では、PTFE及びPFA膜を用いてHI及びI$$_{2}$$の透過流束の測定を行い、定量データを取得した。この際、膜厚及び分圧に対して、規格化した透過係数を導入することで、膜固有の透過特性を評価することに成功した。また、透過係数に対してアレニウス型の実験式を整理し、プラント設計に使用できるようにした。これらの結果を基にして、プラントにおいて最適なテフロンライニング材の適応条件を明らかにした。

論文

Study of container using hybrid technique for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 岩月 仁; 栗木 良郎*; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00377_1 - 19-00377_11, 2020/06

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模かつ経済性の高い水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究は、脆性材料であるセラミックスに代わり、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で腐食速度0.01mm/yと良好な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO$$_2$$層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部、面取り部、曲面と容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。このことから、硫酸に耐食性を有し、容器形状に施工可能な表面改質手法の基本技術を確証した。

論文

Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:6.43(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO$$_{2}$$酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm$$^{2}$$の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。

論文

Reliability improvements of corrosion-resistant equipment for thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:64.73(Nuclear Science & Technology)

原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。

論文

Development of strength evaluation method of ceramic reactor for iodine-sulfur process and hydrogen production test in Japan Atomic Energy Agency

竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:85.11(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H$$_{2}$$規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、連続水素製造試験でのヨウ化水素溶液の安定的な送液技術を開発することで、水素製造時間を8時間から31時間に延伸することに成功した。また、セラミクス試験体の破壊試験データを用い、セラミックス構造体の強度推定式を作成することができた。

論文

自動車部品用転がり軸受ボールの内部残留応力評価

宮川 進*; 伊藤 登志政*; 岩堀 恵介*; 青山 喜彦*; 久保 亮佑*; 村田 慎治*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 梶原 堅太郎*

材料, 69(4), p.308 - 314, 2020/04

数GPaの高い接触応力が繰り返し加えられる転がり軸受のフレーキング部分で、ナイタール腐食液で白く見える白色組織が認識される場合がある。これまで、ボールの白色組織の研究は、内輪と外輪の白色組織の研究よりも少なかった。本研究では、ボールの白色組織によるフレーキングメカニズムの説明の一環として、SPring-8の高エネルギー白色X線(A法)と実験室X線測定装置(B法)を使用したボールの内部残留応力分布を調査した。前者は、B法に準拠した表面残留応力によって修正された。後者は、電解研磨の形で応力を解放することによって変更された。結果は、修正された残留応力分布がほぼ定性的に一致することを示した。

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