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論文

Activation level of the concrete building and pressure vessel in JAEA-Tokai tandem accelerator

吉田 剛*; 松村 宏*; 中村 一*; 三浦 太一*; 豊田 晃弘*; 桝本 和義*; 中林 貴之*; 松田 誠

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(10), p.1298 - 1307, 2024/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2313558
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

The activation level of the JAEA-Tokai tandem accelerator facility was investigated experimentally in advance of the future decommissioning. JAEA-Tokai tandem accelerator facility has a higher terminal voltage of 18 MV and a larger total floor area, Compared to other electrostatic accelerators with terminal voltage of 1 MV to 6 MV. Therefore, determination for 'where', 'what', and 'how many' nuclides are produced in the facility is crucial. Thermal neutrons generated by beam losses associated with accelerator operations contribute significantly to the activation of equipment and facilities. The accumulated activities of $$^{60}$$Co and $$^{152}$$Eu; the most considerable radionuclides at the decommissioning, can be deduced by the thermal neutron fluence rate during the accelerator operation. In this study, thermal neutron fluence measurement on the surface of the pressure vessel and concrete building was conducted with conventional methods using dosimeters and metal foil detectors as well as a new method using a portable $$gamma$$-ray detector. The thermal neutron fluence in the facility during the accelerator operation ranges from 101 to 10$$^{4}$$ n/cm$$^{2}$$/s. The sum of deduced activities of $$^{60}$$Co and $$^{152}$$Eu in 50 years is much lower than the clearance level of 0.1 Bq/g in all areas except in the irradiation room.

論文

Weakened oxygen adsorbing the Pt-O bond of the Pt catalyst induced by vacancy introduction into carbon support

岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c04117
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L$$_{3}$$ edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.

論文

Uranium chelating ability of decorporation agents in serum evaluated by X-ray absorption spectroscopy

上原 章寛*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 田中 泉*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 石原 弘*; 武田(本間) 志乃*

Analytical Methods, 14(24), p.2439 - 2445, 2022/06

https://doi.org/10.1039/D2AY00565D
 被引用回数：7 パーセンタイル：71.00(Chemistry, Analytical)

Internal exposure to actinides such as uranium and plutonium has been reduced using chelating agents for decorporation because of their potential to induce both radiological and chemical toxicities. This study measures uranium chemical forms in serum in the presence and absence of chelating agents based on X-ray absorption spectroscopy (XAS). The chelating agents used were 1-hydroxyethane 1,1-bisphosphonate (EHBP), inositol hexaphosphate (IP6), deferoxamine B (DFO), and diethylenetriaminepentaacetate (DTPA). The main ligands forming complexes with uranium in the serum were estimated as follows: IP6 $$>$$ EHBP $$>$$ bioligands $$>$$ DFO $$>>$$ DTPA when the concentration ratio of the chelating agent to uranium was 10. Measurements of uranium chemical forms and their concentrations in the serum would be useful for the appropriate treatment using chelating agents for the decorporation of uranium.

論文

プルトニウムの体外排出に向けたキレート剤による除染に関する基礎検討; X線吸収分光法によるプルトニウム模擬元素とキレート剤との結合性評価

上原 章寛*; Shuhui, X.*; 佐藤 遼太朗*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 田中 泉*; 石原 弘*; et al.

X線分析の進歩,53, p.223 - 229, 2022/03

体内にアクチニドなどの放射性物質が取り込まれると、生体内配位子がアクチニドと化合物を生成し、体内滞留の原因となりうる。本研究では、アクチニドを体外に排出させるためのキレート剤の結合性評価を行うため、キレート剤と結合した元素の局所構造をX線吸収分光法によって解析し結合力を評価した。プルトニウム模擬元素としてジルコニウム(Zr),キレート剤として、EHBP(1-hydroxyethylidene-1,1-diphosphonate)およびDTPA (diethylenetriaminepentaacetate)を用いた。ZrはEHBPと八面体構造の錯体を形成するとともに、Zr-EHBP錯体はZr-DTPA錯体より強い結合を有することが分かった。これらの知見は、放射性元素による内部被ばく線量評価や、放射性元素を体外に取り除くための適切な除染方法の提案につながる。

論文

Estimation of I-131 concentration using time history of pulse height distribution at monitoring post and detector response for radionuclide in plume

平山 英夫*; 川崎 将亜; 松村 宏*; 大倉 毅史; 波戸 芳仁*; 佐波 俊哉*; 滝 光成; 大石 哲也; 吉澤 道夫

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.295 - 307, 2021/10

A method of deducing the I-131 concentration in a radioactive plume from the time history of peak count rates determined from pulse height spectra obtained from an NaI(Tl) scintillation detector employed as a detector of a monitoring post was presented. The concentrations of I-131 in the plumes were estimated from the count rates using the calculated response of the NaI(Tl) detector with egs5 for a model of a plume uniformly containing I-131. This method was applied to the data from the monitoring posts at Nuclear Science Research Institutes of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The estimated time history variation of I-131 concentrations in plumes was in fair agreement with those measured directly by an air sampling method. The difference was less than a factor of 4 for plumes that arrived on March 15 and March 21, indicating relatively high I-131 concentrations among the plumes studied in this work.

論文

Hydrogen absorption and desorption on Rh nanoparticles revealed by ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy

Song, C.*; Seo, O.*; 松村 大樹; 廣井 慧*; Cui, Y.-T.*; Kim, J.*; Chen, Y.*; Tayal, A.*; 草田 康平*; 小林 浩和*; et al.

RSC Advances (Internet), 10(34), p.19751 - 19758, 2020/05

https://doi.org/10.1039/D0RA03322G
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

To unveil the origin of the hydrogen-storage properties of rhodium nanoparticles (Rh NPs), we investigated the dynamical structural change of Rh NPs using ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy (XAFS). The variation of the Rh-Rh interatomic distance and Debye-Waller factor of Rh NPs with a size of 4.0 and 10.5 nm during hydrogen absorption and desorption suggested that they have a different mechanism for hydrogen absorption, which is that the hydrogen absorption on the inner site has a greater contribution than that on a surface for Rh 4.0 nm. In the case of Rh 10.5 nm, it is opposed to Rh 4.0 nm. This study demonstrates a powerful ${it in situ}$ XAFS method for observing small local structural changes of metal nanoparticles and its importance for understanding of the hydrogen-absorption properties of Rh NPs with an interesting hydrogenation mechanism.

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

https://doi.org/10.1063/1.5144568
 被引用回数：5 パーセンタイル：26.06(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2019.1586347
 被引用回数：25 パーセンタイル：65.54(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1299050
 被引用回数：31 パーセンタイル：93.28(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

https://doi.org/10.1080/07366299.2017.1362842
 被引用回数：5 パーセンタイル：18.24(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

https://doi.org/10.1038/s41598-017-00639-1
 被引用回数：21 パーセンタイル：47.80(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

東京電力福島第一原子力発電所事故以降の5年間における環境放射能研究のとりまとめ; 「環境放射能」研究会における発表を中心に

飯本 武志*; 木下 哲一*; 坂口 綾*; 杉原 真司*; 高宮 幸一*; 田上 恵子*; 長尾 誠也*; 別所 光太郎*; 松村 宏*; 三浦 太一*; et al.

KEK Report 2016-3, 134 Pages, 2017/03

https://lib-extopc.kek.jp/preprints/PDF/2016/1624/1624003.pdf

本報告書は、東電福島第一原子力発電所事故の後、高エネルギー加速器研究開発機構で開催された第13回(2012年)$$sim$$第17回(2016年)「環境放射能」研究会で報告された同事故に関連する取り組みを中心に、事故後5年間の関連する環境放射能研究をとりまとめたものである。

論文

Extraction properties of ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide toward uranium from nitric acid

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10

単段バッチ法により${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)の硝酸中のウランに対する抽出特性を調べた。硝酸イオン濃度が2.0-3.0mol/dm$$^{3}$$のとき、DEHOAがウランを効率的に抽出するという実験結果を得た。

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.085109
 被引用回数：6 パーセンタイル：28.24(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

In situ XAFS and HAXPES analysis and theoretical study of cobalt polypyrrole incorporated on carbon (CoPPyC) oxygen reduction reaction catalysts for anion-exchange membrane fuel cells

朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Saputro, A. G.*; 中西 寛*; 笠井 秀明*; Artyushkova, K.*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 118(44), p.25480 - 25486, 2014/11

https://doi.org/10.1021/jp507534f
 被引用回数：17 パーセンタイル：44.87(Chemistry, Physical)

Non-noble metal electrocatalysts not only are a solution to limited resources but also achieve higher efficiency for fuel cells, especially in alkaline media such as alkaline membrane fuel cells. Co-polypyrrole-based electrocatalysts provide high oxygen reduction reaction (ORR) reactivity, but the active sites and reaction mechanism have yet to be elucidated fully. In this study, ex situ and in situ synchrotron characterization and theoretical study have been combined to evaluate the ORR mechanism on two possible active sites consisting of Co coordinated with pyrrolic nitrogen and Co coordinated with pyridinic nitrogen.

論文

Influence of electron doping on magnetic order in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$

小林 理気*; 金子 耕士; 斉藤 耕太郎*; Mignot, J.-M.*; Andr$'e$, G.*; Robert, J.*; 脇本 秀一; 松田 雅昌*; Chi, S.*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 83(10), p.104707_1 - 104707_5, 2014/10

https://doi.org/10.7566/JPSJ.83.104707
 被引用回数：17 パーセンタイル：68.56(Physics, Multidisciplinary)

The effect of electron doping by the substitution of Rh for Ru on unconventional magnetic order in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$ was investigated via neutron powder diffraction. In Ce(Ru$$_{1-x}$$Rh$$_x$$)$$_2$$Al$$_{10}$$ with $$x$$ = 0.05, 0.12, 0.2, reorientation of the ordered moment from the $$c$$- to the $$a$$-axis takes place in all samples, while the ordering vector $$q$$ = (0 1 0) remains unchanged within this concentration range. The moment reorientation is accompanied by an enhancement in its size by a factor of 2.4, from $${mu}$$=0.43 $${mu}_B$$ at $$x$$ = 0 to $${mu}$$=1.06, 1.04, and 1.02 $${mu}_B$$ for $$x$$ = 0.05, 0.12 and 0.2, respectively. The continuous decrease in N$'e$el temperature $$T_0$$($$T_N$$), despite an abrupt increase in $${mu}$$, underlines the strong anisotropy in the exchange interaction in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$, and the fact that this anisotropy is easily suppressed by electron doping.

論文

Measurements of the neutron activation cross sections for Bi and Co at 386 MeV

八島 浩*; 関本 俊*; 二宮 和彦*; 笠松 良崇*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 松村 宏*; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 161(1-4), p.139 - 143, 2014/10

https://doi.org/10.1093/rpd/nct334
 被引用回数：2 パーセンタイル：15.43(Environmental Sciences)

GeV領域までの中性子に対する放射化断面積は、加速器施設で生成される高エネルギー中性子の線量評価のために必要なデータである。しかし実験値の不足から、約20MeV以上のエネルギー領域において十分な精度を持つ放射化断面積データが整備されていない。本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において開発した準単色中性子場を用いて、BiとCoの放射化断面積を測定した。使用した準単色中性子場は、386MeVのピーク成分と、より低エネルギーの成分を持つ。実験では、ビーム軸に対して0度と25度の2角度で照射を行い、25度のデータを差し引くことにより、低エネルギー成分を除去した。照射試料の放射能は、高純度ゲルマニウム検出器にて測定した。発表では、取得した実験値と同エネルギー領域における中性子及び陽子に対する他の実験値と比較する。また、汎用モンテカルロコードPHITSの計算値との比較結果も報告する。

論文

モニタリングポストでの波高分布の時系列変化とプルーム中放射性核種に対する検出器応答を用いたI-131濃度の推定

平山 英夫*; 川崎 将亜; 松村 宏*; 大倉 毅史; 波戸 芳仁*; 佐波 俊哉*; 滝 光成; 大石 哲也; 吉澤 道夫

日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.119 - 126, 2014/09

https://doi.org/10.3327/taesj.J14.006

モニタリングポストの検出器として使用されるNaI(Tl)シンチレーション検出器から得られるパルス波高スペクトルから得られるピーク計数率の時系列変化から放射性プルーム中のI-131濃度を推測する方法が示された。プルーム中のI-131濃度は、I-131を一様に含むプルームのモデルに対して、egs5を用いたNaI(Tl)検出器の応答計算を用いて計数率から推定された。この方法を日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のモニタリングポストで得られたデータに適用した。プルーム中のI-131濃度の推定された時系列変化は、空気サンプリング法で直接測定されたものとよく一致した。今回調査した比較的高いI-131濃度を示す3月15日と3月21日に飛来したプルームでは、その差はファクター4以下であった。

論文

Multipole order and fluctuation in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ studied by resonant X-ray diffraction

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.014008_1 - 014008_6, 2014/06

https://doi.org/10.7566/JPSCP.3.014008

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の1.5K以下の$$T_{beta}$$型反強八極子秩序相(AFO)を磁場中共鳴X線回折法で研究し、AFO相の磁場誘起の多極子を同定した。$$Gamma_8$$ 4重項結晶場基底状態における$$T_{beta}$$型AFO相に対する平均場近似では、$$O_{22}$$と$$O_{20}$$が最も誘起される反強四極子と予想される。しかし、この予想に反して、主な誘起モーメントは$$O_{xy}$$型反強四極子と分かった。

論文

Activation detector measurements at the hadron absorber of the NuMI neutrino beamline at Fermilab

松田 規宏; 春日井 好己; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 豊田 晃弘*; 八島 浩*; 関本 俊*; 大石 晃嗣*; 坂本 幸夫*; 中島 宏; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.337 - 340, 2014/04

https://doi.org/10.15669/pnst.4.337

フェルミ国立加速器施設のNuMI (Neutrinos at the Main Injector)は、ニュートリノ混合・振動事象を調査するため大強度のニュートリノを生成しており、崩壊領域の末端には加速陽子や二次粒子のビームダンプとしてハドロンアブソーバーが設置されている。ビームダンプの遮蔽性能を評価するため、放射化検出器による反応率測定をアブソーバーの背面で実施した。検出器の誘導放射能は、ゲルマニウム検出器を用いたスペクトル解析により測定した。反応率の2次元分布には2種類のピークが確認され、1つは両側に強いピーク、もう1つは上方に弱いピークであった。これらのピークは、アブソーバーの隙間を通ってきたストリーミングによるものであった。

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