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Uranium chelating ability of decorporation agents in serum evaluated by X-ray absorption spectroscopy

上原 章寛*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 田中 泉*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 石原 弘*; 武田(本間) 志乃*

Analytical Methods, 14(24), p.2439 - 2445, 2022/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.45(Chemistry, Analytical)

Internal exposure to actinides such as uranium and plutonium has been reduced using chelating agents for decorporation because of their potential to induce both radiological and chemical toxicities. This study measures uranium chemical forms in serum in the presence and absence of chelating agents based on X-ray absorption spectroscopy (XAS). The chelating agents used were 1-hydroxyethane 1,1-bisphosphonate (EHBP), inositol hexaphosphate (IP6), deferoxamine B (DFO), and diethylenetriaminepentaacetate (DTPA). The main ligands forming complexes with uranium in the serum were estimated as follows: IP6 $$>$$ EHBP $$>$$ bioligands $$>$$ DFO $$>>$$ DTPA when the concentration ratio of the chelating agent to uranium was 10. Measurements of uranium chemical forms and their concentrations in the serum would be useful for the appropriate treatment using chelating agents for the decorporation of uranium.


プルトニウムの体外排出に向けたキレート剤による除染に関する基礎検討; X線吸収分光法によるプルトニウム模擬元素とキレート剤との結合性評価

上原 章寛*; Shuhui, X.*; 佐藤 遼太朗*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 田中 泉*; 石原 弘*; et al.

X線分析の進歩,53, p.223 - 229, 2022/03

体内にアクチニドなどの放射性物質が取り込まれると、生体内配位子がアクチニドと化合物を生成し、体内滞留の原因となりうる。本研究では、アクチニドを体外に排出させるためのキレート剤の結合性評価を行うため、キレート剤と結合した元素の局所構造をX線吸収分光法によって解析し結合力を評価した。プルトニウム模擬元素としてジルコニウム(Zr),キレート剤として、EHBP(1-hydroxyethylidene-1,1-diphosphonate)およびDTPA (diethylenetriaminepentaacetate)を用いた。ZrはEHBPと八面体構造の錯体を形成するとともに、Zr-EHBP錯体はZr-DTPA錯体より強い結合を有することが分かった。これらの知見は、放射性元素による内部被ばく線量評価や、放射性元素を体外に取り除くための適切な除染方法の提案につながる。


Estimation of I-131 concentration using time history of pulse height distribution at monitoring post and detector response for radionuclide in plume

平山 英夫*; 川崎 将亜; 松村 宏*; 大倉 毅史; 波戸 芳仁*; 佐波 俊哉*; 滝 光成; 大石 哲也; 吉澤 道夫

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.295 - 307, 2021/10

A method of deducing the I-131 concentration in a radioactive plume from the time history of peak count rates determined from pulse height spectra obtained from an NaI(Tl) scintillation detector employed as a detector of a monitoring post was presented. The concentrations of I-131 in the plumes were estimated from the count rates using the calculated response of the NaI(Tl) detector with egs5 for a model of a plume uniformly containing I-131. This method was applied to the data from the monitoring posts at Nuclear Science Research Institutes of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The estimated time history variation of I-131 concentrations in plumes was in fair agreement with those measured directly by an air sampling method. The difference was less than a factor of 4 for plumes that arrived on March 15 and March 21, indicating relatively high I-131 concentrations among the plumes studied in this work.


Hydrogen absorption and desorption on Rh nanoparticles revealed by ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy

Song, C.*; Seo, O.*; 松村 大樹; 廣井 慧*; Cui, Y.-T.*; Kim, J.*; Chen, Y.*; Tayal, A.*; 草田 康平*; 小林 浩和*; et al.

RSC Advances (Internet), 10(34), p.19751 - 19758, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

To unveil the origin of the hydrogen-storage properties of rhodium nanoparticles (Rh NPs), we investigated the dynamical structural change of Rh NPs using ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy (XAFS). The variation of the Rh-Rh interatomic distance and Debye-Waller factor of Rh NPs with a size of 4.0 and 10.5 nm during hydrogen absorption and desorption suggested that they have a different mechanism for hydrogen absorption, which is that the hydrogen absorption on the inner site has a greater contribution than that on a surface for Rh 4.0 nm. In the case of Rh 10.5 nm, it is opposed to Rh 4.0 nm. This study demonstrates a powerful ${it in situ}$ XAFS method for observing small local structural changes of metal nanoparticles and its importance for understanding of the hydrogen-absorption properties of Rh NPs with an interesting hydrogenation mechanism.


Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.74(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.


Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:65.77(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。


Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:25 パーセンタイル:93.49(Nuclear Science & Technology)



Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:16.85(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。


Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:47.11(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.


東京電力福島第一原子力発電所事故以降の5年間における環境放射能研究のとりまとめ; 「環境放射能」研究会における発表を中心に

飯本 武志*; 木下 哲一*; 坂口 綾*; 杉原 真司*; 高宮 幸一*; 田上 恵子*; 長尾 誠也*; 別所 光太郎*; 松村 宏*; 三浦 太一*; et al.

KEK Report 2016-3, 134 Pages, 2017/03



Extraction properties of ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide toward uranium from nitric acid

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10

単段バッチ法により${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)の硝酸中のウランに対する抽出特性を調べた。硝酸イオン濃度が2.0-3.0mol/dm$$^{3}$$のとき、DEHOAがウランを効率的に抽出するという実験結果を得た。


Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.57(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.


In situ XAFS and HAXPES analysis and theoretical study of cobalt polypyrrole incorporated on carbon (CoPPyC) oxygen reduction reaction catalysts for anion-exchange membrane fuel cells

朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Saputro, A. G.*; 中西 寛*; 笠井 秀明*; Artyushkova, K.*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 118(44), p.25480 - 25486, 2014/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:45.65(Chemistry, Physical)

Non-noble metal electrocatalysts not only are a solution to limited resources but also achieve higher efficiency for fuel cells, especially in alkaline media such as alkaline membrane fuel cells. Co-polypyrrole-based electrocatalysts provide high oxygen reduction reaction (ORR) reactivity, but the active sites and reaction mechanism have yet to be elucidated fully. In this study, ex situ and in situ synchrotron characterization and theoretical study have been combined to evaluate the ORR mechanism on two possible active sites consisting of Co coordinated with pyrrolic nitrogen and Co coordinated with pyridinic nitrogen.


Influence of electron doping on magnetic order in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$

小林 理気*; 金子 耕士; 斉藤 耕太郎*; Mignot, J.-M.*; Andr$'e$, G.*; Robert, J.*; 脇本 秀一; 松田 雅昌*; Chi, S.*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 83(10), p.104707_1 - 104707_5, 2014/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:68.94(Physics, Multidisciplinary)

The effect of electron doping by the substitution of Rh for Ru on unconventional magnetic order in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$ was investigated via neutron powder diffraction. In Ce(Ru$$_{1-x}$$Rh$$_x$$)$$_2$$Al$$_{10}$$ with $$x$$ = 0.05, 0.12, 0.2, reorientation of the ordered moment from the $$c$$- to the $$a$$-axis takes place in all samples, while the ordering vector $$q$$ = (0 1 0) remains unchanged within this concentration range. The moment reorientation is accompanied by an enhancement in its size by a factor of 2.4, from $${mu}$$=0.43 $${mu}_B$$ at $$x$$ = 0 to $${mu}$$=1.06, 1.04, and 1.02 $${mu}_B$$ for $$x$$ = 0.05, 0.12 and 0.2, respectively. The continuous decrease in N$'e$el temperature $$T_0$$($$T_N$$), despite an abrupt increase in $${mu}$$, underlines the strong anisotropy in the exchange interaction in CeRu$$_2$$Al$$_{10}$$, and the fact that this anisotropy is easily suppressed by electron doping.


Measurements of the neutron activation cross sections for Bi and Co at 386 MeV

八島 浩*; 関本 俊*; 二宮 和彦*; 笠松 良崇*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 松村 宏*; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 161(1-4), p.139 - 143, 2014/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.75(Environmental Sciences)




平山 英夫*; 川崎 将亜; 松村 宏*; 大倉 毅史; 波戸 芳仁*; 佐波 俊哉*; 滝 光成; 大石 哲也; 吉澤 道夫

日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.119 - 126, 2014/09



Multipole order and fluctuation in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ studied by resonant X-ray diffraction

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.014008_1 - 014008_6, 2014/06

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の1.5K以下の$$T_{beta}$$型反強八極子秩序相(AFO)を磁場中共鳴X線回折法で研究し、AFO相の磁場誘起の多極子を同定した。$$Gamma_8$$ 4重項結晶場基底状態における$$T_{beta}$$型AFO相に対する平均場近似では、$$O_{22}$$$$O_{20}$$が最も誘起される反強四極子と予想される。しかし、この予想に反して、主な誘起モーメントは$$O_{xy}$$型反強四極子と分かった。


Activation detector measurements at the hadron absorber of the NuMI neutrino beamline at Fermilab

松田 規宏; 春日井 好己; 松村 宏*; 岩瀬 広*; 豊田 晃弘*; 八島 浩*; 関本 俊*; 大石 晃嗣*; 坂本 幸夫*; 中島 宏; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.337 - 340, 2014/04

フェルミ国立加速器施設のNuMI (Neutrinos at the Main Injector)は、ニュートリノ混合・振動事象を調査するため大強度のニュートリノを生成しており、崩壊領域の末端には加速陽子や二次粒子のビームダンプとしてハドロンアブソーバーが設置されている。ビームダンプの遮蔽性能を評価するため、放射化検出器による反応率測定をアブソーバーの背面で実施した。検出器の誘導放射能は、ゲルマニウム検出器を用いたスペクトル解析により測定した。反応率の2次元分布には2種類のピークが確認され、1つは両側に強いピーク、もう1つは上方に弱いピークであった。これらのピークは、アブソーバーの隙間を通ってきたストリーミングによるものであった。


Evidence for hidden quadrupolar fluctuations behind the octupole order in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ from resonant X-ray diffraction in magnetic fields

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

Physical Review B, 89(1), p.014422_1 - 014422_13, 2014/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:52.94(Materials Science, Multidisciplinary)

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の多極子秩序相(IV相)を磁場中共鳴X線回折法で研究した。入射X線の直線偏光を回転するダイアモンド移相子と結晶アナライザを用いることにより全偏光解析を行い、磁場中の秩序変数を同定した。解析結果は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子が$$Gamma_{rm 3g}$$より磁場によってより誘起されることを示しており、これは$$Gamma_{rm 3g}$$が主要な誘起秩序変数であるとする平均場計算の結果と一致しない。したがって、我々は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子の大きな揺らぎが八極子秩序の背後に隠れていると考えている。


Local structure analysis of SmFe$$_2$$ and TbFe$$_2$$

米田 安宏; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 阿部 浩之; 竹内 光明*; 内田 裕久*; 松村 義人*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.109 - 112, 2013/03

超磁歪材料であるSmFe$$_2$$及びTbFe$$_2$$の局所構造解析を高エネルギーX線を用いた2体相関分布関数法(atomic pair-distribution function: PDF)によって行った。SmFe$$_2$$やTbFe$$_2$$の磁歪特性はイオン照射によってコントロールすることができるが、そのメカニズムを明らかにすることができた。イオン照射はSmFe$$_2$$及びTbFe$$_2$$のFe-Feの相関に作用し、Fe-Feの相関を選択的に分断する。これによってFe-FeのネットワークからSm-Sm及びTb-Tbのネットワークへと結晶構造の担い手が変化する。これによって磁歪特性が制御できることを示した。

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