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論文

低酸素濃度下におけるチタンオーバーパックの長期水素吸収挙動と水素脆化の検討

谷口 直樹; 鈴木 宏幸*; 中西 智明*; 中山 武典*; 舛形 剛*; 建石 剛*

材料と環境, 56(12), p.576 - 584, 2007/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるオーバーパック候補材料の一つであるチタンの長期水素吸収挙動と水素脆化の可能性を検討した。定電流カソード分極試験結果より、電荷量が同じ場合、電流密度が低いほど多くの水素が吸収されるとともに、より内部まで水素が浸入した。低酸素濃度条件での腐食速度2.8$$times$$10$$^{-2}$$$$mu$$m/yに相当する電流密度での水素吸収率はほぼ100%と推定され、1000年間で約400ppmの水素を吸収すると評価された。水素を吸収したチタンの機械的特性は水素濃度と水素濃度分布形態によって異なり、水素がチタン内部まで均一に分布したものほど脆化の程度が大きいことが確認された。1000年間で約400ppmの水素を均一に吸収した6mm厚のチタンオーバーパックにおいて、破壊が生じうるのは降伏応力相当の応力条件に対して亀裂寸法が約2$$sim$$3mm以上の場合と推定された。

報告書

チタンオーバーパックの水素吸収に関する研究

和田 隆太郎*; 西村 務*; 中西 智明*; 藤原 和雄*; 井上 隆夫*; 建石 剛*; 舛形 剛*

JNC TJ8400 2003-092, 246 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-092.pdf:35.08MB

高レベル放射性廃棄物の処分容器材料として、耐食性に優れたチタンが検討されている。しかしながら、チタンは還元性環境において水の還元反応により生じた水素を吸収し、水素脆化を生じる恐れがある。そこで、還元性環境におけるチタンの水素吸収挙動を評価するために、チタンの腐食・水素吸収に関して実験的検討を行った。また、水素吸収によるチタンオーバーパック破壊挙動を評価するため、破壊力学的な観点から破損モデルを検討した。(1) 低酸素雰囲気において、溶液に浸漬したチタン試験片表面の一部を機械的に除去するスクラッチ試験を実施し、既存皮膜の変化および新生皮膜の成長現象を観察した。(2) 低酸素雰囲気を維持できるアンプル容器を用いて長期反応試験を行い、水素ガス発生量および吸収量の分析および生成皮膜の評価を行った。(3) 低酸素雰囲気下にて、チタン試験片に1000 年間の腐食量に相当するカソード電荷を印加する電気化学的加速試験を実施し、水素吸収、表面皮膜への影響を評価するとともに、自然状態での水素吸収挙動を予測した。(4) 既往の研究を調査から、溶接によるチタンオーバーパックの最大残留応力およびき裂進展挙動を評価した。また、破壊現象のモデル化の可能性を検討し、今後の課題を抽出した。

報告書

チタンオーバーパックの水素脆化に関する研究

和田 隆太郎*; 栗本 宣孝*; 藤原 和雄*; 安倍 睦*; 建石 剛*; 舛形 剛*

JNC TJ8400 2002-002, 71 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2002-002.pdf:20.8MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、オーバーパックには1000年の核種閉じ込め性が要求される。候補材料の一つであるチタンでは、地下深部本来の環境とされる還元性雰囲気での水素脆化挙動が寿命予測の課題である。本研究では電解化学試験によってチタンに水素吸収処理を行い、吸収水素量をパラメーターとして機械的強度の劣化を引張試験、曲げ試験および衝撃試験で調べた。動的な応力を負荷(衝撃試験)した場合では、1000ppmの水素吸収量で明らかに水素脆化による機械特性の劣化が認められたものの、静的な応力を負荷(引張試験および曲げ試験)した場合では、ミクロ組織レベルで水素化物由来の割れが観察されたが、水素脆化による機械特性の顕著な劣化は認められなかった。また、低酸素濃度条件でのチタン試験片の浸漬試験で水素発生型腐食による発生水素量とチタン材の水素吸収量を比較した結果、水素ガス発生量から求めた腐食速度が10 SUP-4 $$mu$$m/年オーダーに対して、水素吸収量から求められた腐食速度は10 SUP-2 $$mu$$m/年と見積られ、発生する水素はほとんどチタンに吸収されると考えられた。チタン複合オーバーパックの強度部材である炭素鋼の腐食速度は、腐食生成物のマグネタイトが堆積することにより加速されると考えられるが、その腐食速度の加速に対する水素ガス発生反応の寄与率は約60パーセントと見積られた。

報告書

腐食生成物としてのマグネタイトによる炭素鋼オーバーパックの腐食への影響

谷口 直樹; 本田 明; 川崎 学*; 舛形 剛*

JNC TN8400 2001-001, 56 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-001.pdf:1.48MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における炭素鋼オーバーパックの腐食寿命を評価するうえで、堆積する腐食生成物による腐食への影響を明らかにする必要がある。特に、マグネタイトを模擬腐食生成物として与えると、腐食が加速されるという報告があり、その影響を把握することが重要である。そこで、腐食生成物としてのマグネタイトが炭素鋼オーバーパックの腐食に及ぼす影響を評価することを目的としてマグネタイト共存下での腐食加速再現試験および腐食加速機構の解明のための試験を実施した。その結果、以下のことが確認された。(1)粉末のマグネタイトは炭素鋼の腐食を加速する作用を有する。その主要因はマグネタイト中の3価鉄の2価への還元反応であるが、水素発生反応もある程度加速される。マグネタイト共存下での炭素鋼の浸漬試験では、腐食反応に占める水素ガス発生反応の寄与は30%程度であった。(2)炭素鋼の腐食によって生じたマグネタイトを含む腐食生成物層は炭素鋼の腐食をむしろ抑制する。また、マグネタイトによる腐食の促進を仮定し、実験結果に基づいて1000年間の腐食深さを見積もった。その結果、マグネタイトに起因する腐食深さの増加は1mmにすぎず、これを加えてもトータルの腐食深さは約33mmであり、第2次取りまとめにおいて設定されている炭素鋼オーバーパックの腐食しろの40mmを超えないことがわかった。よって、オーバーパック寿命へのマグネタイトによる腐食加速の影響はほとんど無視できることがわかった。

報告書

還元環境下におけるチタンオーバーパックの耐食性に関する研究(3)概要版

和田 隆太郎*; 西村 務*; 下郡 一利*; 泊里 治夫*; 舛形 剛*; 下田 秀明*

JNC TJ8400 99-059, 50 Pages, 1999/02

JNC-TJ8400-99-059.pdf:6.04MB

チタンは高耐食性金属としてオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における水素脆化挙動を明らかにすることを目的として、50$$^{circ}C$$の脱気炭酸塩溶液中において1440時間までの電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食電位と水素吸収との関係について検討した。また、水素脆化モデルならびに腐食電位評価モデルの考え方をとりまとめた。

報告書

還元環境下におけるチタンオーバーパックの耐食性に関する研究(3)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 下郡 一利*; 泊里 治夫*; 舛形 剛*; 下田 秀明*

JNC TJ8400 99-046, 144 Pages, 1999/02

JNC-TJ8400-99-046.pdf:7.23MB

チタンは高耐食性金属としてオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における水素脆化挙動を明らかにすることを目的として、50$$^{circ}C$$の脱気炭酸塩溶液中において1440時間までの電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食電位と水素吸収との関係について検討した。また、水素脆化モデルならびに腐食電位評価モデルの考え方をとりまとめた。

報告書

銅オーバーパックの局部腐食に関する研究(研究委託内容報告書)

下郡 一利*; 泊里 治夫*; 小田 正彦*; 藤原 和雄*; 舛形 剛*

PNC TJ1074 98-002, 270 Pages, 1998/02

PNC-TJ1074-98-002.pdf:16.72MB

銅は還元性条件下では熱力学的に腐食しない事が知られている。従って、地下深部本来の環境である還元性環境下において、銅にオーバーパック候補材料としての優位性が与えられる。しかし、処分開始直後には比較的酸化性の環境になるため局部腐食発生の可能性が考えられる。そこで、本研究では酸化性環境下における銅の局部腐食発生の臨界条件を明らかにする事を目的として、80度Cにおける脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中及び脱気炭酸塩溶液中での60日間の電気化学的試験ならびに暴気炭酸溶液含浸ベントナイト中及び暴気炭酸塩溶液中での60日間の自然浸漬試験を行い、溶液中のイオン濃度ならびに電位と腐食状況との関係を整理し、銅の局部腐食発生の臨界条件の検討を行った。その結果、ベントナイト無しの場合、高腐食性溶液(HCOSUB3/SUPー/S0/SUB4/SUP2-$$<$$l、高濃度Cl/SUP-)中は勿論のこと、低腐食性溶液(HC0/SUB3/SUP-/S0/SUB4/SUP2-$$>$$l)に塩素イオン及び硫酸イオン濃度を高めた溶液中においても、淡水や給湯環境中での孔食臨界電位である。"0.115VVSSCEat 60度C(=0.296VvsSHE at 80度C)"以上では局部腐食発生の可能性があるが、ベントナイト有りの場合には、高腐食性溶液中における高電位印加以外の条件では、局部腐食発生の可能性は低いものと考えられる。また、大気平衡下での自然竜位は高くとも上記臨界電位近傍であり、実環境中では酸素の消費も生じるため、局部腐食発生の可能性は更に低いと推察された。

報告書

還元条件下におけるチタンオーバーパックの耐食性に関する研究(II) (研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 下郡 一利*; 泊里 治夫*; 舛形 剛*; 下田 秀明*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*

PNC TJ1058 98-002, 159 Pages, 1998/02

PNC-TJ1058-98-002.pdf:8.46MB

チタンは高耐食性金属としてオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における水素脆化挙動を明らかにすることを目的として、50$$^{circ}C$$の脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中ならびに炭酸塩溶液中において1440時間までの電気化学的試験を行い、チタン還元性環境における腐食電位と水素吸収との関係について検討した。また、文献調査を行い、水素脆化モデルならびに腐食電位評価モデルの考え方をとりまとめた。さらに、炭素鋼オーバーパックの微生物腐食に関してベントナイト中での微生物の繁殖挙動とともに好気性/嫌気性細菌混合系の腐食への影響を調べた。その結果、硫酸塩還元菌は圧縮ベントナイト中では生育し難いことが判った。また、混合系(SRB/IB)でのベントナイト中の炭素鋼の腐食速度は昨年度のIB単独系とほぼ同様0.02㎜/y以下であることが判った。

報告書

還元条件下におけるチタンオーバーパックの耐食性に関する研究(II)(研究委託内容報告書)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 下郡 一利*; 泊里 治夫*; 舛形 剛*; 下田 秀明*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*

PNC TJ1058 98-001, 446 Pages, 1998/02

PNC-TJ1058-98-001.pdf:26.6MB

チタンは高耐食性金属としてオーバーパック候補材量の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における水素脆化挙動を明らかにすることを目的として、50$$^{circ}C$$の脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中ならびに炭酸塩溶液中において1440時間までの電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食電位と水素吸収との関係について検討した。また、文献調査を行い、水素脆化モデルならびに腐食電位評価モデルの考え方をとりまとめた。さらに、炭素鋼オーバーパックの微生物腐食に関してベントナイト中での微生物の繁殖挙動とともに好気性/嫌気性細菌混合系の腐食への影響を調べた。その結果、硫酸塩還元菌は圧縮ベントナイト中では生育し難いことが判った。また、混合系(SRB/IB)でのベントナイト中の炭素鋼の腐食速度は昨年度のIB単独系とほぼ同様0.02㎜/y以下であることが判った。

口頭

低酸素濃度環境におけるチタンオーバーパックの水素脆化挙動

谷口 直樹; 鈴木 宏幸*; 油井 三和; 中西 智明*; 中山 武典*; 舛形 剛*; 建石 剛*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物地層処分におけるオーバーパック候補材料のひとつとしてチタン(チタン合金を含む)が挙げられており、地下水に対して1000年間以上の長期健全性が要求されている。地層処分環境は本来、酸素濃度の低い条件であり、水素発生を伴う腐食が進展すると考えられ、長期間の水素吸収によって脆化することが懸念される。そこで本研究では、チタンの腐食速度,水素吸収挙動,水素を吸収したチタン材料の機械特性などの実験データに基づき、水素吸収量と脆化の可能性を検討した。

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