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論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

論文

Stoichiometry of lanthanide-phosphate complexes at the water surface studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy and DFT calculations

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry B, 125(24), p.6727 - 6731, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

In the solvent extraction of metal ions, the transport mechanism of metal ions through the liquid-liquid organic/aqueous interface remains unclear. In this study, the adsorption process of trivalent lanthanide ions from the aqueous phase to the interface in the solvent extraction of lanthanides with di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant is investigated by using a model interface - water surface covered with HDEHP (air/HDEHP/aqueous interface). As a result, symmetric POO$$^{-}$$ stretch signals of HDEHP observed by vibrational sum frequency generation spectroscopy and density functional theory calculations show that the stoichiometric ratio of lanthanide-HDEHP complexes formed at the air/HDEHP/aqueous interface is 1:1. The formation of the interfacial 1:1 lanthanide-HDEHP complex could be an elementary chemical process occurring just before the transfer of lanthanide ions to the side of the organic phase.

論文

Application of photoluminescence microspectroscopy; A Study on transfer of uranyl and europium ions on dry silica gel plate

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1046 - 1050, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

When water contacts with porous materials, water and chemical species dissolved in the water transfer into the inside of the porous materials. Here, to study the transfer of uranyl and europium ions on a dry silica gel plate, we dropped a small amount of aqueous solution ($$sim$$0.5 $$mu$$L) dissolving the two ions on a dry silica gel plate, and the distributions of the two ions spread on the silica gel plate were observed by photoluminescence microspectroscopy. Photoluminescence images of uranyl and europium ions clearly show that when uranyl ion coexists in the solution, europium ion distributes in a larger area compared to uranyl ion. It can be interpreted that the larger-area distribution of europium ion is caused because uranyl ion is preferentially adsorbed to silica gel and the uranyl adsorption disturbs the adsorption of europium ion. The coexistence of uranyl ion may influence the mobility of other ion species.

論文

Liquid interfaces related to lanthanide and actinide chemistry studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy

日下 良二

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 20, p.28 - 31, 2020/06

Vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy offers unique information about the molecular structure at liquid interfaces (gas/liquid, liquid/liquid, and solid/liquid) in the interfacial region, which is as thin as 1 nm. This paper presents some recent VSFG studies on liquid interfaces related to solvent extractions of lanthanide and actinide. In these studies, the organic phase of solvent extractions was excluded to prevent the transfer of lanthanide and actinide from the interface into the organic phase, and their complexes with extractants were attempted to observe at the air/aqueous solution interfaces using VSFG spectroscopy. For the Eu extraction system with the di-(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) extractant, an interfacial Eu-HDEHP complex was observed, and Eu$$^{3+}$$ existed between HDEHP and water molecules, whereas for U extraction with the tributyl phosphate (TBP) extractant, no U-TBP interfacial complexes were observed. These results suggest that the two ions transfer into the organic phase from the aqueous phase via different phase transfer mechanisms. This paper demonstrates that VSFG spectroscopy is a powerful technique to obtain unique information about liquid interfaces pertaining to lanthanide and actinide chemistry.

論文

振動和周波発生分光法を用いたランタノイドおよびアクチノイド研究の界面化学への展開

日下 良二

放射化学, (41), p.31 - 33, 2020/03

本解説記事では、2019年日本放射化学会奨励賞の受賞に関わった研究を紹介した。振動和周波発生分光法やこれを用いたランタノイドとアクチノイドの溶媒抽出の界面研究について解説した。

論文

原子力分野における分光分析手法の紹介

日下 良二

分光研究, 67(6), p.239 - 240, 2018/12

本稿では原子力分野外の読者を対象に、日本原子力研究開発機構(JAEA)と量子科学技術研究開発機構(QST)の共同研究によって開発された分光分析手法を解説した。解説した手法は、使用済燃料に含まれる$$^{107}$$Pd同位体を、レーザー誘起光還元法と誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いることによって定量分析することに成功した手法である。使用済燃料に含まれる放射性同位体の定量分析の重要性と、その分析の難しさや問題点を解説した上で、本手法の原理、利点、さらには、今後の応用について記述した。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:66.12(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

The Structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.04(Chemistry, Physical)

溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu$$^{3+}$$錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu$$^{3+}$$錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu$$^{3+}$$錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Eu$$^{3+}$$は上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Present status of the negative ion based neutral beam injector for JT-60U

大賀 徳道; 梅田 尚孝; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; et al.

Review of Scientific Instruments, 73(2), p.1058 - 1060, 2002/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:56.93(Instruments & Instrumentation)

JT-60U用N-NBI装置は、1996年に建設され、これまでにJT-60プラズマの中心加熱及び非誘導電流駆動実験に貢献してきた。現在、さらなるビームパワーの増大及びビーム入射持続時間の延伸を求めて開発研究を行っている。特に、イオン源におけるソースプラズマの非一様性改善は最も大きなテーマであり、これまでにいくつかの対策を講じてきた。例えば、アークチャンバー内のアーク放電電流分布を変化させることによる一様性の改善であり、フィラメントの温度制御によるアーク放電モードの改善等である。これらの対策は極めて効果的であり、最終的には、ビームエネルギー:400keVにて、5.8MWの重水素ビームをJT-60Uプラズマに入射することができた。

論文

Study of increasing the beam power on the negative ion based neutral beam injector for JT-60U

栗山 正明; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; 日下 誠*; et al.

Fusion Engineering and Design, 56-57(Part.A), p.523 - 527, 2001/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.34(Nuclear Science & Technology)

世界で最初の負イオン源を使ったJT-60用500keV負イオンNBI装置は、1996年の完成以来、負イオン生成部の改良や加速管の耐電圧向上対策、高電圧直流電源での制御や耐電圧向上等の対策を行いながらビームパワー増大、ビーム持続時間伸長のための開発が続けられてきた。これまでに最大350keV、5.2MWの高速中性ビームをJT-60プラズマに入射し、NBI電流駆動実験での高効率電流駆動の実証、プラズマ中心加熱による閉じ込め向上等、大きな成果を上げてきた。しかしながら、幾つかの技術的課題により入射パワー及びビームパルス幅の進展が頭打ちとなっている。これらの技術的課題のうち、大型負イオン源のソースプラズマ部に発生している不均一性が最も大きく影響していることがわかってきた。この対策として、(1)アーク電流分布を強制的に変化させる方法、(2)ソースプラズマでのアーク放電モードを変化させる方法、(3)ソースプラズマの不均一性が特に悪い部分を遮蔽して比較的良好なソースプラズマのみを引出・加速する方法、などを試みている。これらの対策により、これまでにイオン源でのビーム加速効率を従来より約30%以上改善させることができた。この結果、2秒以上の長パルスビームを安定にJT-60Uプラズマに入射できるようになった。

論文

Development of negative ion based NBI system for JT-60U

梅田 尚孝; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; 日下 誠*; et al.

Fusion Technology, 39(2-Part2), p.1135 - 1139, 2001/03

JT60用負イオンNBIは、これまでに最大で350kV,5.2MWのビーム入射を行ってきたが、さらなるビームパワー増大のためには、大型負イオン源ソースプラズマ非一様性の問題を解決する必要がある。この対策として、フィラメント温度変化によるアーク放電モードの変更、各フィラメント系統に接続しているアーク限流抵抗の調節、さらに一様性の悪い部分をマスクしてビームを引き出す方法などを試みている。これらによる変化をアーク放電電流分布、ラングミュアプローブ、加速電極の熱負荷やビームラインの熱負荷等で評価した。その結果、フィラメント温度を下げることによりアーク放電分布に改善の傾向が見られ、限流抵抗を調節することによって強制的に放電の分布を変えることができた。また、マスキングによりビームの加速特性が向上し、加速部での損失が減少して負イオン電流の割合が増加した。

論文

Operation of the positive-ion based NBI system for JT-60U

大原 比呂志; 秋野 昇; 海老沢 昇; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; 日下 誠*; 栗山 正明; et al.

Fusion Technology, 39(2-Part2), p.1140 - 1144, 2001/03

JT-60U用正イオンNBI装置(P-NBI)は1986年の運転開始から約14年間、高パワー中性粒子を入射しJT-60Uプラズマ高性能化実験に大きく貢献してきた。1987年には、水素ビームにおける定格中性子ビームピワー20MWの入射に成功した。その後、イオン源について引出電流を増大するための改善を行い、定格値より約30%高い27MWの入射パワーが得られた。1991年にはJT-60への入射を120keVの重水素ビーム入射ができるように改造し、1994年には95keV-40MWの重水素によるビームパワーが得られた。また、D-He$$^{3}$$における核融合反応及びヘリウム灰排気能力検証実験のためにHe$$^{3}$$,He$$^{4}$$ビームの入射を可能とする改造を行った。4基のビームラインを用いたHe$$^{3}$$ビームでは、80keV-4.8MW,3基のビームラインを用いた。He$$^{4}$$ビームでは60keV-2.8MWのビームパワーが得られた。2000年には、老朽化対策の一貫としてNBI計算機システムをミニコンピュータからワークステーションに改造し、操作性及び保守性の向上を図った。この改造ではデータ収集システムをCAMACシステムからVMEバスシステムに変更し、ワークステーションに一部の機能を持たせることにより、ワークステーションの負荷を軽減させた。計算機システムの改造後、NBI入射実験での信頼性は大いに増大した。本会議では、ビームパワーの増大を目指したイオン源及び電源装置の進展と計算機システムの改造について詳細に報告する。

論文

Beam performance of negative-ion based NBI system for JT-60

伊藤 孝雄; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 本田 敦; Hu, L.*; 河合 視己人; 椛澤 稔; 栗山 正明; 日下 誠*; et al.

Fusion Engineering and Design, 51-52, p.1039 - 1047, 2000/11

 被引用回数:14 パーセンタイル:68.32(Nuclear Science & Technology)

JT-60用負イオンNBI装置では高エネルギーの中性粒子ビーム入射運転を出力上昇運転と並行して行っている。ここでは、ビーム特性の評価がビームパワー増加及び最適化のために重要である。この評価のため、ビームラインからの中性子発生量、ビーム発散、ビームラインの熱負荷及び対向面上ビーム分布を使用した。中性子発生量は重水素ビームパワーに比例するので、重水素負イオン電流の状況を簡単に把握できる。NBIのドリフトダクトとイオンダンプで見積もられたビーム発散及び機器の熱負荷はイオン源の運転パラメータ最適化及び入射ビームパワー評価のため使った。ドリフトダクトで測定したビーム発散は設計値の5ミリラジアンにほぼ一致していた。対向面の熱負荷分布はビーム軸を求めるために使われる一方中性粒子ビームの分布を監視するうえでも有効であった。

論文

Power flow in the negative-ion based neutral beam injection for JT-60

栗山 正明; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; 日下 誠*; et al.

Review of Scientific Instruments, 71(2), p.751 - 754, 2000/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:69.07(Instruments & Instrumentation)

500keVで10MW入射を目標とするJT-60用イオンNBIは、1996年以来約3年間運転している。このNBIでのイオン源当たりの出力としてこれまでは負イオン水素ビームで360kV,18.5Aの加速を行っており、またJT-60プラズマへの入射実験では、5.2MWの中性ビーム入射を果している。イオン源及びビームラインでのパワーフロー測定結果によると、加速ビームの30~40%が三段加速の電極で失われている。このロスの大部分はビーム自身の各電極への直接衝突によって生じている。アークチャンバー側壁のカスプ磁場による偏向の影響を最小にするため、引出し領域の両端(全引出し面積の約10%)をマスクしたところ、このロスは約30%減少した。このロスをさらに小さくするための原因究明の研究を続けている。

論文

Increasing the beam power of the JT-60 negative ion based neutral beam system

栗山 正明; 秋野 昇; 海老沢 昇; Grisham, L. R.*; 疋田 繁紀*; 本田 敦; 伊藤 孝雄; 河合 視己人; 椛澤 稔; 日下 誠*; et al.

Proceedings of the 18th IEEE/NPSS Symposium on Fusion Engineering (SOFE '99), p.133 - 136, 1999/00

JT-60用負イオン源は、これまでイオン源などの運転パラメータの最適化を行いながらビームパワーを徐々に増大させてきた。しかし、さらにビームパワーを増大させるためにはイオン源や電源にかかわるいくつかの課題を解決しなければならない。イオン源での課題の一つは、加速電極への過大な熱負荷である。この加速電極でのビームロスは加速ビームの40%にも達する。この電極への高熱負荷の原因を、ソースプラズマの一様性を測定しながら、イオン源での磁場、ガス圧等を変化させながら調べた。この結果、熱負荷過大の大きな原因として、ソースプラズマの一様性が悪いことによるビーム発散の悪化にあることがわかってきた。この対策として、ソースプラズマ生成部のアーク電流分布の調整が有効であることも判明した。

口頭

高レベル廃液の溶媒抽出法の向上を目指した界面の分光研究

日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

溶媒抽出において、水相と有機相の界面は重要な働きを担っている。しかしながら、実験的な困難さが原因で、界面で起こる溶媒抽出機構の詳細は未知である。したがって、溶媒抽出の際に界面で何が起こっているかを明らかにすることができれば、その新しい知見に基づいて、高レベル廃液の処理法である溶媒抽出技術の向上に資すると考え、溶媒抽出に関わる界面の研究を進めている。講演では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光法という、約1nmの極薄界面における分子の構造情報を得ることができる非線形分光法を紹介し、この方法を用いることによって、抽出される金属が界面でどの様な状態で存在しているかを明らかにする研究について発表する。ランタノイド(Ln)は酸性リン酸エステル(HA)とLn(HA$$_{2}$$)$$_{3}$$錯体を形成し、有機相へ抽出される。本研究では、この錯体とは異なった構造の錯体が界面で存在していることを示す結果を得た。この結果を踏まえて界面まで考慮した溶媒抽出機構について言及する。

口頭

ヘテロダイン検出振動和周波発生分光法による金属抽出剤単分子膜/水界面におけるランタノイド錯体の構造研究

日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

溶媒抽出法はランタノイドの極めて重要な分離・精製法である。抽出に一般的に使用されるジ-(2-エチルヘキシル)リン酸(HDEHP)のような抽出剤は、両親媒性で界面活性であるため、溶媒抽出の際に有機相/水相の界面に集まる。したがって、有機相/水相界面は抽出剤との錯形成反応や有機相への移行反応が起こる重要な反応場である。しかしながら、実験的な困難さから、これまで溶媒抽出の際に界面で何が起こっているのかについての詳細は分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生(HD-VSFG)分光法という二次の非線形振動分光法を用いることによって、HDEHP単分子膜/水界面において形成したHDEHPと三価のユウロピウム(Eu$$^{3+}$$)錯体の構造を調べた。その結果、界面でEu$$^{3+}$$はHDEHPだけでなく水分子に配位された構造の錯体を形成していることを示した。この結果は、Eu$$^{3+}$$の溶媒抽出において、界面に到達したEu$$^{3+}$$は、抽出剤と水に配位されたような特殊な構造の錯体を形成した後に、有機相に抽出されてゆく、という溶媒抽出機構を示唆している。

口頭

ウラニル水溶液表面のヘテロダイン検出振動和周波発生分光

日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

ウラニルとリン酸トリブチル(TBP)の錯形成を利用した溶媒抽出法は、使用済核燃料の処理法として重要である。TBPの界面活性のため、有機相/TBP/水相の界面において、ウラニルは錯体を生成し、有機相へ抽出されると考えられているが、界面で生成する錯体の構造は定かでない。本研究では、生成した錯体が有機相へ移動しない条件、すなわち、ウラニルとTBPを溶かした水溶液の表面(TBP単分子膜/水溶液の界面)に着目し、ウラニル-TBP錯体の構造をヘテロダイン検出振動和周波発生分光法によって調べた。その結果、これまでに予想されていた様なウラニルとTBPの錯体は界面で生成していないことが分かった。

口頭

Mechanism of liquid-liquid solvent extraction of uranyl by tributyl phosphate; A Study using vibrational sum frequency generation spectroscopy

日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

ウラニルのTBPによる溶媒抽出は使用済み核燃料の処理に利用されている。TBPは界面活性であるため、溶媒抽出の際に有機相/水相界面に集まる。このことから有機相/TBP/水相界面が形成され、ウラニルは界面でTBPと錯体を形成し、有機相へ抽出されると考えられている。しかしながら、界面でどの様な構造の錯体が生成しているのか定かになっていない。この理由の1つは、ウラニルの溶媒抽出に関係する界面の分子レベルの構造が明らかになるような実験研究が行われていないからである。最近我々は、水表面で形成する抽出剤/水相の界面が、有機相/抽出剤/水相界面の良いモデルであることを提案し、和周波発生分光法(VSFG)によって、抽出剤/水相界面に存在する金属錯体の構造を調べることに成功した。本研究では、TBP/水相界面で生成したウラニルとTBP錯体の構造をVSFGによって調べることによって、ウラニルの溶媒抽出機構を研究することを試みた。その結果、驚くべきことにウラニルはTBP/水相界面でTBPと錯体を形成していないことが分かった。このことはTBPによるウラニルの溶媒抽出機構について再考する余地があることを示している。

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