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論文

Development of Pu standard material preparation and characterization technique in Japan

岡崎 日路; 芝野 幸也; 阿部 勝男; 角 美香; 茅野 雅志; 影山 十三男; Mason, P.*

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2016/07

IDMS法による計量分析において使用される、LSDスパイクと呼ばれる標準物質は、試料の取扱いや分析が困難な状況下で、様々な核物燃料質の精確な分析を可能としている。LSDスパイク調製に必要なプルトニウムの主原料であるプルトニウム標準物質の海外からの長期的な安定供給が困難なため、プルトニウム燃料技術開発センター(PFDC)は、LSDスパイクのPu原料として国内で入手可能なMOX粉末の使用の可能性について検討した。その中でPFDCは、米国エネルギー省のニューブルンスウィック研究所(NBL)との共同研究において、MOX粉末中のプルトニウムの分離・精製及び値付けを行い、LSDスパイクの原料として適したPu標準物質(MOX-Pu)を調整した。MOX-Puの詳細な調製手順及び共同研究結果等について報告する。

論文

Verification of LSD spikes prepared in Japan from a MOX source material

角 美香; 阿部 勝男; 影山 十三男; 中沢 博明; 黒沢 明; 山本 昌彦; Mason, P.*; Neuhoff, J.*; Doubek, N.*; Balsley, S.*; et al.

Proceedings of INMM 51st Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2010/07

現在、同位体希釈質量分析法(IDMS)によってPu, Uの計量分析を行っている国内外の多くの施設において、LSD(Large Size Dried)スパイクが使用されている。日本の核燃料サイクルに関連する施設でも、多くのPu標準物質が必要とされており、一方で長期に渡るPu標準物質の供給や、輸送が困難さを増すことが予想されていることから、原子力機構ではプルセンターに保管されているMOXから、LSDスパイクの原料となるPuの標準試料を調製する可能性について検討してきた。プルセンターでは、MOX中に含まれていたPuをUと分離,精製を行った。調製されたPu硝酸溶液中のPu濃度は、再処理施設においてクーロメトリによって測定され、同位体組成についてはPFDCにおいて質量分析により測定された。原子力機構では、このPu硝酸溶液を用いて2種類のLSDスパイクを調製し、それらを国内外の研究所に配付し、共同分析により値を確認している。Puの値付け分析,LSDスパイク調製及び確認分析結果の詳細について報告する。

論文

High spin structure and intruder configurations in $$^{31}$$P

Ionescu-Bujor, M.*; Iordachescu, A.*; Napoli, D. R.*; Lenzi, S. M.*; M$u{a}$rginean, N.*; 大塚 孝治*; 宇都野 穣; Ribas-Arino, J.*; Axiotis, M.*; Bazzacco, D.*; et al.

Physical Review C, 73(2), p.024310_1 - 024310_12, 2006/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:20.91(Physics, Nuclear)

イタリア・レニャーロ国立研究所のタンデム加速器を用いて、$$^{31}$$Pの高スピン準位を$$^{24}$$Mg($$^{16}$$O,2$$alpha p$$)反応によって測定した。この実験から、正パリティ状態については17$$^+$$/2まで、負パリティ状態については15$$^-$$/2までのイラスト状態及び何本かの非イラスト状態を同定した。観測されたそれぞれの状態からの脱励起$$gamma$$線の寿命から、$$E2$$, $$M1$$, $$E1$$遷移確率を導出した。この実験により、$$sd$$殻領域における殻模型の再現性を侵入者配位まで拡大してテストすることが可能になった。原子力機構でなされたモンテカルロ殻模型計算の結果を今回の実験値と比べたところ、正パリティ状態のみならず、負パリティ状態の位置とほとんどすべての電磁遷移確率を正しく再現できることがわかった。この一致から、モンテカルロ殻模型に代表される大規模殻模型計算がこれまで多くの研究がなされてきた低励起状態のみならず、イラスト線近傍の高励起状態においてもよく予言されることが示された。

論文

Wideband low-output-impedance RF system for the second harmonic cavity in the ISIS synchrotron

入江 吉郎; Dooling, J.*; Horan, D.*; Kustom, R.*; Middendorf, M.*; Pile, G.*; Bayley, D.*; Cross, G.*; Gardner, I.*; Glover, M.*; et al.

Proceedings of 10th European Particle Accelerator Conference (EPAC '06) (CD-ROM), p.321 - 323, 2006/00

広帯域で低出力インピーダンス第2高調波空洞が日米英の3か国協力により開発された。低出力インピーダンスの特性は、陽極からグリッド電極へのフィードバックループにより実現される。30オーム以下の出力インピーダンスをもつこのシステムは、周波数2.7$$sim$$6.2メガヘルツ,繰返し周波数50ヘルツの条件で大電力試験を行い、安定した高電圧発生(加速間隙あたり12キロボルト)に成功した。英国ラザフォード研究所のISISシンクロトロンにこの装置を適用した場合、精度良いビーム平坦化が可能となり空間電荷力が緩和される。その結果、大強度陽子シンクロトロンにおけるビーム損失の低減に大いに役立つことが期待される。

論文

High spin structure of $$^{34}$$S and the proton-neutron coupling of intruder states

Mason, P.*; M$u{a}$rginean, N.*; Lenzi, S. M.*; Ionescu-Bujor, M.*; Della Vedova, F.*; Napoli, D. R.*; 大塚 孝治*; 宇都野 穣; Nowacki, F.*; Axiotis, M.*; et al.

Physical Review C, 71(1), p.014316_1 - 014316_8, 2005/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:17.31(Physics, Nuclear)

Legnaro国立研究所のタンデム加速器で$$^{34}$$Sの高スピン状態を初めて観測し、その結果を原研らのグループによるモンテカルロ殻模型計算と比較した。実験では、$$^{34}$$Sの高スピン状態を$$^{24}$$Mg($$^{16}$$O,$$alpha 2p$$)反応によって生成し、脱励起$$gamma$$線を観測することによって$$^{34}$$Sの準位を組み上げた。その結果、$$10^+$$までの正パリティ状態及び$$8^-$$までの負パリティ状態のイラスト状態に加え、幾つかの非イラスト状態を見つけた。さらに、DSAM法により幾つかの遷移の$$B(E2)$$, $$B(M1)$$を得た。実験結果を殻模型計算と比較したところ、$$5^+$$までの(正パリティ)イラスト状態は$$sd$$殻配位空間内で計算した殻模型計算とよく一致するが、それよりも高いスピンのイラスト状態はN=20の殻ギャップを超えた励起が必要であることがわかった。さらに詳しく調べると、$$6^+$$, $$8^+$$については中性子が2個励起する配位が主であるのに対し、他のスピンでは陽子の励起も重要であることも明らかになった。モンテカルロ殻模型計算はこのような特質を全体としてはよく再現する一方、陽子・中性子励起する状態については実験よりも高い励起エネルギーとなった。この実験及び計算結果は、陽子・中性子間相互作用が多体構造に及ぼす影響について大きな知見を与えている。

報告書

Extraction and Scrub of Irradiated MOX Fuel

Pateman, R.*; Cooke, R.*; Jenkins, J.*; Mason, C.*

JNC-TJ8440 2002-008, 45 Pages, 2002/02

JNC-TJ8440-2002-008.pdf:0.71MB

本報告書では、小型遠心抽出器を使用した抽出・洗浄試験の結果について以下のとおり報告する。試験は、約10%のプルトニウム含む照射済みMOX燃料を使用し、室温で行われた。放射性が高いことから、試験はホット・セルの中で行われた。試験の結論は以下の通り。1.ウラン、プルトニウムともに、抽出プロセスで回収された率は、99.99%以上と、非常に高かった。抽出器の性能は、有機物中のウラン濃度に関らず安定していた。(標準誤差は、試験中に採取する6サンプルの平均濃度+/-3%であった。)2.抽出の除染係数は154Euと155Euでおよそ80から90の間であった。また、241Amと244Cmは、およそ140と170の間で、134Csと137Csは、1000以上であった。3.154Eu,155Eu,241Am,244Cmの抽出有機相中の濃度は、MOXのフィードのステージで減少した。恐らくこれは、抽出されたウランとプルトニウムに取って代わられたためであろう。4.水相側のMOXフィードのエントレインメントにより、134Csと137Csが有機相へ混入したと仮定した場合、これら核種の除染係数から、水相の混入は$$<$$0.1ボリューム%以下であることがわかる。この仮定は、収集されたサンプルの目視検査でも立証される。即ち、混入は観察されなかったのである。5.洗浄工程において、ウラン・フィードの約7%プルトニウム・フィードの約8%が水相に移行した。6.洗浄工程の見かけの除染係数は、244Cmで600以上、134/137Csでは15、154/155Euでは47、241Amでは約4であった。7.FPの濃度は、第1洗浄段から第4洗浄段まで、大きな減少はなかった。エントレインメントは、水相の中間ステージにおける2つのサンプルで観察されただけであるが、ステージ間の混入性が高いせいであると思われる。8.上記について、その他の可能性としては、有機相へのMOX溶液の飛沫同伴割合が高く、これをほとんどの洗浄段で効果的に取り除くことができなかったためであると考えることもできる。

報告書

The Crystallization of Irradiated Mox Fuel

Pateman, R.*; Cooke, R.*; Jenkins, J.*; Mason, C.*

JNC-TJ8440 2002-006, 40 Pages, 2002/02

JNC-TJ8440-2002-006.pdf:0.51MB

本報告書では、実溶解液を用いて行った2点の晶析試験の結果について以下のとおり報告する。照射MOX燃料を用いた溶解液を使用し、試験を2点行った。条件面では最初のMOX試験1では液の最終温度を10度に設定し、2度目のMOX試験2では0度とした。双方の試験において、UNHの晶析が28度付近ですぐに起こり、純粋硝酸ウラニル・硝酸溶液で行った晶析試験の結晶析出温度32度よりも低かった。これは、PuとFP不純物の存在の影響によるものと思われる。MOX試験2では、予想通りMOX試験1よりもUNHの結晶析出量が多かった。U収率(プロセスにおけるMOXフィード中のU合計に対する結晶中のUの割合)は、試験1では0.57、試験2では、0.68であった。UNH結晶中のPu同伴率(プロセスにおけるMOXフィード中のPu合計に対する 直接分析によって得られた結晶中のPuの割合)は、非常に低かった。3段の洗浄の後、最終生成結晶の数値は、MOX試験1では8.2E-04、MOX試験2では1.03E-03だった。水分を含んだ結晶中のU濃度は、MOX試験1と2で、似たような数値を示した。それぞれ、0.488g/gと0.484g/gであった。これは、純粋UNHの理論化学量論的数値の2%-3%以内であった。結晶の中のU濃度と純粋UNH中のU濃度は、MOX試験1と2で、かなり合致した数値となっており、ろ過後の結晶中には、液体がほとんど残っていないことを示している。しかしながら、UNH結晶から洗浄されたアクチニドとFP不純物の量は、ろ液の濃度や量を鑑みた場合、比較的高い値を示した。これは、結晶中の水分が希釈され取り除かれる代わりに、洗浄により、アクチニドとFPがUNH結晶から浸出したと考えられる。PuからのUNH結晶、主要なアクチニドやFPの不純物については、洗浄により、高い除染効率を達成できた。例えば、$$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm, $$^{134/137}$$Cs, $$^{154/155}$$Euの除染係数は、MOX試験1ではおよそ700から900、MOX試験2ではおよそ1200から2500であった。最終生成物の結晶のPuの除染係数は2つの試験で同様の数値で、MOX試験1、2双方とも700以下であった。MOX試験2では、Puの除染係数が、他のアクチニドや125Sbを除いたFPに比べかなり低く、Puの結晶同伴のメカニズムは他の元素のメカニズム

口頭

Evaluation of isotopics and assay of Pu solution prepared from MOX as the base material of LSD spikes

角 美香; 鈴木 徹; 影山 十三男; Mason, P.*; Neuhoff, J.*

no journal, , 

原子力機構ではNBLとの共同研究の下、LSDスパイクと呼ばれる同位体希釈質量分析法に使用される標準物質の原料となるのに適した、純度と組成を持ったPu物質を調製する技術の開発を行っている。このPu物質はPuとUの混合酸化物MOXを原料とし、溶解後分離,精製を行って可能な限りUを除く。精製されたPu溶液は分取され、同位体希釈法によりそれぞれU及びPuの同位体組成及び濃度について分析された。本発表では原子力機構で行った測定結果の評価及びその不確かさ評価の結果について述べる。詳細な不確かさ評価はGUMに基づいて行われた。

口頭

Pu standard material preparation in Japan

角 美香; 阿部 勝男; 影山 十三男; Mason, P.*

no journal, , 

国内でPuを取り扱うほとんどの施設において、精確な計量分析結果を得るため、IDMS法が用いられている。LSDスパイクと呼ばれる標準試料が、施設、国、査察機関によって、取り扱いが困難な場所や測定状況下にあるさまざまな核物質を、精確に測定・計量するために開発された。LSDスパイクのPu原料となるPu標準物質の長期的な供給が難しくなりつつあることから、原子力機構(JAEA)は国内のMOXをPuの原料とする可能性を評価することとした。JAEA-PFDCは、US DOE-NBLと協力し、LSDスパイクの原料に使用可能なPu標準物質調製を開始した。2008年に調製されたMOX-Puのバッチから、2種類のLSDスパイクが調製され、確認分析のため参加分析所に配布された。2012年にも次のMOX-Pu標準が調製され、値付けが間もなく終了する。このMOX-Puについても確認のための共同分析が計画され、JAEAで結果を取りまとめている。詳細な精製手法、LSDスパイクの共同分析結果および2012年に調製されたMOX-Puの共同分析結果の途中評価について報告する。

口頭

Development of plutonium reference material; 10+ years of JAEA-DOE cooperation

Mason, P.*; 角 美香; 影山 十三男; 鈴木 徹; Holland, M. K.*; Cordaro, J.*

no journal, , 

2000年初期、日本の核燃料サイクル施設が計量管理に必要とするPu標準物質が、その供給能力を超える可能性があることが明らかとなった。さらに、PuのCRM調製が困難さを増していることから、保障措置に使用できるPuのRMの輸入量を増やすことも困難である。この問題に取り組むため、2003年にUS DOE-NNSAと原子力機構(JAEA)が日本でPu標準物質を調製するための技術協力を始め、DOE-NBLとJAEA-PFDCがPu標準物質調製技術開発への取り組みを始めた。また2013年に、DOE-SRNLがPuのクーロメトリによる測定の専門性を確立するため、同様の協力協定をTRPと結んだ。本報告では、これらの取り組みの現状等を述べる。

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