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論文

A Hot test on minor actinides / lanthanides separation from HLLW using an R-BTP extraction resin

Wei, Y.*; 星 陽崇; 熊谷 幹郎*

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

長半減期のマイナーアクチニド(MA=Am,Cm)を高レベル廃液(HLLW)から分離するため、有機溶媒の使用量が少なく、装置がコンパクトになる抽出クロマトグラフィーによる新規分離プロセスの研究開発を進めている。プロセスは、群分離のためのCMPO(octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoyl-methyl phosphine oxide)吸着剤カラム、及びランタニド(Ln)からMAを分離するソフトドナーのR-BTP(2,6-bis-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)pyridine)吸着剤カラムから構成される。本研究では、照射済MOX燃料の処理液から、R-BTP吸着剤カラムによりMAとLnの分離ホット試験を実施した。MAとLnの完全な分離が達成された。加えて、MA-Ln回収液に少量含まれるUとPuをMAとともに効果的に回収できた。本試験結果より、本MA分離プロセスが実用化可能であることが示された。

論文

Study on valence of Pu, Np and Tc in nitric acid after electrolytic reduction

星 陽崇*; Wei, Y.-Z.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.663 - 667, 2007/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.26(Chemistry, Physical)

核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉燃料再処理システムの確立には、現行のピュレックスシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生量が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは、使用済FBR-MOX燃料を対象とした新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスでは、アクチノイド元素の原子価をフロー型電解槽を用いて調整し、陰イオン交換体カラムを用いて高度に分離回収する。本報告では、高濃度硝酸中で電解還元されたプルトニウム,ネプツニウム及びテクネチウムの原子価を評価した。紫外・可視吸収スペクトル測定の結果、プルトニウムは3価に、ネプツニウムは4価に還元されることが明らかになった。また、陰イオン交換体カラムを用いた分析の結果、テクネチウムは4価又は2価に還元されることがわかった。還元したプルトニウムの再酸化に対する共存元素の影響を調べた結果、長期的にはテクネチウムにより定量的に再酸化されること、及び短期的にはルテニウムの影響が大きいことが明らかになった。

論文

Separation of minor actinides and lanthanides from nitric acid solution by R-BTP extraction resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06

近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10$$^{4}$$を超えた。

論文

Separation of trivalent actinides from lanthanides by using R-BTP resins and stability of R-BTP resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02

 被引用回数:39 パーセンタイル:84.47(Chemistry, Physical)

先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の$$alpha$$放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50$$mu$$のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数($$>$$10$$^{7}$$)が得られ、全元素が定量的に回収された。

論文

Development of the ERIX process for reprocessing spent FBR-MOX fuel; A Study on minor actinides separation process

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

核燃料サイクルの開発において、再処理プロセスの経済性及び効率性の向上は最も重要な課題の一つである。特に将来の高速増殖炉システムの確立には、現行のPurexプロセスに比べコンパクトで放射性廃棄物量の少ない再処理プロセスの開発が強く望まれている。著者らは使用済みFBR-MOX燃料の再処理プロセスとして、新規湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPd除去工程,(2)電解還元による原子価調整工程,(3)陰イオン交換体によるU, Pu, Npの回収工程,(4)マイナーアクチニド分離工程から構成される。本研究ではマイナーアクチニド分離工程について検討した。

論文

Electrolytic reduction of Tc(VII) in nitric acid solution using glassy carbon electrode

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 262(3), p.601 - 605, 2005/01

グラッシーカーボン電極を用い、硝酸溶液中でTc(VII)の電解還元試験を行った。電解還元は-300mV(vs. Ag/AgCl)の定電位で実施した。電解還元前後のTc濃度がほとんど変化しなかったことから、TcO$$_{2}$$やTc等が電極表面へ析出しないと考えられる。吸光スペクトル測定及び陰イオン交換体を用いた吸着バッチ試験の結果から、Tc(VII)はTc(IV)に還元されることが、明らかとなった。

論文

Study on reduction of neptunium and uranium in nitric acid solution using flow type electrolytic cell, as a basic technique for advanced reprocessing process

朝倉 俊英; 内山 軍蔵; 星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.340 - 342, 2002/11

カーボン繊維カラム電極を備えた、フロー型電解セルを用いて、テクネチウム,ネプツニウム,ウランの還元について検討した。3mol$$cdotell^{-1}$$硝酸中+0.3V vs Ag/AgClの電位で、Np(VI)をNp(V)に還元できた。3mol$$cdotell^{-1}$$硝酸中、-0.3V vs Ag/AgClの電位で、Np,Tc共存のもと、ウラン(VI)をウラン(IV)に定量的に電解できた。Tcの還元挙動については、なお、検討が必要である。

論文

Elemental groups separation for high-level waste partitioning using a novel silica-based CMPO extraction-resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.874 - 877, 2002/11

われわれは、高レベル廃液(HLLW)の管理を容易にし、地層処分時の長期放射線リスクを最小化するために、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによりHLLWから長半減期のマイナーアクチノイド(MA)やZrやMoのような核分裂生成物(FP)を分離する、高度な元素群分離プロセスを提案してきた。本研究では、マクロレティキュラー型スチレン-ジビニルベンゼン共重合体が直径50$$mu$$mの多孔性シリカ粒子内に固定された担体(SiO$$_{2}$$-P)にCMPO (octyl(phenyl)-N, N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)を担持した新しい抽出樹脂を調整し、トレーサー量の$$^{243}$$Am(III)とマクロ量の典型的なFP元素を含む模擬HLLWを用いて、カラムクロマトグラフィーによる分離実験を行い、その結果、模擬HLLW中の元素を3つの群、すなわちCs-Sr-Rh-Ru群,Pd-Ln-Am群及びZr-Mo群に分離することに成功した。

論文

Preparation of novel silica-based R-BTP extraction-resins and their application to trivalent actinides and lanthanides separation

Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11

われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50$$mu$$mのSiO$$_{2}$$-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、$$^{243}$$AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、${it n}$Bu-BTP/SiO$$_{2}$$-Pと${it n}$Hex-BTP/SiO$$_{2}$$-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10$$^{4}$$、Am/Eu-Gdについて約10$$^{2}$$が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。

報告書

抽出クロマト法によるMA回収設備の概念検討

倉岡 悦周*; 張 安運*; 熊谷 幹郎*; 澤 俊雄*

JNC TJ8400 2002-005, 58 Pages, 2002/07

JNC-TJ8400-2002-005.pdf:2.94MB

本件では、MA回収プロセスの工学規模試験の可能性について検討するため、小スペース、低コスト化の達成の可能性が評価されている抽出クロマト法に関し、プロセスフロー、設備概要及び概略の設備配置を検討すると共に、CMPO等の廃棄試薬の処理法を調査・検討した。本プロセスの分離工程は2つのCMPO吸着材カラムにより構成され、第1カラムではHLLWからMAと重RE元素及びZr、Moを製品溶液として回収する。第2カラムでは第1カラムの製品溶液からZr、Moを除去すると共に、MAと重REを硝酸酸性の製品溶液として回収する。模擬HLLWを用いた分離試験の結果から、各主要元素の分離性能が確認され、策定したプロセスの妥当性が認められた。なお、本プロセスは"ソルトフリー"であり、Zr-Mo、Pdの分離も可能である等の特徴がある。策定したプロセスについて、プロセスフローダイヤグラムを作成し、工学規模での試験を想定した場合の1試験当たりの物質収支を検討した。分離カラム等の主要機器設備の概念構造、容量を検討し、概略の設備配置図を作成した。作成した機器リストを基に、各設備のコスト評価を実施した。また、本プロセスで発生する廃CMPO吸着材、DTPAやシュウ酸含有廃液に関し、最適な処理法を調査すると共に、フェントン試薬による分解処理試験を実施した。最後に、本プロセスにおける技術的課題について検討した。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究-II

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC TJ9400 2001-012, 92 Pages, 2001/03

JNC-TJ9400-2001-012.pdf:2.64MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見及び平成11年度の委託研究成果を基に、イオン交換分離及び抽出クロマト分離を組み合わせたFBR燃料再処理プロセスに関し、工学的観点からの定量的検討を行い、また、具体的なプラント概念検討及び建設費の推定、適用可能性評価を実施した。昨年度に策定したプロセスについて、使用溶液量および処理廃液量の低減、MA分離用吸着剤の性能改善を図るための合理化検討を行った。策定したプロセスを基に、主要工程における物質収支評価(含廃棄物発生量評価等)、工程系統図の作成、主要機器の概念検討および主要機器リストの作成を実施した。また、イオン交換再処理プラント概念を検討し、セル内概略機器配置図、概略設備配置図、概略施設平面図及び概略施設立面図を作成した。これらの成果を基に、イオン交換法を用いた湿式再処理プラントの建設費を推定し、PUREXプラントとの得失比較を行った。さらに、イオン交換法を導入した場合の特有的な技術課題を摘出し、その解決方策を提示した。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。

報告書

易溶性核種の挙動及びアスファルトの微生物分解挙動に関する研究(II)(研究概要)

九石 正美*; 長谷川 裕*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*

PNC TJ1564 97-002, 20 Pages, 1997/03

PNC-TJ1564-97-002.pdf:0.67MB

TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129を含むため、ヨウ素のアスファルト固化体からの浸出挙動を把握した。また、アスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から微生物の共存によるアスファルトの分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の4項目である。(1)収着データベースの作成・これまでに行ったヨウ素収着試験結果158レコードをデータベースに登録した。・同様にヨウ素収着に関する文献調査結果210レコードをデータベースに登録した。・同様に炭素収着に関する文献調査結果67レコードをデータベースに登録した。・ヨウ素及び炭素を除く18核種についてJICST文献検索を行った。収着データベースの作成の一環として以下の吸着試験を実施した。・ハイドロタルサイト(HT)のヨウ素吸着は、炭酸イオン濃度が増大すると低下した。・セメント間隙水中でのHTのヨウ素吸着も高アルカリのために低下した。(2)アスファルト固化体からのヨウ素等の浸出挙動の検討・アスファルトからの核種浸出は、添加した化合物の種類には依存せずに、充填量に比例した。・アスファルトのみではほとんど膨潤しないが、固化体は浸漬期間を通じて膨潤した。・核種の浸出速度は浸漬時間の平方根に比例した。その速度からセメント間隙水中でも200lドラム缶の実固化体は約1000年で90%の核種が溶出すると予測された。・模擬セメント間隙水であるCa(OH)2溶液中で、核種の浸出速度は蒸留水中より低下したが、NaOH溶液中ではむしろ増大した。(3)微生物活動によるアスファルトの劣化挙動の調査・手賀沼から高いアスファルト分解能を持つ菌を分離した。・好気条件において、微生物のアスファルト分解に伴って培養液中に粉末状のアスファルトが溶出された。その溶出された粉末状のアスファルトを微生物の分解物として考慮した・しなかった場合、最大分解速度はそれぞれ160と423g/m2・yearであった。・好気条件下におけるアスファルトの最大分解速度は約10g/m2・yearであった。(4)アスファルト分解によって生じる有機物の確認・好気条件下において、B6微生物のアスファルト分解に伴って培養液のDOCが急に増え、最終的に367ppmに達した。・脱窒条件下において、菌ある・なしに関わらず培養前後のDOC変化が少なかっ

論文

再処理工場オフガスからのヨウ素除去用「銀添疎水性吸着材」の開発

伊波 慎一; 野上 隆雄; 槇 彰; 小形 佳昭; 竹下 健二*; 丸石 正美*; 熊谷 幹郎*

動燃技報, (98), p.32 - 42, 1996/06

東海再処理工場では、より一層のよう素放出量の低減化と同時に廃棄物減容化のため、平成元年度から耐水性に優れかつ廃棄物の減容率が高い銀添疎水性吸着材(AgP)に着目して、これらに関する研究開発を進めてきた。本研究開発では、このAgPについて吸着材の担体構造、銀分散性等の物性及びよう素吸着過程について研究を行い、よう素を吸着する最適条件を明らかにすると同時に、この条件を得るための製造方法、実用化に向けての大量製造方法、安全性及び減容化についての検討、試験を行ってきた。本報告では、これらの内容について紹介する。

報告書

易溶性核種の挙動及びアスファルトの微生物分解挙動に関する研究(研究概要)

九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*

PNC TJ1564 96-002, 19 Pages, 1996/03

PNC-TJ1564-96-002.pdf:0.57MB

TRU廃棄物には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129及び炭素14が含まれているものも存在するため、これらの核種の移行の遅延を期待できる緩衝材の検討を行った。また、TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から地下水環境を想定した溶出特性の検討と微生物の存在にる分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の5項目である。(1)処分環境(強還元及び高pH)での天然鉱物や無機イオン交換体への核種吸着実験TRU廃棄物処分を想定した環境下において天然鉱物や無機イオン交換体へのヨウ素吸着実験を行った。(2)性能評価に使用できるヨウ素及び炭素の移行パラメータの検討放射性ヨウ素及び炭素を含有するTRU廃棄物を処分した場合の処分システムの性能評価を行うためのヨウ素及び炭素の移行パラメータを調査した。(3)アスファルト固化体からのヨウ素の浸出挙動の検討硝酸塩47.5%、CsI2.5%を含む模擬アスファルト固化体を作製し、浸出試験を実施した。浸出液には、蒸留水系及び処分環境を模擬したpHが12程度の液を使用した。(4)アスファルトを最も劣化させ易い微生物の検討分離した菌株と既存の菌株を用いて、好気条件下で微生物によるアスファルトの各画分とアスファルトそのものの分離実験を行った。(5)アスファルトの微生物分解に関するシナリオの検討微生物の生育環境、増殖に必要な栄養分、及び各バリアに対する影響を総合的に考察し、地層処分中に起こりうる生物的なプロセスを追求した。これらの知見に基づいて、微生物によるアスファルト分解に関するシナリオを作成した。

論文

None

小林 洋昭; 熊谷 幹郎*; 高畠 洋一*

GLOBAL '93, 0 Pages, 1993/09

乾式群分離あるいは乾式再処理において用いられる電解精製法には、主にLiClとKClの溶融塩が用いられるがこの中にFPが残留することになる。このFPを含む塩が廃棄物となる。この塩廃棄物を酸化物にしガラス固化する方法が考えられる。この方法を実現するためには塩化物を酸化物にする技術が必要となる。その技術としてH3BO3と反応させる方法について検討を行ったので、結果について報告する。

報告書

A Study on the Migration of Idins Species of Various Chemical Forms in Geological Media (V)

九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1564 93-003, 17 Pages, 1993/02

PNC-TJ1564-93-003.pdf:0.37MB

None

報告書

化学形態を考慮したヨウ素の移行挙動研究(5) 概要

九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1564 93-002, 23 Pages, 1993/02

PNC-TJ1564-93-002.pdf:0.53MB

本研究では、放射性ヨウ素の処分に有利な環境条件及び処分シナリオを選定し、放射性ヨウ素の安全な最終処分法の確立に資することを目的に、種々の調査及び人工バリアーとしての各種ヨウ素吸着材に関する基本データの取得試験を行ってきている。本年度は、従来の研究において、ヨウ素吸着材として選定された天然シン砂、及び銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトの吸着機構をより詳細に検討するとともに、合成無機イオン交換体をI-イオンを選択的に吸着する材料のモデル化合物として位置づけ、各種無機イオン交換体の吸着挙動について検討した。1.シン砂のIーイオン吸着挙動の詳細検討1)入手したシン砂中、スペイン産のみがヨウ素吸着能を有する。2)本吸着材は、I-イオンへの選択吸着能を有する。3)平衡吸着に要する時間は40日である。4)溶液のpHの上昇とともに吸着量は減少するが、全く吸着しなくなることはなく、脱着も起こらない。このことから、I-イオンの吸着はイオン交換ではなく化合物の形成によることが示唆される。5)吸着材を加熱すると吸着能が低下したことから、ヨウ素の吸着は1価の水銀化合物との化学反応によると考えられる。2.銀チオ尿素錯体添着モンモリロナイトのI-イオン吸着挙動検討1)本吸着材はI-イオンに対する選択吸着能を有する。2)本吸着材には、吸着材中の銀量より多くI-イオンが吸着される。3)I-イオンの吸着量の増加とともに、溶液が弱酸性(pH=4.3-5.8)から弱塩基性(pH=8.6)に変化する。4)吸着材のIRスペクトル及びXRDパターンにおいて、I-イオンの吸着量の増加とともに新たな吸収が観測されるようになる。このことは、I-イオンの吸着により何らかの化合物が形成されることを示唆している。5)本吸着材へのI-イオンの吸着は、I-イオンと銀チオ尿素錯体との反応による化合物の形成ばかりでなく、錯体の含浸によりI-イオンとinteractionするサイトが形成されることによると予想される。3.合成無機イオン交換体のI-イオン吸着機構1)I-イオンに対し高い吸着能を示したMg/Bi系化合物はビスムタイト類縁化合物である。2)Mg/Bi化合物へのI-イオンの吸着はアンチラングミュア型等温線を示す。3)吸着反応は発熱的におこる。

報告書

A Study on the Migration of Iodine Species of Various Chemical forms in geological Media (IV)

丸石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1262 92-003, 24 Pages, 1992/02

PNC-TJ1262-92-003.pdf:0.51MB

None

報告書

化学形態を考慮したヨウ素の移行挙動研究(IV)要約版

丸石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*

PNC TJ1262 92-002, 27 Pages, 1992/02

PNC-TJ1262-92-002.pdf:0.76MB

本研究は、放射性ヨウ素を含む廃棄物を安全に処分するための最終処分法を確立することを目的としている。一般に、ヨウ素のようなアニオンは、地下水環境下においては吸着され難く、カチオン性核種のように天然バリアーによる拡散遅延効果が期待しがたい。そこで、本研究では、人工バリアーとしてヨウ素吸着材の検討を行っている。本年度は、候補材として天然鉱物のシン砂、人工の銀チオ尿素添着モンモリロナイトおよび無機イオン交換体の3種類について、その吸着特性や吸着機構を検討した。また、漏洩防止という観点から疎水性のヨウ素固定化材についても検討した。その結果は次のようにまとめられる。1.シン砂の吸着機構1)吸着温度が上昇しても吸着量が減少しないことから物理吸着ではない。また、共存イオン効果もないことから、イオン交換による吸着でもないと判断された。2)平衡吸着量は、10/SUP-5mol/g程度であり、この吸着量はシン砂に含まれるHgSに比べて極めて少なく、また、ヨウ素がHgS試薬と反応しないこと及び元素分析の結果から判断すると、ヨウ素のシン砂への吸着はHg/SUB2/Sのような一価の水銀化合物が反応して不溶性のHg/SUB2/I/SUB2を生成するためと推定された。3)地下水環境下においても、シン砂のヨウ素分配比(Rd)は、低濃度ならば約10,000であり、ヨウ素吸着材として十分に機能することが立証された。2.銀チオ尿素添着モンモリロナイトの吸着機構1)元素分析やIR測定の結果、吸着材の調整に使用した銀チオ尿素錯体は、3分子のチオ尿素が銀にS配位していることが確認された。2)本吸着材の吸着機構は、モンモリロナイトに取り込まれた銀チオ尿素錯体がヨウ素を吸着、またはチオ尿素が流出することによって生じる銀の加水分解種がヨウ素を吸着していると考えられた。3.無機イオン交換体の吸着特性、本年度調整したハイドロタルサイト系の中で、Mg/Bi系の化合物が高いヨウ素吸着能を示した。ただし、地下水環境下では、共存イオンの影響を受けて、吸着率が低下する傾向にあった。4.疎水性ヨウ素固定化材の特性、接触角を粉末法で測定した結果、非常に濡れにくいことは確認されたが、水に接触した面からは、通常のヨウ化銀の溶解度にしたがって溶出が起こると推定された。

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