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坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎
JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06
JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として
-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として
-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10
m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。
As and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analysesLi, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.
Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12
被引用回数：1 パーセンタイル：5.02(Physics, Applied)鉄系超伝導体のBaFeAsとLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFeAsの構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
本倉 健*; 福田 拓磨*; 上村 洋平*; 松村 大樹; 池田 まりか*; 南保 雅之*; Chun, W.-J.*
Catalysts, 8(3), p.106_1 - 106_8, 2018/03
被引用回数：4 パーセンタイル：10.01(Chemistry, Physical)In this study, mesoporous and nonporous silica-supported Pd complexes were synthesized and characterized. Variable-temperature XAFS measurements and a curve-fitting analysis showed a slightly larger contribution of 
when the Pd complexes were on a nonporous support in comparison to a mesoporous support. In contrast, the catalytic performance of the attached Pd complex in the Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction was not affected by such small differences in the static disorder of the Pd complex.
木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02
JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB
高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
Dalton Transactions, 45(43), p.17530 - 17537, 2016/11
被引用回数：33 パーセンタイル：87.63(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドとランタノイドのドナーの違いによる分離メカニズムの違いを理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をジグリコールアミド(DGA)およびニトリロトリアセトアミド(NTA)を用いたAm(III)/Eu(III)分離挙動研究に適用した。先行研究に基づいて錯生成反応をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化に基づく熱力学エネルギーを計算した。その結果、DGA試薬はAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと好んで錯生成するのに対し、NTA試薬はEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成することを示唆し、Am(III)/Eu(III)選択性を再現した。Mulliken密度解析により、Amのf軌道電子と供与原子との結合特性の寄与の差異が、Eu, Am錯体の相対的な安定性を決定づけることを示唆した。
木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02
JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB
PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。
八島 浩*; 関本 俊*; 二宮 和彦*; 笠松 良崇*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 松村 宏*; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; et al.
Radiation Protection Dosimetry, 161(1-4), p.139 - 143, 2014/10
被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Environmental Sciences)GeV領域までの中性子に対する放射化断面積は、加速器施設で生成される高エネルギー中性子の線量評価のために必要なデータである。しかし実験値の不足から、約20MeV以上のエネルギー領域において十分な精度を持つ放射化断面積データが整備されていない。本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において開発した準単色中性子場を用いて、BiとCoの放射化断面積を測定した。使用した準単色中性子場は、386MeVのピーク成分と、より低エネルギーの成分を持つ。実験では、ビーム軸に対して0度と25度の2角度で照射を行い、25度のデータを差し引くことにより、低エネルギー成分を除去した。照射試料の放射能は、高純度ゲルマニウム検出器にて測定した。発表では、取得した実験値と同エネルギー領域における中性子及び陽子に対する他の実験値と比較する。また、汎用モンテカルロコードPHITSの計算値との比較結果も報告する。
関本 俊*; 宇都宮 敬*; 八島 浩*; 二宮 和彦*; 尾本 隆志*; 中垣 麗子*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 木下 哲一*; et al.
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 1, p.89 - 93, 2011/02
中性子入射反応断面積は、加速器施設の遮蔽設計や宇宙化学における元素合成過程の解明のために必要なデータである。しかし、約100MeV以上のエネルギー領域における実験データは乏しい。本研究では放射化法を用いて、イットリウムとテルビウムに対する287MeV中性子の反応断面積を測定した。実験は大阪大学核物理研究センター(RCNP)において、
Li(p, n)反応により生成した準単色中性子ビームを用い行った。ビーム軸上に設置したイットリウムとテルビウムのサンプルに準単色中性子ビームを照射し、各サンプルの放射能を測定することにより反応断面積を導出した。また、陽子入射反応断面積を得るために、300MeV陽子ビームをサンプルに照射した実験も行った。発表では、得られた中性子入射反応断面積を示すとともに、陽子入射反応との相違点について考察する。
中島 宏; 坂本 幸夫; 岩元 洋介; 松田 規宏; 春日井 好己; 中根 佳弘; 増川 史洋; Mokhov, N.*; Leveling, A.*; Boehnlein, D.*; et al.
Nuclear Technology, 168(2), p.482 - 486, 2009/11
被引用回数：7 パーセンタイル：45.28(Nuclear Science & Technology)米国国立フェルミ加速器研究所(FNAL)と日本の研究グループとの間で研究協力の下、高エネルギー粒子輸送計算コード開発にかかる遮蔽と放射線照射効果に関する実験的研究が、FNALにおける120GeV陽子シンクロトロンを用いて、開始された。最初の実験を、Pbarターゲットステーションの反陽子生成ターゲット及びNumi実験施設のニュートリノ生成ターゲットを用いて行った。実験では、放射化法を用いて、ターゲット周囲の遮蔽体における反応率分布を測定するとともに、液体シンチレーション検出器、ボナー球検出器、ホスウィッチ検出器など粒子検出器により予備的な測定も行った。ここでは、その予備的な実験結果について報告する。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数：20 パーセンタイル：76.55(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10
の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF
は最大84を示した。
(
,
)
and (,)
reactions for 
=1.5-2.4 GeVZegers, R. G. T.*; 住浜 水季*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; Dat
, S.*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; et al.
Physical Review Letters, 91(9), p.092001_1 - 092001_4, 2003/08
被引用回数：128 パーセンタイル：94.9(Physics, Multidisciplinary)=1.5-2.4GeVで(,),(,)反応に対するビーム偏極非対称が初めて測定された。この結果は未決定のハドロン共鳴や反応機構解明に用いられる。
= +1 Baryon resonance in photoproduction from the neutron中野 貴志*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; 伊達 伸*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; 藤原 守; et al.
Physical Review Letters, 91(1), p.012002_1 - 012002_4, 2003/07
被引用回数：1006 パーセンタイル：99.86(Physics, Multidisciplinary)
と
の両粒子を前方で測定することにより、
Cを標的にした
n 
n光反応を研究した。1.54GeV/Cに25MeV/C以下の幅の鋭いバリオン共鳴ピークを観測した。この共鳴ピークのストレンジネス()は+1であった。この状態は5つのクォーク(
)がと中性子に崩壊した状態であると解釈される。
望月 祐志*; 松村 昌幸*; 与倉 徹一*; 平原 幸男*; 今村 俊幸
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(2), p.195 - 199, 2002/02
被引用回数：5 パーセンタイル：34.58(Nuclear Science & Technology)DIRACは、2電子積分から直接Fock行列を計算することにより大規模なDirac-Hartree-Fock計算が可能なソフトウェアである。積分の寄与を計算する際、コストの大きい交換項ではアドレスの衝突が起こるために単純なベクトル化はできない。今回、作業配列を導入することによりベクトル化を達成した。また、前段階のスクリーン処理も合わせてベクトル化した。ベクトル化率は、この結果90%を超え、Dirac-Hartree-Fockで2倍,線形応答では約3倍の加速が得られた。なお、この研究は地球シミュレータ用のソフトウェア整備の一環として行ったものである。
松村 宏*; 春日井 好己; 八島 浩*; 岩瀬 宏*; 松田 規宏; 木下 哲一*; 佐波 俊哉*; 萩原 雅之*; 執行 信寛*; 荒川 弘之*; et al.
no journal, ,
FERMI研究所で始まった遮蔽実験において、高放射線量場における高エネルギー中性子の検出器として「金放射化検出器」に着目した。放射化学分離及びX-X-同時計数法などの組合せにより、幅広い閾値の核破砕残留核の高感度定量に成功し、高エネルギー中性子検出器として有用であることが示された。
中島 宏; Mokhov, N.*; 岩元 洋介; 松田 規宏; 春日井 好己; 坂本 幸夫; Leveling, A.*; Boehnlein, D.*; Vaziri, K.*; 佐波 俊哉*; et al.
no journal, ,
現在、多目的高エネルギー放射線輸送計算コードは、高エネルギー加速器施設遮蔽設計のみならず、高エネルギー物理学など多くの研究分野の中で使用されている。これら計算コードは、実験データに基づいてその精度を検証する必要がある。そこで、これまでほとんど行われていなかった、高エネルギーミュオン,中性子等によって引き起こされる物質との相互作用に関する研究を行うため、日米の大学,研究機関によりJASMIN共同研究が開始された。本研究では、米国フェルミ国立加速器研究所における反陽子ターゲット及びニュートリノ生成ターゲットにおいて、120GeV陽子を用いた一連の実験を行っている。本報告では、本研究における最近の実験及びその結果について紹介する。
佐野 雄一; 木部 智; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
no journal, ,
TDdDGA/n-ドデカンを用いたMA回収フローシートについて、遠心抽出器を適用した際のFP元素の抽出・逆抽出挙動を取得し、ミキサセトラを適用して取得した挙動との比較を行った。試験中、エントレインメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAの模擬となる希土類元素に関しては、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。溶媒の変更による逆抽出反応速度の向上と遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。
木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
no journal, ,
PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験では、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められなかった。MAと同様の挙動を示す希土類元素については、ミキサセトラを用いた試験と比較して、同等の抽出挙動が得られるとともに、逆抽出効率の向上が確認された。逆抽出効率の向上は、遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定され、本系における遠心抽出器の適用の有効性が示された。
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の主要分離プロセスの開発の一環で、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の一括分離および相互分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるMA/Ln分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の分子設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA),ニトリロトリアセトアミド(NTA)のAm/Eu分離挙動を量子化学的手法である密度汎関数法を用いて分離メカニズムの解明にアプローチする。計算に用いた錯体モデルは、単結晶構造を参照し、DGAにおいて[M(DGA)
]
、NTAにおいて[M(NTA)(HO)
]とした。水溶液中におけるDGA, NTAによる錯形成反応をM = Eu, Amで比較した。その結果、DGAではEuと安定に錯体を形成し、NTAでは逆にAmを選択する結果が得られ、実験によるAm/Eu分離挙動を再現した。
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、高レベル放射性廃液の分離変換技術の主要分離プロセス開発に向けて、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の一括分離および相互分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるMA/Ln分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の分子設計を目指している。本研究では、MAに対する選択性を持つTPEN配位子のピリジンにアミドなどのカルボニル基を導入した新規抽出剤を設計し、計算化学的手法である密度汎関数法を用いてその抽出剤のMA分離性能の予測を試みた。単結晶構造を参照して分子モデルを作成し、水溶液中における錯体の安定性をEuとAmで比較した。その結果、Euに対するAmの安定性は、無置換TPENにおける予測値に比べ増加し、分離係数に換算すると約5から20倍に向上した。
