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論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

https://doi.org/10.1039/C5RA03101J
 被引用回数：12 パーセンタイル：38(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

口頭

高濃度NaBr水溶液中のスパー内反応,1; パルスラジオリシス実験

岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 山下 真一*; 端 邦樹; 田口 光正; 勝村 庸介*

no journal, , 

水の放射線分解によって生じる水酸化ラジカル(OH)は酸化力が強く、有機物に対する反応速度が大きいため重要な活性種である。本研究では、Br$$^{-}$$をOHの捕捉剤として用いた場合の捕捉反応に及ぼすBr$$^{-}$$濃度の影響を明らかにすることを目的に電子線パルスラジオリシス実験を行った。0.9-900mMのNaBr水溶液に電子線照射した場合、捕捉剤濃度の増加に伴い、360nmにおける光吸収が速やかに現れるようになった。これはOHの捕捉反応が速くなることに加え、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成経路がOH+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$BrOH$$^{-}$$、BrOH$$^{-}$$$$rightarrow$$Br+OH$$^{-}$$、Br+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$$$^{-}$$という3段階の反応経路から、OH+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$BrOH$$^{-}$$、BrOH$$^{-}$$+Br$$^{-}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$$$^{-}$$という2段階の経路に変化していることが原因と考えられる。また、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の再結合反応の速度定数はBr$$^{-}$$の濃度増加に伴い1.4$$times$$10$$^{9}$$から2.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$に増加した。これは、イオン強度増加により反応速度が大きくなるという理論的予測で説明可能であった。

口頭

レーザー誘起反応と物質改質

端 邦樹; 勝村 庸介*; 工藤 久明*; 山下 真一*; 上田 徹*; 中園 祥央*; 岩松 和弘*; Yo, S.*; 岡屋 慶子*; 雨宮 拓也*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故後の対応で、炉内や使用済燃料プールへの海水注入の措置が取られた。これにより原子炉やプールの構造材はこれまでに想定されてこなかった腐食環境にさらされたことになる。放射線場にある海水の腐食環境を見積もるためには、ラジオリシス計算が有効な手段であるが、これには放射線誘起反応の速度定数や化学種の初期収率などの入力パラメータが必要となる。本研究では、塩素イオンとOHラジカルとの反応に焦点を当て、フラッシュフォトリシス法により反応速度定数の測定を行った。

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