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論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.92(Chemistry, Multidisciplinary)

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the $$Delta mu$$ (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and $$alpha$$-PtO$$_{2}$$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

論文

Study of catalytic reaction at electrode-electrolyte interfaces by a CV-XAFS method

草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.75(Engineering, Electrical & Electronic)

A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.

口頭

新規強磁性体BaFeO$$_{3}$$及びその鉄サイト置換系の磁性と局所構造観測

吉井 賢資; 林 直顕*; 松村 大樹; 草野 翔吾*; 水牧 仁一朗*; 水木 純一郎*; 高野 幹夫*

no journal, , 

BaFeO$$_{3}$$は、2年程前に発見された、Fe$$^{4+}$$スピンが110Kで強磁性整列を示す新規強磁性体である。2013年の本学会および論文にて、この物質がヒステリシス損が少ないなどの磁気冷凍に適した性質を持っていることを、磁化測定と放射光磁気円二色性測定により報告した。今回は、鉄サイト置換物質に対し、磁気冷凍効果を中心とした磁性を調べた。Ni等の元素をパーセント程度の微量置換することで、基底状態から強磁性が発現し、母物質よりもヒステリシス損が小さくなりうることが分かった。また、置換量を変えることにより冷凍温度を制御できることなども判明した。さらに放射光EXAFSを用いた局所構造観測を行ったところ、BaFeO$$_{3}$$では磁気転移温度以下でFe周囲の局所歪みが発生するが、置換系では歪みが抑えられることが分かった。現在、これらの結果を解析中である。学会当日は他の結果についても報告する。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

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