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論文

Initial dissolution rate of a Japanese simulated high-level waste glass P0798 as a function of pH and temperature measured by using micro-channel flow-through test method

稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(4), p.438 - 449, 2012/04

 被引用回数:19 パーセンタイル:79.52(Nuclear Science & Technology)

マイクロチャンネル流水溶解試験法(MCFT法)を用いて、模擬ガラス固化体の初期溶解速度($$r$$$$_{0}$$)のpH依存性,温度依存性を評価した。その結果、25$$^{circ}$$Cにおいてはシングルパスフロースルー法(SPFT法)などによる既往の結果と同様にV字型のpH依存性を示すことがわかった。しかしながら、70, 90$$^{circ}$$CにおいてはpHが中性の条件で$$r$$$$_{0}$$が一定となるU字型のpH依存性を示し、SPFT法等と異なる結果となった。また、90$$^{circ}$$Cにおいては、pHが8から11の範囲でSPFT法と較べて$$r$$$$_{0}$$が大きく、pH依存性の傾きも大きいことがわかった。温度依存性についてはどのpHにおいてもアレニウス則に従うが、pHの増加に伴ってみかけの活性化エネルギーが増加するという結果となり、溶解メカニズムがpHによって変化することが示唆された。

論文

Measurement of HLW glass dissolution/alteration kinetics by using micro-reactor flow-through test method

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.219 - 228, 2009/05

ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価を行うため、マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発した。この方法では、マイクロ流路(20$$times$$2$$times$$16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取、分析することで溶解/変質速度を得ることが可能となる。この方法は、装置がコンパクトで単純である、反応面積に対して反応溶液量が少ない、高感度で溶解/変質速度が測定できる、試験後試料の表面分析が容易であるなどの特徴を有する。この方法により、P0798ガラスのpH,温度,流速,時間を関数とした試験を行い、ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価に必要なデータを取得した。

論文

Measurement of initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass by using micro-reactor flow-through test method

牧垣 光*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.307 - 314, 2009/05

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液,温度条件での溶解試験を行い、ガラスの初期溶解速度を測定した。試験温度を25$$^{circ}$$C、溶液のpHを5.6から12の範囲としたpH依存性試験で得られたケイ素の溶解速度から求めた初期溶解速度は、フランス原子力庁(CEA)が報告しているR7T7ガラスと同様に、V字型のpH依存性を示した。また、pHを5.6、試験温度を25から90$$^{circ}$$Cの範囲とした温度依存性試験による初期溶解速度からは、活性化エネルギーとして51kJ/molを得た。これはCEAが報告しているR7T7ガラスの値に比べてわずかに小さい値である。これらの結果に基づき、P0798ガラスの溶解機構を議論する。

口頭

マイクロリアクタ流水試験によるガラス固化体溶解速度のpH依存性評価

稲垣 八穂広*; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

no journal, , 

高レベルガラス固化体の溶解/変質、及びそれに伴う核種浸出挙動は処分環境条件によって大きく変化する。信頼性の高い性能評価にはさまざまな溶液条件におけるガラス溶解/変質挙動を体系的,速度論的に評価し、環境条件を考慮したガラス固化体性能評価モデルを構築する必要がある。しかしながら、これまでの静的溶解試験(ガラスを一定体積の溶液に浸漬させる試験)ではガラス溶解に伴い反応溶液の組成,pH等が変化するため任意の一定溶液条件における測定評価が困難であった。現在われわれは、pHや溶存ケイ酸濃度等の環境条件を考慮したガラス溶解速度式の作成を進めている。本研究では、新たに考案したマイクロリアクタを用いる流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液条件での溶解試験を行い、ガラス初期溶解速度のpH依存性を評価した。

口頭

Initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass as a function of pH and temperature measured by using micro-reactor flow-through test

稲垣 八穂広*; 牧垣 光*; 三ツ井 誠一郎; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 野下 健司*

no journal, , 

マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発し、日本の模擬廃棄物ガラスP0798の溶解速度を測定した。この方法では、マイクロ流路(20mm$$times$$2mm$$times$$0.16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取,分析することで溶解・変質速度を得ることが可能となる。この方法により、pH及び温度を関数としたガラスの初期溶解速度を測定した。その結果、25$$^{circ}$$Cから90$$^{circ}$$Cの条件において、初期溶解速度が"V字型"のpH依存性を有することが確認された。これは、フランス原子力庁CEAが評価したR7T7ガラス等と同様な傾向である。得られた結果と他のガラスとの比較に基づき、溶解メカニズムについて議論する。

口頭

マイクロリアクタ流水試験によるガラス固化体溶解/変質の速度論的評価; ガラス初期溶解速度のpH/温度依存性

酒谷 圭一*; 稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

no journal, , 

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験法を用いて、P0798模擬ガラス固化体の初期溶解速度のpH依存性,温度依存性を測定し、体系的に評価した。その結果、各温度において初期溶解速度がV字型のpH依存性を有すること、アレニウス型の温度依存性を有することが確認された。また、触針式表面粗さ計で求めたガラス溶解量は溶液分析結果と一致し、信頼性の高いデータが得られていることが確認できた。

口頭

ガラス固化技術開発施設における高放射性廃液内蔵機器の腐食評価

角 洋貴; 牧垣 光; 中山 治郎; 新妻 孝一; 小高 亮

no journal, , 

ガラス固化技術開発施設(TVF)は、平成7年のホット運転開始以来、20年以上経過している。TVFの高放射性廃液を取扱う機器の高経年化を評価する観点から、TVF固化セル内の高放射性廃液を内蔵する機器に対し、遠隔操作による肉厚測定を実施し、腐食の進展に係る評価を行ったので、この結果等について紹介する。

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