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論文

Impact of heterometallic cooperativity of iron and copper active sites on electrocatalytic oxygen reduction kinetics

加藤 優*; 藤林 那月*; 阿部 大輝*; 松原 直啓*; 保田 諭; 八木 一三*

ACS Catalysis, 11(4), p.2356 - 2365, 2021/02

 被引用回数:25 パーセンタイル:87.64(Chemistry, Physical)

Fe-N-C酸素還元反応触媒は高分子電解質燃料電池のキーマテリアルである。しかしながら、多くのFe-N-C電極触媒は、副生成物としてH$$_{2}$$O$$_{2}$$が生成されるため、生成物の選択性に問題がある。本研究では、Cu, Fe、およびNをドープしたカーボンナノチューブのORR電極触媒を合成した。このヘテロバイメタル触媒は、O$$_{2}$$からH$$_{2}$$Oへの高い選択性を有する4電子還元を示した。酸性中での酸素還元および過酸化水素還元反応の速度論的分析を行った結果、Cu, Fe-Nドープ触媒は、O$$_{2}$$からH$$_{2}$$Oへの直接4電子還元の速度定数が、$$_{2}$$電子還元の速度定数よりも$$_{2}$$桁も高いことが明らかになった。一方、O$$_{2}$$からH$$_{2}$$O$$_{2}$$への変化に対して、Fe-Nドープ触媒は同程度の大きさを示し、異種金属の協同性がORRキネティックに劇的な影響を与えたことを示す結果が得られた。

論文

Incorporation of multinuclear copper active sites into nitrogen-doped graphene for electrochemical oxygen reduction

加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:43.85(Chemistry, Physical)

Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.

論文

環境負荷物質陸域移行予測コードMOGRA

天野 光; 高橋 和之*; 内田 滋夫*; 都築 克紀; 松岡 俊吾*; 池田 浩*; 松原 武史*; 黒澤 直弘*

KURRI-KR-80, p.48 - 49, 2001/12

陸域に負荷される放射性物質や重金属等の挙動を解析・予測する目的で開発したMOGRAにつき解説する。MOGRAはさまざまな評価対象系に対応し得る汎用コードであり、動的コンパートメントモデル解析部を中核とし、グラフィカルユーザインターフェイス(GUI)による入出力部やライブラリデータ等から構成されている。評価を行う際には、評価対象となる陸域生態圏を土地利用形態(例えば森林,畑,水田等)等によって分割(モジュール化)し、各モジュールで任意にコンパートメントモデルを設定する。モジュール間の物質の移行に関しても任意に設定できる。例えば畑モジュールの構造を大気から葉菜,土壌各層,地下水といった上下2次元構造とし、さらに隣のモジュールと接続することで擬似3次構造とし、3次元空間での物質移行を評価できる。負荷物質の存在形態ごとの移行評価も可能である。各移行経路の移行係数は、フォートランの自由な数式の記述により設定できる。現在、森林,畑,河川モジュール等のデフォルトを整備し公開準備中である。発表では、MOGRAの解析機能やユーザーインターフェイスの検証と充実化を目的とし設定した。大気-土壌-植物系におけるSr-90の移行を対象とした動的モデルを適用例として示す。MOGRAはGUIを整備した汎用動的コンパートメントモデルであるため、システムダイナミックスの解析にも容易に使える。

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