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森田 泰治; 久保田 益充*
JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09
JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB
原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。
渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 森田 泰治; 久保田 益充*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(1), p.53 - 57, 2002/04
被引用回数：7 パーセンタイル：43.74(Chemistry, Analytical)効率のよい分離プロセスをデザインするにあたって、単純な試薬を用いることは、プロセスを簡略化するうえでも、二次廃棄物を消滅するうえでも非常に有利である。以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、Diisodecylphosphoric acid(DIDPA)から三価及び四価のアクチノイドの逆抽出について明らかにすることを目的とした。Am(III),Eu(III)及びNp(IV)については、HDEHPと同様の逆抽出挙動を示すが、Pu(IV)についてはHDEHPの場合とは大きく異なる挙動を示すことが明らかになった。その結果、Np(IV)とPu(IV)との間の分離係数は、六倍ほど向上し、25程度となり、炭酸ヒドラジンによってNp(IV)の選択的な分離が可能であることが明らかとなった。
渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11
被引用回数：7 パーセンタイル：48.43(Chemistry, Analytical)以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。
山岸 功; 山口 五十夫; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-038, 40 Pages, 2000/09
JAERI-Research-2000-038.pdf:1.33MB
実高レベル廃液の群分離試験の際に発生した放射性廃液からの放射性核種除去技術を開発し、実際の廃液に適用した。高硝酸濃度廃液については、脱硝せずに直接中和処理することにより処理期間を短縮し、フェロシアン化物及びチタン酸によりCs及びSrを選択的に吸着できたので二次廃棄物発生量も低減した。これまで処理手段がなかった錯形成剤含有廃液についても、白金触媒共存下で錯形成剤(DTPA)を酸化分解することにより、錯形成核種を沈殿として除去できることを明らかにした。これらの技術で除去困難な核種はSb-125及びCo-60であったが、試作したTi基材の交換体を用いることにより、4000以上の除染係数でSbを除去することができた。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-024, 55 Pages, 2000/06
JAERI-Research-2000-024.pdf:2.24MB
現在開発中の4群群分離プロセスについて、NUCEFのプロセスセル内に設置した群分離試験装置により、模擬高レベル廃液を用いたコールド試験、及び少量の実高レベル廃液とTcを添加した模擬廃液を用いたセミホット試験を実施した。前処理工程、抽出工程、硝酸沈殿工程、活性炭吸着工程及び無機イオン交換体吸着工程の各工程を一連の操作で試験し、Am,Tcを含め各元素はほぼ想定どおり分離されることを確認した。例えば、抽出工程においてAmは、99.99%以上が抽出され、99.92%が抽出溶媒より逆抽出された。脱硝沈殿工程では、Tc沈殿率として96.6%が得られた。以上の試験により、群分離試験装置の元素分離性能を確認することができた。また、実高レベル廃液による群分離試験の結果と比較するためのデータを取得することができる。
渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 高田 清史*; 森田 泰治; 久保田 益充
JAERI-Research 99-034, 55 Pages, 1999/05
JAERI-Research-99-034.pdf:1.7MB
本報告では、ソルトフリー試薬である炭酸ヒドラジンによりDIDPA[Diisodecylphosphoric Acid]又は、HDEHP[Di-(2-ethylhexyl)phosphoric Acid]からの金属の逆抽出挙動を系統的に調べた。その結果、HDEHPからは、アクチノイド、ランタノイド、Zr、Moの逆抽出が可能で、DIDPAからは、アクチノイド、ランタノイド、Moの逆抽出が可能であることがわかった。
渡邉 雅之; 森田 泰治; 久保田 益充
JAERI-Research 99-001, 18 Pages, 1999/01
JAERI-Research-99-001.pdf:0.78MB
現在開発中の4群群分離プロセスでは、高レベル廃液からジイソデシルリン酸(DIDPA)を用いて、超ウラン元素を溶媒抽出により分離することに成功している。本研究では、分解生成物であるモノイソデシルリン酸(MIDPA)、相分離を改善するために添加されるTBPが、鉄、ランタノイドの抽出挙動、第三相生成に与える影響について検討した。その結果、精製したDIDPAを用いた場合、現在プロセスで用いられている未精製のDIDPAにTBPを添加した場合よりも、分相が非常に早いばかりか、鉄の第三相生成の限界濃度が2倍程度向上することがわかった。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充
Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00
NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。
渡邉 雅之; 森田 泰治; 久保田 益充*; 龍ヶ江 良三*
Radiochimica Acta, 87(3-4), p.115 - 119, 1999/00
炭酸ヒドラジンによる、ジ2-エチルヘキシルリン酸からの三価及び四価アクチニドの逆抽出挙動について調べた。その結果、三価及び四価アクチニドの逆抽出メカニズムを解明することができた。特に四価アクチニドについては、Pu(IV)とNp(IV)では逆抽出メカニズムは異なり、Np(IV)は逆抽出時にNp(V)に酸化されることがわかった。
L.Donnet*; 森田 泰治; 山岸 功; 久保田 益充
JAERI-Research 98-058, 63 Pages, 1998/10
JAERI-Research-98-058.pdf:2.19MB
高レベル廃液の群分離における新分離スキームの可能性を探るため、モルデナイトによる0.5md/L硝酸等の酸性溶液からのセシウムの吸着分離について研究した。バッチ吸着実験において、調べた3種のモルデナイトはほぼ同様の挙動を示した。天然モルデナイトによる0.5md/L硝酸からのCsの吸着では、分配係数1150ml/g、飽和吸着量0.64mmol/gが得られた。天然モルデナイトを用いた元素混合溶液によるカラム吸着実験で、Csは選択的に吸着されることが示され、Cs以外ではモル比で約4%のRbがカラム中に残るのみであった。4md/L硝酸による溶離についても検討し、吸着されたCs及びRbは、カラムより定量的に溶離されることを明らかにした。
森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08
JAERI-Research-98-046.pdf:1.01MB
4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのH
OによるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。
溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 山岸 功; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 98-026, 29 Pages, 1998/05
JAERI-Research-98-026.pdf:1.45MB
現在開発中である4群群分離プロセスのSr-Cs群分離工程では、Srをチタン酸で、Csをゼオライトで分離する。Srの分離について、粒形保持強度を上げるためにバインダで造粒したチタン酸を作製し、バインダによるSrの吸着挙動への影響を調べた。その結果、バインダで造粒することによってSrの分配係数(Kd)は小さくなり、吸着平衡に達するまでの時間も非常に長くなることが明らかになった。しかし、バインダで造粒したチタン酸を水洗により充分コンディショニングすることで、(1)Kdが100ml/gになるのに必要な時間が約半分となり、(2)攪拌開始から24時間後にはバインダで造粒していないチタン酸とほぼ同じKd値になり、(3)カラム試験における見かけの交換容量は約1meq/g以上となった。
渡邉 雅之; 森田 泰治; 久保田 益充
JAERI-Research 98-025, 14 Pages, 1998/04
JAERI-Research-98-025.pdf:0.72MB
現在開発中の4群群分離プロセスでは、高レベル廃液からジイソデシルリン酸(DIDPA)を用いて、超ウラン元素を溶媒抽出により分離することに成功している。溶媒抽出の際、DIDPAは、放射線分解や酸による加水分解などにより劣化する。主たる劣化生成物であるモノイソデシルリン酸(MIDPA)は、超ウラン元素の分離効率を低下させるため、除去する必要がある。従来、MIDPAの除去には、エチレングリコールを用いる溶媒抽出により行われてきたが、分相が良くないという問題があった。本研究では、分相が促進される方法として、アセトンまたはメタノールを添加する方法を検討した。さらに、新しい精製法としてメタノール、アセトン水溶液を用いる方法を考察し、エチレングリコールを用いる方法に匹敵する優れた方法であることを見い出した。
須郷 由美; 山岸 功; 久保田 益充
JAERI-Research 97-091, 24 Pages, 1997/12
JAERI-Research-97-091.pdf:0.67MB
現在開発中の4群群分離プロセスでは、ジイソデシルリン酸を抽出剤に用いて高レベル廃液から超ウラン元素を抽出分離する。高レベル廃液中に腐食生成物として存在する3価の鉄の分配比は非常に大きく、有機相中の鉄濃度が高くなると乳濁状の第三相が形成され分離操作上の障害となる。分相を良くする目的で抽出剤に添加しているTBPの濃度を変化させて鉄の抽出挙動を調べた結果、共存TBP濃度の増加に伴い鉄の抽出速度は低下し、有機相中の第三相生成限界鉄濃度は著しく減少することが分かった。また、第三相の生成に及ぼす共存TBPの影響について調べた結果、TBPへ抽出された水が第三相の生成に寄与していることが分かった。
須郷 由美; 山岸 功; 久保田 益充
JAERI-Research 97-090, 16 Pages, 1997/12
JAERI-Research-97-090.pdf:0.6MB
群分離プロセスにおける抽出工程において、高濃度の鉄がジイソデシルリン酸へ抽出されると乳濁状の第三相を生成し分離操作上の障害となる。0.038M硝酸第二鉄の0.5M硝酸溶液にいくつかの還元剤または錯化剤をそれぞれ溶解し、0.5Mジイソデシルリン酸、0.1Mリン酸トリブチルの混合溶媒で抽出し、第三相生成を抑制する効果について検討した。アスコルビン酸(0.05M)とチオ硫酸ナトリウム(0.05M)は、3価の鉄を分配比の小さな2価へ還元することから鉄の抽出を妨げ、第三相の生成を抑制した。鉄と安定な水溶性錯体を生成するエチレンジアミン四酢酸(0.05M)とクロモトロープ酸(0.114M)は水相中で鉄をマスキングし、また1,10-フェナントロリン(0.114M)と2,2'-ビピリジン(0.114M)は有機相中で溶解度が大きく安定な疎水性を生成するため、第三相の生成を抑制した。
溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 97-071, 27 Pages, 1997/10
JAERI-Research-97-071.pdf:0.89MB
4群群分離プロセスにおけるTc-白金族元素分離工程の最適化を目的として、DIDPA抽出ラフィネートを模擬した液(模擬ラフィネート)に対して元素濃度、硝酸濃度、脱硝時の加熱方法などを変えて脱硝を行い、脱硝後の液の酸濃度及び元素の沈殿率などを調べた。模擬ラフィネートを非常に強く加熱して脱硝した場合、模擬ラフィネートを脱硝前に濃縮することが、白金族元素を効率的に沈殿として分離する上で重要であることがわかった。模擬ラフィネートに対して濃縮せずに脱硝を行う場合は、昇温速度があるしきい値以下で、かつ昇温後の液温が95
C以上になるような条件で加熱すれば、白金族元素を沈殿分離できることがわかった。また、模擬ラフィネートの脱硝反応の進行について確認した。
竹下 功; 前田 充; 三好 慶典; 大野 秋男; 岡崎 修二; 中島 健; 藤根 幸雄; 久保田 益充; 村岡 進; 荒 克之; et al.
原子力工業, 43(9), p.1 - 37, 1997/09
燃料サイクルバックエンドにおける安全性確保、技術の高度化を図ることを目的として進めているNUCEF計画は、施設の完成から4年目を迎えた。本特集は、NUCEFにおける臨界安全性研究、高度化再処理研究、TRU廃棄物管理研究のこれまでの研究成果及び今後の展開を概説するものである。1.NUCEF計画の概要、2.STACYによる実験、その研究成果、3.TRACYによる実験、その研究成果、4.BECKYによる実験、その研究成果と今後の計画、5.研究協力の現状と今後の計画、6.今後のNUCEF計画の展開
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充
JAERI-Research 97-046, 35 Pages, 1997/07
JAERI-Research-97-046.pdf:1.3MB
模擬高レベル廃液を用いた実験により、群分離プロセスの脱硝操作を主体とする前処理工程においてコロイドが生成することを見出し、その生成防止及び生成した際の除去法について検討した。コロイドはZrを主体とするものであり、前処理工程において生成を防止する或いは前処理後液中より除去するいずれの場合にあっても、Zrと沈殿物を作る試薬の添加が有効であることがわかった。硝酸濃度が0.5Mとなった前処理後液からのコロイド除去では、パラモリブデン酸アンモニウムを添加後加熱するという方法が最も優れていると結論した。
山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充
JAERI-Tech 97-023, 23 Pages, 1997/06
群分離法の開発研究を行うため、燃料サイクル安全工学研究施設に群分離試験装置を設置した。装置に供給する試薬や高レベル廃液の移送は減圧吸引、重力落下及びポンプを用いた方法で行うが、溶媒抽出工程及び無機イオン交換体カラム吸着工程は供給液の定流量性が要求されるために定量液送ポンプを用いている。本群分離試験装置は重遮へい体内に設置されているため、配管等の長大化や遠隔操作性の観点からポンプ等の設置位置に最適な場所を選定できない制限がある。これまでの模擬高レベル廃液を用いた群分離試験で、定量液送ポンプの運転時に若干の不具合が発生したので、その原因究明と対策を検討し改善を図った。本報にはその経緯と改良点等を記した。
山口 五十夫; 森田 泰治; 近藤 康雄; 山岸 功; 藤原 武; 渡邉 雅之; 溝口 研一*; 瀧ヶ江 良三*; 青山 三郎; 久保田 益充
JAERI-Tech 96-009, 51 Pages, 1996/03
群分離法の開発研究を行うため、年間1.85
10
Bqの高レベル廃液を取り扱うことのできる試験装置を燃料サイクル安全工学研究施設に1994年完成した。本報は、この群分離試験装置を用いて、脱硝沈澱法、シュウ酸塩沈澱法、溶媒抽出法及び無機イオン交換体分離法を組み合わせた群分離法について、水による液移送試験及び硝酸を用いての全工程の装置性能試験を実施した結果についてまとめたものである。これらの試験中に発生した不具合は、その都度、手直しを行い、群分離試験装置の運転に反映した。本報にはその経緯と改良点等も併記した。
