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high energy resolution XAFS山本 直生*; 松村 大樹; 萩原 悠人*; 田中 啓偉*; 長谷川 優太*; 石井 賢司*; 田中 裕久*
Journal of Power Sources, 557, p.232508_1 - 232508_10, 2023/02
被引用回数：2 パーセンタイル：29.01(Chemistry, Physical)Oxygen Reduction Reaction (ORR) is one of the key electrochemical reactions, especially in Polymer Electrolyte Fuel Cells (PEFCs). In this work, the reaction pathway and intermediate species such as molecular-type oxygen during ORR were discussed. High energy resolution X-ray absorption fine structure spectra at the Pt L
-edge were obtained to observe the electronic structure of Pt catalyst. Carbon-supported Pt nanoparticles as powder catalysts were used for measurement as more realistic conditions, and the species adsorbed on the Pt nanoparticles were analyzed while controlling under the potentials in acidic electrolyte solution with N
or O gas bubbling. Molecular-type oxygen adsorption species is observed only in the O-bubbled electrolyte solution. This intermediate adsorption species is assigned to a hydrogen superoxide.
FeO
八木 祐太朗*; 脇田 雄大*; 籠宮 功*; 松江 郁弥*; 柿本 健一*; 松村 大樹; 米田 安宏
ChemistrySelect (Internet), 7(21), p.e202104575_1 - e202104575_7, 2022/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)The layered perovskite LaSrFeO (LSF) easily hydrates under ambient air. The hydrated LSF transports hydroxides in the middle-temperature range of 100 
C - 250 C. This study used X-ray absorption fine structure analysis on normal and hydrated LSF from room temperature to 350 C to evaluate the relationship between local structures and ion transport characteristics. The HO molecules are mainly intercalated into rock-salt interlayers, which are close to the La1 and O3 sites. The generated OH
ions are found at O3 sites, which are closer to Sr ions than La ions. The intercalated HO molecules and formed OH ions expand the spaces of the rock-salt interlayers. The temperature dependence of the local crystal structure was also studied in this study. According to the findings, the presence of OH ions on the O3 sites, which are closer to Sr ions, plays a significant role in OH transport in the medium temperature range.
樋川 智洋; 熊谷 友多; 山下 真一*; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0502 (インターネット), 2 Pages, 2022/04
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して2020年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイドの分離プロセスで利用が見込まれるヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド抽出剤(HONTA)について、ドデカン中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。ナノ秒時間領域において、HONTAが分解に至る反応中間体であるHONTAのラジカルカチオンと三重項励起状態が観測された。また電子捕捉剤を添加すると、ラジカルカチオンからと三重項励起状態への移行が鈍化し、さらに3重項励起状態の失活が抑制される結果が得られた。
-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数：14 パーセンタイル：81.5(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(
(HONTA + R
) = (7.61 
0.82) 
10
M
s)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：2 パーセンタイル：10.1(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。
細谷 佳弘*; 松村 雄太*; 友田 陽*; 小貫 祐介*; Harjo, S.
ISIJ International, 60(9), p.2097 - 2106, 2020/09
被引用回数：5 パーセンタイル：31.59(Metallurgy & Metallurgical Engineering)In this paper, the microstructure formation during the R&P process and the deformation mechanism that would bring about the excellent strength-ductility balance are discussed based on the results obtained from the in situ neutron diffraction measurement. The results have revealed that the typical Luders-like stress-strain curve of R&P steel is caused by competitive plastic flow between austenite and martensite, and an effective transformation induced plasticity phenomenon.
糸井 弘行*; Ninomiya, Takeru*; 長谷川 英之*; Maki, Shintaro*; Sakakibara, Akihiro*; 鈴木 隆太郎*; 笠井 湧斗*; 岩田 博之*; 松村 大樹; 大和田 真生*; et al.
Journal of Physical Chemistry C, 124(28), p.15205 - 15215, 2020/07
被引用回数：8 パーセンタイル：40.15(Chemistry, Physical)We demonstrate reversible charge/discharge in ruthenocene, RuCp (Cp = 
-C
H), using activated carbon (AC) as a support. Upon subsequent electrochemical oxidation using an aqueous HSO
electrolyte, the clusters are disassembled and the RuCp molecules are finely dispersed in the micropores. The resulting RuCp has a large contact area with conductive carbon surfaces, thereby realizing rapid charge transfer at the contact interface. Consequently, rapid charge storage occurs via the reversible redox reaction of the supported RuCp in aqueous HSO without dimerization or disproportionation reactions, which is confirmed by X-ray absorption spectroscopy. Since hybridization can produce different properties of the host and guest materials, their infinite combinations would have the possibility to yield properties far surpassing those of existing materials.
細谷 佳弘*; 松村 雄太*; 友田 陽*; 小貫 祐介*; Harjo, S.
鉄と鋼, 106(3), p.154 - 164, 2020/03
被引用回数：2 パーセンタイル：12.73(Metallurgy & Metallurgical Engineering)By using a steel with standardized chemical composition and conventional manufacturing processes for flat-rolled steel strip, a 1,500 MPa class stainless steel sheet, whose product of yield strength (YS) and total elongation (El) exceeds 30,000 MPa%, was developed and its mass production was established. Besides the excellent YS-El balance, the developed steel sheet has excellent performance for not only an anti-secondary work embrittlement but also high cycle fatigue endurance. The microstructure formation during the R&P process and the deformation mechanism that would bring about the excellent strength-ductility balance are discussed based on the results obtained from the in situ neutron diffraction measurement. The results have revealed that the typical Luders-like stress-strain curve of R&P steel is caused by competitive plastic flow between austenite and martensite, and an effective transformation induced plasticity phenomenon.
大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05
Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.
Clの深度・蓄積量分布太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.
JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02
福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命のCl(半減期: 30.1万年)がある。Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機Clの深度分布を得ることでClの動態を検討し、事故によるCl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれるClについても検討した。2017年における深度分布では、Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.240.55 (10
))の値を示した。事故前のCl/Clと比べるとCl/Clの増加を示し、事故由来のClは土壌3.6g/cm
(=5cm深)より深く移動していることが分かった。
鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.
Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02
被引用回数：5 パーセンタイル：25.9(Materials Science, Multidisciplinary)We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates ANbO
(A = Nd
Ca and YCa) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb 
3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.
上地 優; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05
原子力発電所の過酷事故時においては、多量の水素が格納容器又は原子炉建屋へ放出される可能性がある。受動的触媒式再結合器(PAR)は、水素濃度緩和と安全な自己管理の最も有効な手段の一つである。既存のPARの性能向上のため、特に重量やサイズに着目した新形式のPARの開発を進めているところである。本研究では、自動車触媒の活性に対する水蒸気共存の影響について実験的な検討を実施した。その結果、水蒸気は、触媒反応の開始をわずかに遅らせる傾向があるものの、定常的な影響はないことを明らかにした。
鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 花咲 徳亮*; 野上 由夫*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄
Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012078_1 - 012078_4, 2011/09
被引用回数：1 パーセンタイル：33.9(Physics, Condensed Matter)パイロクロア構造を持つニオブ酸化物のX線吸収スペクトルを測定し、この系の誘電性の起源につき議論した。YCaNbOとNdCaNbOのEXAFS測定からは、Nb周囲の酸素が変位していることがわかった。この結果は、過去の中性子回折実験の結果と定性的に一致する。観測されたイオン変位状態は、Nb周囲の原子配置の中心対称性を破りうるため、局所的に電気双極子が存在しうることとなり、結果的にこの系の誘電性の起源となりうることを議論する。
美田 豊; 松村 敏博; 横山 薫; 杉杖 典岳
JAEA-Technology 2008-061, 35 Pages, 2008/10
JAEA-Technology-2008-061.pdf:3.87MB
人形峠環境技術センターでは、今後の廃止措置段階において、ウランで汚染した解体物及び廃棄物が多量に発生する。これらの解体物及び廃棄物の一部は、環境保全,処分費用低減の観点から、除染処理を行い、クリアランス化する計画としている。これを実現するためには、クリアランス検認に必要な、極めて低いレベルの
放射能を測定する技術が必要である。このような技術として電離放射線イオン移送型計測技術が有望であると考えている。電離イオン式測定器の基本技術である、電離イオン流体移送型計測技術は、原理的に、極低レベルの放射能が測定可能であり、またサーベイメータのように人手による詳細操作の方法と比べ、大型物品まで一括して測定できるという長所がある。一方、本装置は、新しい技術であることから、実際の測定対象の測定実績が極めて少なく、実使用環境下でのバックランドからの影響や、検出限界,測定性能や信頼性に関する情報が不足している。そこで、本測定試験では、本装置を用いて、除染済実規模サンプルを用いた測定試験を行い、クリアランスレベル測定のための適用性について評価した。
美田 豊; 松村 敏博; 杉杖 典岳; 山口 大美; 佐野 明*; 内藤 晋*; 前川 立行*; 吉村 幸雄*; 松本 孝志*
no journal, ,
核燃料施設から発生する大型解体物のクリアランス測定を可能にするために設計・製作された電離イオン式測定器を用いて、プラントで使用した機材を湿式化学除染した後の実規模試験体計測試験を行い、検出性能等を評価し、クリアランス検認システムとしての適用性を確認した。
AlのRu-site置換効果,3小林 理気; 金子 耕士; 脇本 秀一; 芳賀 芳範; 松田 達磨; 山本 悦嗣; Robert, J.*; Mignot, J.-M.*; Andr
, G.*; 松田 雅昌*; et al.
no journal, ,
CeRu
Alは
27 Kにおいて約8meVのスピンギャップを伴う起源が不明の反強磁性秩序を示すことが報告されており、最近注目を集めている物質である。前回われわれはCeRuAlのRh置換系試料のマクロ測定を行い、Rh置換によって
は急激に減少し、低温で新たな異常が現れることを発見した。今回さらにRhをそれぞれ10%, 20%, 30%置換した試料の粉末中性子散乱実験を行い、Rh置換による磁気構造とスピンギャップの変化について詳細に調べた。22Kのデータで観測されたピークはすべてCe(Ru
Rh
)Alの核散乱ピークとして説明することができ、この試料が単相であることを示している。また2K, 6K, 9Kのデータでは磁気散乱と思われる超格子反射を新たに観測し、それらの代表的なピークは(0 1 0), (0 1 1), (1 0 1)の指数を付けることができた。発表では非弾性散乱実験の結果についても報告する予定である。
Alにおける高い転移温度の解明小林 理気; 金子 耕士; 脇本 秀一; 芳賀 芳範; 松田 達磨; 山本 悦嗣; Robert, J.*; Mignot, J.-M.*; Andr, G.*; 松田 雅昌*; et al.
no journal, ,
近藤半導体斜方晶CeRuAlは0.42
という小さい磁気モーメントであるにもかかわらず、
27Kという高い温度で反強磁性秩序(
=(0, 1, 0), 
-axis)を示すことから注目を集めている。われわれはRh置換効果(electron dopant)の研究を行い、置換によりが急激に減少することを発見した。そこで今回Rhを5%, 10%, 20%置換した試料の粉末中性子散乱実験を行い、磁気構造の変化を調べた。実験の結果、伝播ベクトルの変化は見られなかったが、磁気モーメント
の向きがすべての置換試料で-axisから
-axisへフリップしていることがわかった。またそれに伴いの大きさがCeRuAlの秩序モーメントである0.42
より二倍以上大きい約1程度まで大きくなっていることを見いだした。転移温度が減少していくにもかかわらずが増大する振る舞いから、キャリアの重要性に加え、相互作用が大きく変化している可能性が考えられる。
永石 隆二; 井上 将男; 松村 太伊知; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹
no journal, ,
これまで福島第一原子力発電所の汚染水処理での水素安全のため、多孔性のゼオライト吸着材が共存した純水、海水等の水溶液の放射線分解による水素発生の研究を行ってきた。ここで、海水成分の純水への溶解に伴う水素発生の増大とともに、ゼオライトの水溶液への添加による水素発生の増大を確認してきた。本研究では、このゼオライト添加による水素発生の増大をゼオライト充填層中で水が侵入する異なる二つの間隙に着目して考察した。さらに、水素と対で生成する、過酸化水素のゼオライトへの接触に起因した酸素の発生についても議論した。
荒木 優太*; 守田 美咲*; 福谷 哲*; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 藤井 俊行*
no journal, ,
高レベル放射性廃液から長半減期核種を分離することで、廃棄物の潜在的有害度を大幅に低減することができ、長期リスクの低減につながる。パラジウムは使用済燃料に含まれる核分裂生成物元素であり、質量数107を持つ核種は、半減期が6.510
年ほどあり、分離の対象となっている。また、パラジウムは高速中性子に対する反応断面積が大きいため、将来的なマイナーアクチノイドの核変換工程において妨害元素となる。本研究では、パラジウムの分離に焦点を当て、硝酸溶液からのパラジウムの溶媒抽出挙動を研究した。また、比較のため、パラジウムと同族元素であるニッケルの抽出挙動も調べた。その結果、リン酸トブチル及びジグリコールアミドでは、パラジウムの分配比は同族元素であるニッケルよりも著しく高く、高酸性度条件下で特徴的な酸性度依存性が見られることが明らかとなった。
