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論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

AA2020-0805.pdf:0.77MB

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07616-z
 被引用回数：4 パーセンタイル：45.28(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

Molybdenum adsorption and desorption properties of alumina with different surface structures for $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generators

鈴木 善貴; 北河 友也*; 滑川 要二*; 松倉 実*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.75 - 80, 2018/04

https://doi.org/10.14723/tmrsj.43.75

(n, $$gamma$$)法での$$^{99}$$Mo製造は、簡便な方法であり核拡散抵抗や廃棄物処理の観点から有利である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、高い比放射能を有する$$^{99m}$$Tc溶液を得るのは困難である。このため、高いMo吸着性能を有する新たな吸着剤を開発することが必要不可欠である。本研究では、Mo吸着剤として医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に着目し、性能の向上を行った。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料には、3種類の始発粉末を用いて、異なる温度で焼結したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を作製し、Mo吸着および脱離特性を調べた。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造および比表面積がMo吸着特性に影響を及ぼすことが示唆された。また、開発した各Al$$_{2}$$O$$_{3}$$から溶離した溶液の基本的化学特性はガイドラインの基準値を満たしていた。

報告書

アルミナ吸着剤のMo吸着/溶離に関する予備試験

鈴木 善貴; 石田 卓也*; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2016-027, 24 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-027.pdf:4.15MB

照射試験炉センターでは、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)反応による$$^{99}$$Mo製造は簡便な方法であり、核不拡散や廃棄物管理の観点からも有利である。しかしながら、本方法による$$^{99}$$Moの比放射能が低いことから、高い放射能濃度を有する$$^{99m}$$Tc製品の製造が困難である。これまで、高いMo吸着効率を持つ無機高分子ジルコニウム化合物(Polyzirconium Compound: PZC)及び無機高分子チタニウム化合物(Polytitanium Compound: PTC)のようなMo吸着剤の開発が進められている。これらのMo吸着剤のジェネレータへの利用のためには、Mo吸着剤に含まれる構成元素の影響を評価し、$$^{99m}$$Tc製品の品質を保証することが必要である。本報告書において、Mo吸着剤の開発の現状調査を行い、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されているアルミナに着目し、結晶構造や比表面積のような異なった特性による3種類のアルミナのMo吸着特性/Mo溶離特性を調べた。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナのモリブデン吸着特性の高性能化

鈴木 善貴; 石田 卓也; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、核分裂生成物を出さないという最大の利点がある。しかしながら、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の吸着・溶離特性を向上することが必要不可欠である。本開発では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着量100$$sim$$200mg-Mo/gを目指し、比表面積及び結晶構造の異なる2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着・溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着量はアルミナの結晶構造や比表面積の違いに影響があることが明らかになった。一方、Moを吸着させたアルミナを生理食塩水で通水した結果、Mo溶離量は約0.004%であった。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,14; 連結カラム試験によるCs/Sr吸着プロセスの検討

高野 雅人; 伊藤 義之; 鈴木 達也*; 滝本 真佑美*; 松倉 実*; 三村 均*; 森 浩一*; 岩崎 守*

no journal, , 

東海・再処理施設から発生する低放射性廃液は、低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)で処理される計画であり、LWTFのCs及びSr吸着塔で使用する吸着材の検討を行っている。Cs及びSr吸着材は、処理対象廃液のpHの影響を受け吸着性能が低下する等の特徴を有するため、実機(LWTF)への適用にあたっては、吸着性能を十分発揮させる吸着プロセスを検討する必要がある。このため、実機を模擬した連結カラム試験を行い、Cs及びSr吸着材の通液順序による各吸着材の破過特性を調査し、最適な吸着プロセスを検討した。その結果、各吸着材の使用順序として、1Sr吸着材$$rightarrow$$2Cs吸着材の順に通液することで、Cs及びSr吸着材の破過特性は向上することが分かった。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の圧縮成型及び焼結固化試験,1; 汚染水処理二次廃棄物の現状と焼結固化試験概要

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 上田 浩嗣*; 黒崎 文雄*; 米山 宜志*; 松倉 実*; et al.

no journal, , 

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の汚染水処理により発生する二次廃棄物の廃棄体化技術検討の一環として、スラッジや廃吸着材の模擬廃棄物を対象とした圧縮成型及び焼結固化試験を開始した。本件では、多核種除去設備から発生する鉄共沈スラリー及び炭酸塩スラリー、第二セシウム吸着装置から発生するゼオライト及びケイチタン酸等の吸着材の模擬廃棄物を作製した。スラリーは一般試薬を混合することで調製し、ゼオライト及びケイチタン酸は、実際の汚染水処理に用いられているものと同じものの未使用品を試験に用いた。模擬廃棄物を対象として、一軸圧縮プレスによる成型試料と成型試料を高温で焼結した試料を作製し、(1)強度(一軸圧縮及び摩耗性)、吸湿性等の固化体特性及び(2)焼結固化体からの模擬核種の浸出性を評価した。主要な評価結果は、それぞれシリーズ発表(2)圧縮成型と焼結固化試験、及び(3)焼結固化体の浸出性評価、で報告する。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の圧縮成型及び焼結固化試験,2; 圧縮成型と焼結固化試験

黒崎 文雄*; 上田 浩嗣*; 米山 宜志*; 松倉 実*; 三村 均*; 佐藤 淳也; 中澤 修; 目黒 義弘; 森 浩一*; 小森 英之*

no journal, , 

本件では、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の汚染水処理二次廃棄物の模擬廃棄物を圧縮成型及び加熱焼成し、固化体を作製した。固化体の強度特性、減容率、表面構造、吸湿性等を測定し、得られた結果をもとに、圧縮及び焼結による固化技術が二次廃棄物の安定的な減容化に有用であるか評価した。試験の結果、鉄共沈スラリー, ゼオライト, 珪チタン酸は、機械的安定性, 揮発率, 減容率, 吸湿性に関して望ましい結果が得られた。一方、炭酸塩スラリーは潮解性を持ち、平衡含水率(吸湿性)が高いことが確認された。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤の開発,1; 焼結条件によるアルミナの表面特性及び結晶構造への影響

北河 友也*; 黒崎 文雄*; 米山 宜志*; 松倉 実*; 三村 均*; 鈴木 善貴; 滑川 要二; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のモリブデン吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能を向上することが必要不可欠である。本研究では、ギブサイト、擬ベーマイト及びバイヤライトを出発原料として、焼結条件に対するアルミナの表面特性及び結晶構造に与える影響を調べた。この結果、各出発原料について、焼結温度300$$sim$$1000$$^{circ}$$C$$times$$1時間で調整したアルミナの焼結温度に対する比表面積及び結晶構造への変化過程を明らかにした。

口頭

高濃度硝酸塩廃液に適用可能なCs吸着材の検討

伊藤 義之; 齋藤 恭央; 篠田 優*; 三村 均*; 松倉 実*; 石崎 英司*

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)の吸着処理工程では、約5mol/Lの高濃度硝酸塩廃液から$$^{137}$$Csや$$^{90}$$Srを吸着処理するため、Cs吸着材としては、フェロシアン化物を用いた吸着材が有用とされていた。しかし、フェロシアン化物やその造粒に使われるポリアクリロニトリルは、シアノ基を含んでおり、硝酸塩溶液中で使用した場合、それらの放射線分解によるシアン化水素の発生に対する懸念があった。このため、$$gamma$$線照射試験を行った結果、フェロシアン化物からのシアンイオン(CN$$^{-}$$)の生成は、硝酸塩溶液に浸漬した場合に顕著であった。硝酸イオン(NO$$_{3}$$$$^{-}$$)は、放射線分解によって亜硝酸イオンとOHラジカル(OH・)を生成し、OH・は、フェロシアン化物を分解しCN$$^{-}$$を生成させるため、NO$$_{3}$$$$^{-}$$存在下では、CN$$^{-}$$を生成しやすいと考えられる。また、新たな無機系のCs吸着材として、ケイチタン酸塩吸着材(CST(IE-911))の吸着特性を評価した結果、CSTは、フェロシアン化物を用いた吸着材と比較して破過吸着容量等の点で優れた吸着性能を有していることが分かった。

口頭

アルミナのモリブデン吸着・溶離特性への影響

鈴木 善貴; 石田 卓也; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、核分裂生成物を出さないという最大の利点がある。しかしながら、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の吸着・溶離特性を向上することが必要不可欠である。本開発では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着量100$$sim$$200mg-Mo/gを目指し、比表面積及び結晶構造の異なる2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着・溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着量はアルミナの結晶構造や比表面積の違いに影響があることが明らかになった。一方、Moを吸着させたアルミナを生理食塩水で通水した結果、Mo溶離量は約0.004%であった。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤の開発,2; 異なる表面特性を持つアルミナのモリブデン吸着への影響

鈴木 善貴; 滑川 要二; 北河 友也*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 松井 義典; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のモリブデン吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能を向上することが必要不可欠である。本研究では、始発原料及び焼結条件を変更し、表面特性及び結晶構造の異なるAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料について、Mo吸着特性への影響を調査した。この結果、結晶構造及び比表面積に対するMo吸着量への影響を明らかにするとともに、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して4倍以上のMo吸着量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の製作に見通しを得た。

口頭

Consideration of molybdenum adsorption behavior of alumina by surface analysis

鈴木 善貴; 新関 智丈*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 長谷川 良雄*; 棚瀬 正和*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*; 有賀 克彦*; et al.

no journal, , 

高濃縮ウランの使用制限、核セキュリティ及び核分裂生成物の廃棄の観点から、中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの製造技術開発を進めている。(n,$$gamma$$)法により生成された$$^{99}$$Moの比放射能は核分裂法((n,f)法)によって生成された$$^{99}$$Moの比放射能に比べて極めて低い。一方、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータでは、Mo吸着剤としてアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)が広く使用されている。このため、(n,$$gamma$$)法に適用するには、高いMo吸着能を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の特性改善のため、EPMA、赤外分光法、XPS等の表面分析により、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面におけるMo吸着挙動を調べた。この結果、赤外分光法とXPSの測定結果により、Moの吸着サイトはAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面のOH$$^{-}$$基にMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$として、吸着していることが分った。

口頭

(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moを用いたアルミナのMo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 鈴木 達也*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n, $$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n, f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる比放射能が低いことから、Mo吸着及び$$^{99m}$$Tc溶離性能の高いアルミナの開発が望まれる。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着性能を有する開発したアルミナ3種について、京都大学研究用原子炉(KUR)で中性子照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着剤としてV-B-300(バイヤライトを300$$^{circ}$$Cで焼結したアルミナ)が優れていることが示唆された。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の圧縮成型及び焼結固化試験,3; 焼結固化体の浸出性評価

森 浩一*; 小森 英之*; 北見 勝信*; 佐藤 淳也; 中澤 修; 目黒 義弘; 上田 浩嗣*; 黒崎 文雄*; 松倉 実*; 三村 均*

no journal, , 

本件では東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所における汚染水処理二次廃棄物の模擬廃棄物の焼結固化体に関する浸出性評価を行った。焼結固化体に関して、一定時間毎に浸出液(脱イオン水)を交換するANS標準浸出試験を行い、浸出性を評価した。試験の結果、炭酸塩スラリーのSrは高い浸出性を示したが、鉄共沈スラリーのCo, Euは極めて低い浸出性を示した。また、ゼオライト, ケイチタン酸のCs、鉄共沈スラリーのNiはガラス固化体からのCs浸出と同等レベルの浸出性を示した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤のMo吸着/回収特性

鈴木 善貴; 滑川 要二*; 北河 友也*; 掛井 貞紀*; 松倉 実*; 吉永 英雄*; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ得られる放射能濃度が低いことから、高価な$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$原料を用いることも検討されている。このため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに対して、Mo吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能の向上とともに、使用後のMoを回収し、再利用することが必要不可欠である。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$について、Mo溶液の性状によるMo吸着特性への影響とAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からのMo回収特性を調べた。この結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$へのMo吸着量はMo溶液のpHに影響すること、Mo吸着後のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からMoを回収するのに適した条件を明らかにした。

口頭

Chabazite型ゼオライト焼結固化技術の開発における固化体作製条件の検討

内藤 涼*; 加藤 史大*; 新井 剛*; 薄井 茜; 大西 貴士; 田中 康介; 松倉 実*; 三村 均*

no journal, , 

Cs(I)を吸着したChabazite型ゼオライト(IE-96: ユニオン昭和製)の処理法として、ガラスを添加剤とした焼結固化技術に着目した。本研究では、焼結固化技術に用いるガラスの種類を検討した。

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