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論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 パーセンタイル:100

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Phonons of Fe-based superconductor Ca$$_{10}$$Pt$$_4$$As$$_8$$(Fe$$_{1-x}$$Pt$$_x$$As)$$_{10}$$

池内 和彦*; 小林 義明*; 鈴木 一範*; 伊藤 正行*; 梶本 亮一; Bourges, P.*; Christianson, A. D.*; 中村 博樹; 町田 昌彦; 佐藤 正俊*

Journal of Physics; Condensed Matter, 27(46), p.465701_1 - 465701_7, 2015/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.95(Physics, Condensed Matter)

中性子非弾性散乱実験による超伝導体Ca$$_{10}$$Pt$$_4$$As$$_8$$(Fe$$_{1-x}$$Pt$$_x$$As)$$_{10}$$のフォノンの測定結果を報告する。特に転移温度33K付近でのクーパー対に対する軌道揺らぎの影響を調査し、弾性定数$$C_{66}$$に対応する面内横音響フォノンに少しソフト化が起きていることを観測した。また、転移温度以上の温度で面内光学フォノンが異常に強く変化するのを観測した。このモードは鉄と砒素の面内振動に対応しており、鉄のd軌道の軌道揺らぎと格子系の結合に関する情報を与えている。この結果は超伝導発現機構やいわゆるネマティック相の研究に有益な情報をもたらすものである。

論文

First-principles calculation of phonon and Schottky heat capacities of plutonium dioxide

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the Physical Society of Japan, 84(5), p.053602_1 - 053602_5, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.9(Physics, Multidisciplinary)

二酸化プルトニウムなど、核燃料構成物質の物性を詳細に調べることは燃料開発において重要な役割を担っている。本発表では上記課題に対して、第一原理計算手法を用いた、比熱等の熱物性の評価方法を確立したことを報告する。なお、課題解決にあたって格子振動による比熱と電子の離散的な励起状態から生じる比熱の両方を考慮することで、測定値を再現することに成功した。この解決により、核燃料の物性評価を第一原理計算により精度よく推算できるようになることが期待される。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO$$_{2.00}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれ$$x$$の増加でわずかに増加した。PuO$$_{2-x}$$の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

Fabrication of polymer optical waveguides for the 1.5-$$mu$$m band using focused proton beam

三浦 健太*; 町田 裕貴*; 上原 政人*; 桐生 弘武*; 小澤 優介*; 佐々木 友之*; 花泉 修*; 佐藤 隆博; 石井 保行; 江夏 昌志; et al.

Key Engineering Materials, 497, p.147 - 150, 2011/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:2.48

Single mode straight waveguides for a wavelength of 1.55-$$mu$$m were, so far, fabricated using a proton beam writing (PBW) technique. We report the fabrication of Y-junction polymer waveguides with a polymethyl methacralate (PMMA) layers as the expansion of these straight waveguides using PBW in the conference. The PMMA layers consisted of an under-cladding layer of SiO$$_2$$ having a thickness of $$sim$$ 15-$$mu$$m deposited on an Si substrate, a PMMA layer having a thickness of $$sim$$ 10-$$mu$$m spin-coated onto the SiO$$_2$$ layer and a Y-junction waveguide with a width of 8-$$mu$$m in a PMMA core layer. The Y-junction waveguides with the angle of 2$$^{circ}$$ were drawn using the 1.7 MeV proton beam with 1-$$mu$$m in diameter and a beam current of 10 pA for a dose of 100 nC/mm$$^2$$. After spin-coating the PMMA layer with $$sim$$ 10-$$mu$$m thickness as an upper cladding on the irradiated PMMA layer, the near field pattern (NFP) of an 8-$$mu$$m-width Y-junction waveguide was observed using a tunable-wavelength laser. The observation showed that the fabrication of waveguide was succeeded because its waveguide was single mode and the intensity ratio between the two outputted lights was the almost same; 1:0.96. We also briefly report the next plans of the measurement of the refractive indices of proton-irradiated PMMA and SiO$$_2$$ films and the fabrication of a thermo-optic polymer switch based on a Mach-Zehnder interferometer waveguide.

論文

$$s_{pm}$$-like spin resonance in the iron-based nodal superconductor BaFe$$_2$$(As$$_{0.65}$$P$$_{0.35}$$)$$_2$$ observed using inelastic neutron scattering

石角 元志; 永井 佑紀; 樹神 克明; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 脇本 秀一; 中村 博樹; 町田 昌彦; 鈴木 雄大*; et al.

Physical Review B, 84(14), p.144517_1 - 144517_5, 2011/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:22.36(Materials Science, Multidisciplinary)

$$T_c$$=30K、鉄系超伝導体BaFe$$_2$$(As$$_{0.65}$$P$$_{0.35}$$)$$_2$$の粉末試料を用いて非弾性中性子散乱測定を行った。この系は超伝導オーダーパラメータにラインノードを持っているが、われわれはスピン共鳴をラインノードを持たない$$s_{pm}$$鉄系超伝導体と同じ散乱ベクトルに観測した。さらに、共鳴の増大率はホールと電子面間における符号反転領域の尺度になるが、ラインノードを持たないものと同程度であった。これらのことはこの系におけるフェルミ面間の符号反転が支配的でラインノードはひとつのフェルミ面で符号反転領域を限られた領域しか作らないことを意味する。それゆえ、この系はLaFePO$$_{1-y}$$やKFe$$_2$$As$$_2$$($$T_c < $$10K)などのノードを持つ系よりも高い$$T_c$$を保持する。理論計算との比較は水平ラインノードが観測結果を再現するモデルの候補であることを示唆する。

論文

LDA+$$U$$ study on plutonium dioxide with spin-orbit couplings

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.16 - 19, 2011/10

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムは、第一原理計算による物性予測が失敗する典型例(実験事実としては絶縁体なのに計算では金属と予言してしまうこと)として知られており、本発表ではスピン軌道相互作用を考慮したLDA+$$U$$法による第一原理計算を行うことで正しい絶縁体状態が再現可能であることを報告する。なお、問題解決に関しては電子の強相関効果に加えて、相対論効果であるスピン軌道相互作用を考慮することが必須であるとわかった。ここで得られた知見により、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度が向上し、核燃料開発におけるシミュレーション研究がより重要さを増すと期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

論文

Soft and isotropic phonons in PrFeAsO$$_{1-y}$$

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 中村 博樹; 社本 真一; 石角 元志; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

Physical Review B, 84(6), p.064504_1 - 064504_13, 2011/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:55.78(Materials Science, Multidisciplinary)

Phonons in single crystals of PrFeAsO$$_{1-y}$$ are investigated using high-resolution inelastic X-ray scattering and ${it ab-initio}$ calculations. Extensive measurements show some changes in phonon spectra with temperature and/or doping. However, we compare our measurements with several calculations and find that the experimentally observed changes are much smaller than differences between the experimental data and the calculations. Agreement is improved if magnetism is included in the calculations, but still large disagreement remains. Several modifications of the calculations are considered and the best agreement is obtained from modifying the non-magnetic model by softening only the in-plane nearest-neighbor Fe-As force constant. Fluctuating magnetism may be a partial explanation for the failure of the calculations, but seems incomplete in the face of the similarity of the measured phonon response in all the systems investigated here including those known to have static magnetism.

論文

Phonon spectra of PrFeAsO$$_{1-y}$$ via inelastic X-ray scattering

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 中村 博樹; 社本 真一; 石角 元志; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.B), p.SB015_1 - SB015_4, 2011/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.08(Physics, Multidisciplinary)

高分解能非共鳴X線非弾性散乱法及び第一原理計算により、PrFeAsO$$_{1-y}$$のフォノンを調べた。ドープ量及び温度変化の測定の結果、小さな変化が存在することがわかった。しかしそれ以上に非常に大きな不一致が、測定結果と第一原理計算結果との間に見られることがわかった。この不一致は、鉄原子の磁気モーメントの秩序を取り入れることで改善するが、対応する磁気秩序を示す物質のT$$_N$$以下の測定との不一致でさえ大きく残っている。われわれは第一原理計算結果を修正する幾つかのモデルを考えたが、最も良く実験結果を説明できるものは、鉄原子と砒素原子間の相関をFeAs面内方向のみ弱めたモデルであった。第一原理計算の不完全性は、磁気揺らぎを取り入れることで一部説明できるが、われわれの測定した不一致を考えると、完全ではないように思われる。

論文

Spin excitations in iron oxypnictide superconductor system

社本 真一; 石角 元志; 脇本 秀一; 樹神 克明; 梶本 亮一; 新井 正敏; 福田 竜生; 中村 博樹; 町田 昌彦; 永崎 洋*

Physica C, 470(Suppl.1), p.S284 - S287, 2010/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.73(Physics, Applied)

The spin excitations in the LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_{x}$$ system have been studied by inelastic neutron scattering measurements with powder samples. In the parent compound, the spin excitation was observed as a magnetic rod at ($$pi$$, $$pi$$, $$ell$$) in the downfolded tetragonal Brillouin zone. It persisted even in the tetragonal phase at $$T$$ = 280 K. In the superconducting compounds with $$x$$ = 0.057 and 0.082, the spin excitations developed below the superconducting transition temperatures up to the same order of magnitude as that in the parent compound, and they were peaked at about 11 meV. The spin excitation, however, almost disappeared in an overdoped compound with $$x$$ = 0.158, which exhibited only filamentary superconductivity below 7 K. These results indicate that the present superconductivity intimately correlates with the spin fluctuation possibly in relation to the nesting condition between the Fermi surfaces at $$Gamma$$ and M points.

論文

Effects of spin-orbit coupling and strong correlation on the paramagnetic insulating state in plutonium dioxides

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Physical Review B, 82(15), p.155131_1 - 155131_6, 2010/10

 被引用回数:27 パーセンタイル:21.58(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムの第一原理計算による研究分野では、多くの場合、正しい電子状態が計算できないことが問題となっていた。本論文では適切な第一原理計算を行うと正しい電子状態が得られることを報告する。なお、問題解決に関しては強相関効果とスピン軌道相互作用の両方を考慮することが重要であり、その理論的根拠も十分である。この解決により、今後、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度を大幅に向上させることが可能となり、シミュレーション研究の重要性がますます高まると期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

論文

Lattice dynamics of LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$ and PrFeAsO$$_{1-y}$$ via inelastic X-ray scattering and first-principles calculation

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(10), p.103715_1 - 103715_4, 2008/10

 被引用回数:39 パーセンタイル:14.25(Physics, Multidisciplinary)

X線非弾性散乱により、LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$($$x$$=0, 0.1)及びPrFeAsO$$_{1-y}$$($$ysim$$0.1)の格子振動の測定を行った。3種類の粉末試料の測定により格子振動の状態密度が、PrFeAsO$$_{1-y}$$単結晶試料の測定により格子振動の分散関係が決定される。その結果、室温での全測定結果を矛盾なく説明するモデルは、第一原理計算の計算結果においてFe-As間のバネ定数を30%弱めることで得られることがわかった。

論文

Superconducting MgB$$_2$$ thin film detector for neutrons

石田 武和*; 西川 正利*; 藤田 賢文*; 岡安 悟; 片桐 政樹*; 佐藤 和郎*; 四谷 任*; 島影 久志*; 三木 茂人*; Wang, Z.*; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 151(3-4), p.1074 - 1079, 2008/05

 被引用回数:25 パーセンタイル:26.05(Physics, Applied)

本論文では、ボロン同位体(質量数10)を増量した超伝導MgB$$_2$$中性子検出器は比較的高い温度で操作可能であることを示す。基本動作原理は、ボロン同位体が中性子をよく吸収し、核反応を起こすことで、超伝導転移近傍で大きな電気抵抗変化が瞬間的に起こることであり、実験用の原子炉から射出される冷中性子が高感度で検出可能となる。出力となる発生電位差については、デジタルオシロスコープを用いて低ノイズの増幅装置を用いることで十分に検出可能であることが分かった。また、詳細な上記核反応により起こる超伝導非平衡ダイナミクスについては、時間依存のギンツブルク・ランダウ方程式のシミュレーションをスーパーコンピュータ上で実施することにより追跡可能であり、観測事実とよく符号することが分かっている。

口頭

Performances of first principle fusion plasma turbulence simulations on SX and Altix

井戸村 泰宏; 叶野 琢磨; 井田 真人; 徳田 伸二; 町田 昌彦

no journal, , 

トカマクにおけるプラズマ乱流の研究は核融合エネルギー開発における重要な課題となっており、これまで、5次元位相空間で記述されるジャイロ運動論モデルに基く第一原理シミュレーションを開発し研究を進めてきた。このようなプラズマ乱流シミュレーションは5次元位相空間の粒子分布を取り扱うために、膨大な計算機性能を必要とし、今後、より高速な計算機が必要とされている。講演ではSX及びAltixにおける第一原理コードG5Dの処理性能を示し、今後のベクトル型及びスカラー型計算機開発における問題点を議論する。

口頭

X線非弾性散乱による鉄系超伝導物質の格子振動の測定

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; et al.

no journal, , 

われわれは、鉄系新超伝導物質の超伝導発現機構に関する知見を得るため、非共鳴X線非弾性散乱法を用い、LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$($$x$$=0, 0.1)及びPrFeAsO$$_{1-y}$$($$y$$=0.4)の粉末試料で格子振動密度(DOS)の測定を、さらにPrFeAsO$$_{1-y}$$($$ysim$$0.1)の単結晶で格子振動の分散関係の測定を行った。実験データの解析の結果、DOSはどの試料もほぼ同じ形をしており、3番目のピークが第一原理計算の結果と比較して5meV程度ソフト化していることを見いだした。これは分散関係とともに、Fe-As間の第一近接の相互作用のみを30%程度弱めることによって矛盾なく説明できることがわかった。

口頭

X線非弾性散乱によるPrFeAsO$$_{1-y}$$の格子振動の研究

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 内山 裕士*; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

2008年初めの$$T_c$$=26Kの化合物の発見以来、精力的な研究開発が進められてきている鉄系超伝導物質は、その超伝導発現機構に関して発見後すぐに第一原理計算が行われ、フォノンの寄与は小さいという予想がされている。しかし実際に測定を行ったところ、フォノン密度の第三のピーク($$sim$$30meV)が計算値($$sim$$35meV)よりも5meV程度ソフト化していることがわかり、Fe-As間の第一近接相互作用を弱めるモデルを提唱した。その後さらに、単結晶PrFeAsO$$_{1-y}$$($$T_csim$$42-45K)を用いて詳細なフォノンの分散関係の測定を進めた結果、鉄及びヒ素原子の面内振動モードはソフト化しており上記モデルで説明できるが、c軸方向の原子の動きを伴うモードは逆に、元の第一原理計算結果そのままの方がよく合うということがわかってきた。さらに解析を進めると、実際の試料の晶系である正方晶による計算ではなく、磁気秩序を伴う斜方晶による計算が、実験結果を比較的うまく説明できることがわかってきた。対称性が異なることが重要なのか、磁気秩序が重要なのか、もう少し詳しい実験・計算と検討が必要である。

口頭

Robustness estimation of neutron experimental devices against mutual power noise at experimental hall, MLF/J-PARC

田中 浩道; 吉田 登; 伊藤 幸弘; 神原 理; 岩橋 孝明; 帷子 朝彦*; 五島 毅*; 室屋 孝司*; 佐々木 泰三*; 町田 浩一*; et al.

no journal, , 

MLF供用運転時に実験データの確実な取得のため、中性子実験機器の電気ノイズに対する耐性を見積もっておく必要がある。そのためにクレーン,チョッパー等の機器の運転に同期した電源ライン及びグランドラインのノイズ評価を行った。これらの評価を行った結果、シャッターの誤操作の復旧など、非常に重要な成果が得られた。

口頭

プロトンビーム描画による波長1.5$$mu$$m帯用PMMA導波路の試作

三浦 健太*; 町田 裕貴*; 上原 政人*; 花泉 修*; 石井 保行; 佐藤 隆博; 高野 勝昌; 大久保 猛; 山崎 明義; 井上 愛知; et al.

no journal, , 

プロトンビーム描画(Proton Beam Writing: PBW)は、次世代の微細加工技術として注目されているが、PMMAへのプロトン照射による屈折率向上効果を利用することによって、光導波路形成への応用も可能である。今回われわれは、PBWを利用したPMMA導波路を提案し、8$$sim$$13$$mu$$mで、長さ10mm程度の直線導波路を6種類試作した。波長1.55$$mu$$mで伝搬長$$sim$$6mmの光を導波路に導入し導波路の状態を評価した。試作した導波路のうち幅8$$mu$$mのもので、波長1.55$$mu$$mの光伝搬(シングルモード)を確認でき、光導波路として良好であることもわかった。発表では光導波路の構造,製作方法、及び観察結果について報告する。

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