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論文

アルミニウムの自発的な界面剥離現象の謎に迫る; より高強度の金属材料開発に向けて

戸田 裕之*; 都留 智仁; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*

化学, 75(10), p.48 - 53, 2020/10

アルミニウム合金の水素脆化に関して、原子分解能をもつ電子顕微鏡観察による原子配列の情報を得ることで、材料中の原子レベルの欠陥と水素の相互作用を解析できる精密な原子モデルを構築した。これを用い、電子状態計算に基づくシミュレーションによって欠陥構造における水素の振る舞いや、水素がもたらす破壊プロセスを明らかにすることを目指した。一方、大型シンクロトロン放射光施設を用いたアルミニウムの破壊挙動の3D連続観察、およびその画像解析技術を駆使し、水素によって誘発される破壊挙動の特徴を捉えるとともに、水素脆化制御に至る学術アプローチを構築する試みも併せて行った。

論文

Hydrogen trapping in Mg$$_2$$Si and Al$$_7$$FeCu$$_2$$ intermetallic compounds in aluminum alloy; First-principles calculations

山口 正剛; 都留 智仁; 海老原 健一; 板倉 充洋; 松田 健二*; 清水 一行*; 戸田 裕之*

Materials Transactions, 61(10), p.1907 - 1911, 2020/10

 被引用回数:0

アルミニウム合金中の金属間化合物Mg$$_2$$Si及びAl$$_7$$FeCu$$_2$$の水素トラップエネルギーを第一原理から計算した。Mg$$_2$$Siは水素をトラップしないが、Al$$_7$$FeCu$$_2$$はその結晶内部に水素原子を0.56eV/atomという強いトラップエネルギーでトラップすることが分かった。このことは、合金の製造過程でAl$$_7$$FeCu$$_2$$化合物の生成を適切に制御できれば、水素脆化の防止に役立つことを意味している。

論文

$$q$$=0 long-range magnetic order in centennialite CaCu$$_{3}$$(OD)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$ $$cdot$$ 0.6D$$_{2}$$O; A Spin-$$frac{1}{2}$$ perfect kagome antiferromagnet with $$J_{1}$$-$$J_{2}$$-$$J_{d}$$

飯田 一樹*; 吉田 紘行*; 中尾 朗子*; Jeschke, H. O.*; Iqbal, Y.*; 中島 健次; 河村 聖子; 宗像 孝司*; 稲村 泰弘; 村井 直樹; et al.

Physical Review B, 101(22), p.220408_1 - 220408_6, 2020/06

鉱物センテニアライトCaCu$$_{3}$$(OD)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$ $$cdot$$ 0.6D$$_{2}$$Oの結晶構造と磁気構造をシンクロトロンX線回折と中性子回折測定に密度汎関数理論(DFT)と疑似フェルミオン汎関数繰り込み群(PFFRG)の計算を組み合わせることで調べた。CaCu$$_{3}$$(OD)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$ $$cdot$$ 0.6D$$_{2}$$OではCu$$^{2+}$$イオンは反強磁性$$J_{1}$$と幾何学的に完全なカゴメネットワークを形成する。Cu$$^{2+}$$とCa$$^{2+}$$イオン間のサイト間無秩序は見つからなかった。CaCu$$_{3}$$(OD)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$ $$cdot$$ 0.6D$$_{2}$$Oは$$T$$$$_{rm N}$$=7.2K以下で磁気秩序を示し、負のベクトルスピンキラリティーを持つ$$q$$=0の磁気構造が現れる。0.3Kでの秩序モーメントは0.58(2)$$mu$$Bに抑えられている。我々のDFT計算では、この系が量子臨界点の近くにあり、$$J_{1}$$-$$J_{2}$$-$$J_{d}$$カゴメ反強磁性体の優れた実現であることを示唆している。

論文

Electronic structure of a (3$$times$$3)-ordered silicon layer on Al(111)

佐藤 祐輔*; 深谷 有喜; Cameau, M.*; Kundu, A. K.*; 志賀 大亮*; 湯川 龍*; 堀場 弘司*; Chen, C.-H.*; Huang, A.*; Jeng, H.-T.*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 4(6), p.064005_1 - 064005_6, 2020/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.35(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、放射光角度分解光電子分光を用いて、Al(111)表面上の3$$times$$3周期を持つSi層の電子バンド構造を解明した。実験では、線形のエネルギー分散に起因する閉じたフェルミ面を観測した。ハニカム状のシリセンをモデル構造とした第一原理計算の結果、これは基板との混成状態を起源としたディラックコーン様の金属バンドと考えられる。Al(111)表面上のSi層は、基板との相互作用によりディラック電子を発現し、いわゆるXeneと呼ばれる2次元物質群のモデルシステムになりうることを示唆する。

論文

Hydrogen-accelerated spontaneous microcracking in high-strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Scientific Reports (Internet), 10, p.1998_1 - 1998_8, 2020/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.34(Multidisciplinary Sciences)

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相が生成することがないため、高強度アルミニウム合金の生成には析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

論文

The $$f$$-electron state of the heavy fermion superconductor NpPd$$_5$$Al$$_2$$ and the isostructural family

目時 直人; Aczel, A. A.*; 青木 大*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; Griveau, J.-C.*; 萩原 正人*; Hong, T.*; 芳賀 芳範; 池内 和彦*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011123_1 - 011123_6, 2020/03

希土類(4$$f$$)やアクチノイド(5$$f$$)は、電子数の増加とともに複雑さを増し、様々な相互作用が競合して多様な状態が出現する。多体$$f$$電子系の結晶場分裂はバンド幅より狭いため、(1)高分解能の実験が必要で、(2)遍歴的なCeやU化合物は本質的に明瞭なスペクトルを示さない。また、(3)国際規制物質NpやPuなど超アクチノイド元素の取り扱いは厳しく規制されている。そこで比較的局在性の強い物質や希土類関連物質の、中性子散乱実験による磁気励起の研究が有益である。本稿では重い電子系化合物NpPd$$_5$$Al$$_2$$と関連物質の$$f$$電子状態について述べる。

論文

Summary of temporal changes in air dose rates and radionuclide deposition densities in the 80 km zone over five years after the Fukushima Nuclear Power Plant accident

斎藤 公明; 三上 智; 安藤 真樹; 松田 規宏; 木名瀬 栄; 津田 修一; 吉田 忠義; 佐藤 哲朗*; 関 暁之; 山本 英明*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105878_1 - 105878_12, 2019/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:17.93(Environmental Sciences)

We summarized temporal changes in air dose rates and radionuclide deposition densities over five years in the 80 km zone based on large-scale environmental monitoring data obtained continuously after the Fukushima Nuclear Power Plant (NPP) accident. The air dose rates in environments associated with human lives decreased at a considerably faster rate than expected for radioactive decay. The average air dose rate originating from the radiocesium deposited in the 80 km zone was lower than that predicted from radioactive decay by a factor of 2-3 at five years after the accident. The causes of this rapid reduction were discussed quantitatively considering the characteristics of radiocesium migration in the environment.

論文

The Deposition densities of radiocesium and the air dose rates in undisturbed fields around the Fukushima Dai-ichi nuclear power plant; Their temporal changes for five years after the accident

三上 智; 田中 博幸*; 松田 秀夫*; 佐藤 昭二*; 星出 好史*; 奥田 直敏*; 鈴木 健夫*; 坂本 隆一*; 安藤 正樹; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105941_1 - 105941_12, 2019/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:12.04(Environmental Sciences)

2011年から2016年にかけて福島第一原子力発電所から80km圏内の撹乱のない多数の測定点で放射性セシウムの沈着量と空間線量率を繰り返し測定し、それらの経時変化の特徴を明らかにした。この地域のバックグラウンド放射線量を除いた平均空間線量率は、2011年6月から2016年8月までの期間中に初期の約20%に減少した。これは主に$$^{134}$$Cs(半減期2.06y)の壊変の結果である。空間線量率の減少は放射性セシウムの壊変から予想されるものよりも約2倍早く、この減少の大部分は放射性セシウムの土壌への浸透によるものである。除染されていない土壌における$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csの平均沈着量は、ほぼ放射性壊変から予想されるペースで減少していた。すなわち水平方向の放射性セシウムの移動が比較的小さいことを示した。空間線量率と沈着量の測定結果では除染の効果が明らかに観察された。測定点の平均空間線量率は、その詳細な定量分析は今後の課題だが、除染やその他の人間の活動によって約20%減少した。

論文

Temporal change in radiological environments on land after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

斎藤 公明; 三上 智; 安藤 真樹; 松田 規宏; 木名瀬 栄; 津田 修一; 佐藤 哲朗*; 関 暁之; 眞田 幸尚; Wainwright-Murakami, Haruko*; et al.

Journal of Radiation Protection and Research, 44(4), p.128 - 148, 2019/12

Massive environmental monitoring has been conducted continuously after the Fukushima accident with different monitoring methods having different features together with migration studies of radiocesium in diverse environments. At three months after the accident, multiple radionuclides were detected at many places; while it was confirmed that radiocesium was most important from the viewpoint of long-term exposures. The air dose rates in environments related to human living have decreased faster than expected from radioactive decay by a factor of 2-3 on average. An empirical model for predicting air dose rate distribution was developed based on statistical analysis of massive car-borne survey data. Some trials were performed to integrate different types of contamination maps to obtain an integrated map of better quantity. Annual external exposure doses for residents who would return to their home were estimated to less than a few mSv as a whole. The environmental data and knowledge have been provided for diverse-spectrum of people in different ways.

論文

An Unreported precipitate orientation relationship in Al-Zn-Mg based alloys

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lervik, A.*; 都留 智仁; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 清水 一行*; 戸田 裕之*; et al.

Materials Caracterization, 158, p.109958_1 - 109958_7, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.48(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム(Al)合金中のMgZn$$_2$$析出物の観察を、電子線回折, 明視野透過型電子顕微鏡、及び、原子スケール走査透過型電子顕微鏡イメージングの組合せを用いて行った。その結果、$$eta$$-MgZn$$_2$$析出物相とAl格子との間に、未だ報告されていない$$eta_{13}$$方位関係の存在を明らかにした。その界面の原子モデルを作成し第一原理計算による構造緩和計算を行ったところ、最も不整合な方位において観察されるステップ状の構造をよく説明できる計算結果が得られた。

論文

Characterizing the permeability of drillhole core samples of Toki granite, central Japan to identify factors influencing rock-matrix permeability

久保 大樹*; 松田 典大*; 柏谷 公希*; 小池 克明*; 石橋 正祐紀; 鶴田 忠彦; 松岡 稔幸; 笹尾 英嗣; Lanyon, G. W.*

Engineering Geology, 259, p.105163_1 - 105163_15, 2019/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.54(Engineering, Geological)

花崗岩基質部の浸透率は主にマイクロクラックに規制される。本研究は土岐花崗岩を対象に、基質部の浸透率を支配する要因の特定を目指して、ボーリングコア試料の浸透率を、窒素ガス圧入式パーミアメータを用いて測定した。その結果、浸透率は断層帯や割れ目の多い場所で高く、弾性波速度と明瞭な相関が認められた。また、浸透率の特徴は、試料のマンガン/鉄比によって2つのグループに区分できることから、岩相が浸透率を規制する要因の一つであることが分かった。さらに、浸透率はケイ素と負の相関、カルシウムと正の相関があり、ケイ酸塩鉱物の溶解や炭酸塩鉱物の沈殿が浸透率に影響を及ぼしていることが明らかになった。このことから、断層活動に加えて、熱水活動が浸透率を規制する要因であると考えられた。

論文

Effect of copper addition on precipitation behavior near grain boundary in Al-Zn-Mg alloy

松田 健二*; 安元 透*; Bendo, A.*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Marioara, C. D.*; Lervik, A.*; Holmestad, R.*; et al.

Materials Transactions, 60(8), p.1688 - 1696, 2019/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.01(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金の時効硬化と析出に及ぼすCu添加の効果を、硬度測定,引張試験,高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM)および高角度環状暗視野走査透過型電子顕微鏡(HAADF-STEM)によって調べた。高硬度,高強度,低伸びは析出物の数密度の増加によるZn+Mg量の増加に起因することが分かった。

論文

Characterisation of structural similarities of precipitates in Mg-Zn and Al-Zn-Mg alloys systems

Bendo, A.*; 前田 朋克*; 松田 健二*; Lervik, A.*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; 戸田 裕之*; 山口 正剛; et al.

Philosophical Magazine, 99(21), p.2619 - 2635, 2019/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:15.4(Materials Science, Multidisciplinary)

High angle annular dark field scanning transmission electron microscopy has been employed to observe precipitate structures in Al-Zn-Mg and Mg-Zn alloys. $$eta_{1}$$ precipitate structures in Al-Zn-Mg are commonly formed by MgZn$$_2$$ Penrose bricks, but also frequently observed to incorporate Mg$$_6$$Zn$$_7$$ elongated hexagons via two different modes. Tilings of MgZn$$_2$$ and Mg$$_6$$Zn$$_7$$ building blocks in both $$beta'_{1}$$ in Mg-Zn and $$eta_{1}$$ in Al-Zn-Mg alloys, create overall patterns which deviate from the chemical and structural configuration of solely monoclinic Mg$$_4$$Zn$$_7$$ or MgZn$$_2$$ unit cells. Precipitate morphologies were found to be correlated to their internal sub-unit cell arrangements, especially to Mg$$_6$$Zn$$_7$$ elongated hexagons.

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.24(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

Abnormally enhanced diamagnetism in Al-Zn-Mg alloys

西村 克彦*; 松田 健二*; Lee, S.*; 布村 紀男*; 島野 寛基*; Bendo, A.*; 渡邊 克己*; 土屋 大樹*; 並木 孝洋*; 戸田 裕之*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 774, p.405 - 409, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.01(Chemistry, Physical)

Temperature and time dependences of magnetization of Al-1.0%Zn-4.2%Mg, Al-2.6%Zn-3.2%Mg, Al-4.1%Zn-1.1%Mg, and Al-5%Zn (at.%) alloys were measured in the range between 10 and 310 K after various periods of natural aging and peak-aged heat treatments. Enhanced diamagnetic contributions on the magnetization were observed for the as-quenched Al-Zn-Mg alloys for the first time. The enhanced diamagnetism observed in Al-2.6%Zn-3.2%Mg and Al-4.1%Zn-1.1%Mg were found to largely alter in natural aging, while that of Al-1.0%Zn-4.2%Mg little changed. After peak-aged heat treatments, the diamagnetism of Al-Zn-Mg was largely reduced. The binary Al-5%Zn showed neither enhanced diamagnetism nor natural aging effect on the magnetization. Isothermal time variations of magnetization of Al-Zn-Mg alloys at 300 K were found to be related with solute-vacancy clustering.

論文

水素分配制御によるアルミニウム合金の力学特性最適化

戸田 裕之*; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*; Su, H.*; 藤原 比呂*; 海老原 健一; 板倉 充洋; 都留 智仁; et al.

鉄と鋼, 105(2), p.240 - 253, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

本レビューでは、高強度アルミニウム合金の水素脆化に関する研究活動、特に様々なトラップサイトでの水素トラップとそれによる水素脆化への影響に焦点を当てて報告する。高亜鉛濃度Al-Zn-Mg合金において、高分解能TEM法による析出物のナノ構造及び界面構造の分析や、高分解能X線マイクロトモグラフィー技術による詳細な破壊マイクロメカニズムとマイクロ構造-破壊特性関係の調査がなされ、さらに、ごく最近実現された超高分解能X線顕微鏡により特徴的な局部的変形、亀裂の発生・成長が観察されている。また、第一原理シミュレーションによる数々の水素トラップサイトのトラップエネルギー導出を元に、変形・破壊中の水素再分配が解析された。水素の再分配と3つの異なるミクロ機構による水素脆化との間の関係を論じ、水素脆化が起こるための現実的な条件を説明する。

論文

First-principles calculation of multiple hydrogen segregation along aluminum grain boundaries

山口 正剛; 海老原 健一; 板倉 充洋; 都留 智仁; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Computational Materials Science, 156, p.368 - 375, 2019/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.94(Materials Science, Multidisciplinary)

金属の応力腐食割れメカニズム解明を目的として、アルミニウム結晶粒界に対する水素偏析の影響を第一原理計算により調べた。水素の溶解度が高い場合には、高エネルギー粒界には水素の偏析が可能であることが分かった。またアルミニウム粒界には水素が大量に偏析可能であり、それとともに粒界が膨張することで電子密度が低下していき、その結果粒界の凝集エネルギーが大きく低下することが分かった。

論文

Microstructure evolution in a hydrogen charged and aged Al-Zn-Mg alloy

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 戸田 裕之*; 清水 一行*; 都留 智仁; 山口 正剛

Materialia, 3, p.50 - 56, 2018/11

Microstructure evolution of alloy with composition Al-3.4Zn-1.9 Mg (at. %) was tracked using high resolution imaging and electron diffraction during ageing at 120 C after being initially natural aged for 4 days. Hydrogen was charged in microstructure by cutting samples in Electrical Discharge Machine immediately after being quenched from solid solution temperature. Transmission Electron Microscope observations revealed a higher presence of high aspect ratio GPII-zones in microstructure of hydrogen charged and aged samples. Correlation was made with previously reported hydrogen effect into vacancy formation.

論文

Phenomenological approach to study the degree of the itinerancy of the 5$$f$$ electrons in actinide ferromagnets with spin fluctuation theory

立岩 尚之; Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 芳賀 芳範; 酒井 宏典; 松田 達磨*; 山本 悦嗣

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.104 - 107, 2018/11

ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$, URhGe, UCoGeについて盛んに研究が行われてきた。最近、我々は69個のウラン化合物、7個のネプツニウム化合物、4個のプルトニウム化合物について、スピンゆらぎ理論の適用性を検討した。その結果、アクチノイド5$$f$$電子の遍歴性を示唆する結果が得られた。会議では全強磁性化合物の解析結果と、UGe$$_2$$のスピンのゆらぎパラーメーターの圧力依存を議論する。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 正人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.7(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

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