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論文

Temperature dependence of the Fricke dosimeter and spur expansion time in the low-LET high-temperature radiolysis of water up to 350$$^{circ}$$C; A Monte-Carlo simulation study

Sanguanmith, S.*; 室屋 裕佐*; Tippayamontri, T.*; Meesungnoen, J.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Jay-Gerin, J.-P.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 13(22), p.10690 - 10698, 2011/06

 被引用回数:17 パーセンタイル:36.53(Chemistry, Physical)

硫酸第一鉄水溶液(フリッケ線量計)の低LET放射線分解のモンテカルロ計算を25から350$$^{circ}$$Cの温度範囲で実施した。Fe$$^{2+}$$の酸化の予測量は温度上昇に従い、100-150$$^{circ}$$Cまでは増加し、それ以上の温度ではほぼ一定になり、実験報告と良い一致を示した。また、G(Fe$$^{3+}$$)の温度依存性は水分解の初期収量、特にH原子の収量、を反映するが、200-250$$^{circ}$$C以上ではH原子の水分子との反応の寄与がさらに顕著となり、この反応速度定数の選択によってG(Fe$$^{3+}$$)が増減した。

論文

Low-linear energy transfer radiolysis of liquid water at elevated temperatures up to 350$$^{circ}$$C; Monte-Carlo simulations

Sanguanmith, S.*; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Mirsaleh Kohan, L.*; Guzonas, D. A.*; Stuart, C. R.*; Jay-Gerin, J.-P.*

Chemical Physics Letters, 508(4-6), p.224 - 230, 2011/05

 被引用回数:33 パーセンタイル:15.05(Chemistry, Physical)

最近得られた350$$^{circ}$$Cまでの実験結果を対象に、低LET放射線による高温水の放射線分解のモンテカルロ計算を再度試みた。水和電子同士の再結合反応の速度定数が150$$^{circ}$$C以上で急激に低下することを考慮することによって、放射線分解の物理化学過程のパラメーターの温度依存性を再検討した。これにより、計算結果は実験結果と良い一致を示した。さらに、200$$^{circ}$$C以上の高温での水素分子の収量に与える水素原子と水との反応の重要性についても議論した。

論文

Monte-Carlo simulation of the low-LET radiolysis of liquid water over the range 25 to 350$$^{circ}$$C

Sanguanmith, S.*; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Mirsaleh Kohan, L.*; Guzonas, D. A.*; Stuart, C. R.*; Jay-Gerin, J.-P.*

Proceedings of 5th International Symposium on Supercritical Water-Cooled Reactors (ISSCWR-5) (CD-ROM), 13 Pages, 2011/03

近年、25$$^{circ}$$Cから350$$^{circ}$$Cまでの水の放射線分解において、水和電子,OHラジカルなどの分解生成物に関するデータベース(収量や反応性など)が整備された(AECL-report)。それに伴い、データベースにある報告値をグローバルに再現できるモンテカルロ計算コードの開発を行った。100-150$$^{circ}$$Cの間で電子の熱化や付着性解離といった物理化学過程が温度によって非線型的に変化することを見いだすとともに、200$$^{circ}$$C以上における水素発生に寄与する化学反応機構について検討した。

論文

Temperature and density effects on the absorption maximum of solvated electrons in sub- and super-critical methanol

Yan, Y.*; Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; 山下 真一; 端 邦樹; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

Canadian Journal of Chemistry, 88(10), p.1026 - 1033, 2010/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.1(Chemistry, Multidisciplinary)

パルスラジオリシス法及びレーザーフォトリシス法を用いて、亜臨界及び超臨界状態(220-270$$^{circ}$$C)におけるメタノール中溶媒和電子の光吸収スペクトル変化を計測した。溶媒和電子の吸収ピーク($$E$$$$_{rm Amax}$$)は溶媒の密度に依存し、0.45-0.59g/cm$$^{3}$$の範囲で増加させると高エネルギー側へシフトした。水に関する過去の実験結果と同じく、$$E$$$$_{rm Amax}$$は圧力一定下においては臨界温度を超えてもなお単調減少するが、逆に密度一定下においては、臨界温度に極小点を持つことがわかった。このようなスペクトルの振る舞いを、メタノールの温度・圧力変化に伴う物性値や分子構造の変化により議論した。

論文

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV, 3; Measurement of ${it G}$(MV$$^{.+}$$) in deaerated methyl viologen solutions containing various concentrations of sodium formate and Monte Carlo simulation

山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 宮崎 豊明*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

Radiation Research, 170(4), p.521 - 533, 2008/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.5(Biology)

NIRSのHIMACからのGeV級重粒子線(HeからFeまでの6種類)をメチルビオローゲン,ギ酸水溶液に照射した際のメチルビオローゲンカチオンラジカルの生成収量${it G}$(MV$$^{.+}$$)(100eV)$$^{-1}$$を測定した。これにより重粒子線トラック内におけるラジカル生成物のダイナミクスの評価を行った。これと並行してモンテカルロシミュレーションも実施し、測定結果を非常によく再現することに成功した。このシミュレーションに基づき、実験的には困難な微視的スケールで重粒子線トラックの特徴や特異な照射効果の由来について検討を行った。

論文

Effect of water density on the absorption maximum of hydrated electrons in sub- and supercritical water up to 400 $$^{circ}$$C

Jay-Gerin, J.-P.*; Lin, M.; 勝村 庸介; He, H.*; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*

Journal of Chemical Physics, 129(11), p.114511_1 - 114511_7, 2008/09

 被引用回数:17 パーセンタイル:39.9(Chemistry, Physical)

本研究では重水中25MPa下での、380, 390, 400$$^{circ}$$Cにおける水和電子の密度依存性の吸収スペクトル測定を行うとともに、その結果と報告値を比較検討した。その結果、25MPa一定圧力下では吸収ピークエネルギーは温度の上昇とともに、超臨界水状態も含め単調に減少するのに対し、一定密度(0.2, 0.65g/cm$$^{3}$$)では臨界点近傍で最小値を示すことを見いだした。この挙動は超臨界水中の局所密度や局所の構造の揺らぎの観点から説明できる。

口頭

ガン治療用重粒子線による水分解,2; モンテカルロ計算を用いたトラック内反応の検討

山下 真一*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 宮崎 豊明*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

HCOO-を生体分子と捉えると、COO-同士の反応は重粒子線トラック内において高密度に生成した水分解ラジカルが生体分子を多重攻撃して修復不可能な損傷を与えることに対応付けられ、重粒子線の有する高い生物学的効果に対する一つの説明ができる。

口頭

拡散モデルを用いた重粒子線トラック初期構造の検討と線量付与分布との比較

山下 真一*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高LET放射線である重粒子線が形成する円筒状トラック構造を想定した拡散モデルシミュレーション(DK計算)を実施し、これまで蓄積してきた純水中での一次収量測定結果などを再現し得るトラック構造の検討を行った。この際、提案されている線量分布の比較やモンテカルロシミュレーション(MC計算)の計算結果を統計処理して得た分布との比較も行った。

口頭

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV; Investigation of track structure and intra-track reactions

山下 真一*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 宮崎 豊明*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

Presently, heavy-ion therapy is already used for cancer treatment. However, the detailed mechanism for explaining the distinctive radiobiological properties of heavy ions is not clarified yet. In this work, the relevance of track structure to the distinctive irradiation effects is discussed by using yield measurements and simulations of intra-track reactions. In the first measurements, primary g-values of e$$^{-}$$aq, $$^{.}$$OH, and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in pure water have been determined as track segment yields. In the second measurements, G-values of MV$$^{+.}$$ in methyl viologen (MV) aqueous solutions irradiated in the presence of various concentrations of formate have been obtained. In these measurements, temporal information during intra-track reactions can be extracted. In parallel, Monte Carlo simulations were also conducted to complement the lack of microscopic information. From these modeling calculations, it is found that the scavenging efficiency can fall down at scavenging capacity higher than 10$$^{9}$$ s$$^{-1}$$ because of the possible occurrence of "second-scavenging" reactions, and the relevance to radiobiological effects can be viewed as a result of clustered damage in DNA.

口頭

Radiolysis of water with heavy ions of energies up to 28 GeV at HIMAC

勝村 庸介; 山下 真一; Lin, M.; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*; 村上 健*

no journal, , 

Understanding of water radiolysis with low LET radiations as well as with high LET ones is essential to clarify radiation damage to DNA. Measurements of water decomposition yields have been determined with highly energetic heavy-ion beams at HIMAC in the National Institute of Radiological Sciences. In parallel to the measurements, Monte-Carlo simulations have also been performed. Finally, characteristics of intra-track reactions induced by heavy ion beams were discussed in terms of the spatial track structure and LET dependence of radiation-induced biological phenomena.

口頭

Water radiolysis with heavy ions of wide range of energies; Investigation of initial track structure with deterministic simulations

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高エネルギー(最大で28GeV,核子あたり500MeV/u)のヘリウムイオンから鉄イオンまでの重粒子線による水の放射線分解について、決定論的シミュレーションである拡散モデルを用い、初期のトラック構造と生成物収量との相関を検討した。この際、従来の平均的なトラック構造モデルを用いることで古典的なトラック構造の描像の妥当性についても検討した。

口頭

重粒子線による水の放射線分解; プライマリ収量から見たトラック構造

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

これまで放射線医学総合研究所(NIRS)の重粒子線がん治療装置(HIMAC)においてがん治療用GeV級重粒子線を用い、広いビーム条件で水の放射線分解における主要生成物のプライマリ収量を測定してきた。測定結果をモンテカルロ法,拡散モデルといったシミュレーションの結果と比べ、トラック構造について検討した。

口頭

亜臨界及び400$$^{circ}$$Cまで超臨界水中における水和電子の吸収ピークに対する密度効果

Lin, M.; Jay-Gerin, J.-P.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; 山下 真一

no journal, , 

本研究では重水中25MPa下の、380, 390, 400$$^{circ}$$Cにおける水和電子の密度依存性の吸収スペクトル測定を行うとともに、その結果と報告値を比較検討した。その結果、25MPa一定圧力下では吸収ピークエネルギーは温度の上昇とともに、超臨界水状態も含め単調に減少するのに対し、一定密度(0.2, 0.65g/cm$$^{3}$$)では臨界点近傍で最小値を示すことを見いだした。この挙動は超臨界水中の局所密度や局所の構造の揺らぎの観点から説明できる。

口頭

水中における重粒子線トラック構造の拡散モデルによる検討

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Jay-Gerin, J.-P.*; Meesungnoen, J.*

no journal, , 

水は生体細胞主成分であり、その放射線との相互作用は重要と言えるものの、これまで生体に近い中性の条件下でがん治療に用いられるほど高エネルギーの重粒子線を用いた研究はほとんど報告されていない。そこで本研究ではこれまで放射線医学総合研究所のHIMACからのガン治療用GeV級重粒子線($$^{4}$$He$$^{2+}$$-$$^{56}$$Fe$$^{26+}$$, 最大エネルギー500MeV/nucleon, LET 2$$sim$$700keV/$$mu$$m)を用い、水の放射線分解主要生成物である水和電子(e$$^{-}$$$$_{aq}$$), OHラジカル($$^{.}$$OH), 過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)のプライマリ収量を測定してきた。ここでプライマリ収量とは照射後約100ns後における収量である。照射後ps程度の間にトラックが形成され、トラックの中心部に水分解ラジカルは密集して生成されるが、その後水分解ラジカルは周囲へ拡散しつつも相互に反応する。このトラック内反応と拡散がほぼ落ち着く時間が約100nsと言えるため、プライマリ収量はトラック初期構造やトラック内における水分解ラジカルのダイナミクスを強く反映する量と言える。本研究ではこのプライマリ収量の測定だけでなく、測定値を元にシミュレーションを補完的に用い、より微視的な検討も実施している。

口頭

高エネルギーイオンビームによる水の放射線分解

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高LET放射線に分類されるイオンビーム(重粒子線)は、ポピュラで低LET放射線に分類される電子線や$$gamma$$線に比べて特異な照射結果(化学収量,生物影響など)を与えることが現象論的に知られている。ここでLET(Linear Energy Transfer:線エネルギー付与)とは放射線が単位長さの飛跡あたりに落とすエネルギーと定義され、一次元的なエネルギー付与密度を表す。先行研究は低エネルギー($$<$$10MeV/u)の軽いイオン($$^{1}$$Hなど)を用いたものが大半で、なおかつ生体に近い中性条件での知見はほとんどない。そこで本研究では高エネルギー(10-500MeV/u)の重いイオン($$^{12}$$C, $$^{56}$$Feなど)を中性の水に照射した際の放射線分解について調べており、特に放射線の飛跡(トラック)構造と生成物収量(G値:放射線からのエネルギー付与100eVあたり生成または消滅する粒子数)の相関に着目し、種々の重粒子線に対し、主要生成物のプライマリ収量(100nsにおける収量)や、生物学的に重要なOHラジカルの時間挙動(ns-$$mu$$s)を測定し、重粒子線誘起化学反応の特徴について考察した。

口頭

Ion beam radiation chemistry relevant to radiation therapy

勝村 庸介; 山下 真一; Lin, M.; 前山 拓哉*; 室屋 裕佐*; Baldacchino, G.*; Jay-Gerin, J.-P.*; Meesungnoen, J.*; 村上 健*

no journal, , 

In Japan, cancer is the first place of the death rate and radiation treatment becomes more and more popular. Especially, ion beam treatment receives much attention because it is effective against even some radioresistant cancers. Consequently, several ion beam facilities have been constructed. Since about 70 % of our body is water, understanding of water radiolysis with ion beams is essential for the evaluation of the biological effect of ion beams. In the present experiment, radiolysis of water has been investigated with ions beams from $$^{4}$$He$$^{2+}$$ to $$^{132}$$Xe$$^{54+}$$ of a few hundreds MeV per u, which are provided at HIMAC facility installed in National Institute of Radiological Sciences. The $$it g$$-values of e$$^{-}$$$$_{aq}$$, $$^{.}$$OH and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ as a function of LET at 100 ns after the energy deposition have been determined. The radical yields decrease but the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ yield increases with the increase of LET due to the track reaction. The experimental data is compared with the Monte Carlo simulation and it was found that the simulation could reproduce the results, indicating the validity of the simulation. Similar experiment has been done at the Bragg peak. The data were analyzed considering the contribution of secondary ions produced through the fragmentation reactions of the primary projectiles. The HIBRAC code can reproduce the experimental results successfully. In the high energy ion beam treatments, the evaluation of the secondary ions is inevitably important.

口頭

Water radiolysis with heavy ions

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

生成物収量測定とトラック内反応シミュレーションにより高エネルギー重粒子線による水の放射線分解について調べた。核子あたりのエネルギーが最大で500MeVのヘリウムからキセノンまでのイオンを放射線医学総合研究所の重粒子加速器HIMACにおいて照射に用いた。高エネルギー重粒子線の長い飛程(10cm以上)を利用し、トラックセグメント収量を主要生成物であるe$$^{-}$$$$_{aq}$$, $$bullet$$OH, H$$_{2}$$O$$_{2}$$について測定した。さらに、PMMA製のエネルギー吸収材を利用してイオンのエネルギーを核子あたり約10MeVまで減少させ、LETを約2500eV/nmまで増加させて測定を実施した。また、捕捉剤濃度の効果も検討し、モンテカルロシミュレーションによる再現やトラック構造及びトラック内ダイナミクスに関する検討も実施した。

口頭

治療用重粒子線による水分解,2; 核破砕の$$^{.}$$OH収量への寄与のPHITSを用いた検討

Funtowiez, D.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*; 村上 健*

no journal, , 

これまでガン治療に用いられるような高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近におけるOHラジカル収量を測定してきた。この結果、フラグメンテーションの寄与が特にブラッグピークより深い部分では急激に大きくなることがわかっている。そこで本研究では汎用性の高い三次元モンテカルロ法PHITSコードによりフラグメンテーションのシミュレーションを行い、定量的にその寄与を評価した。さらに、これまでより単純な系、すなわちフラグメンテーションが無視できる条件で測定されてきたOHラジカル収量と組合せることでわれわれの測定結果を再現できることを検証した。

口頭

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

重粒子線による水の放射線分解について、トラック構造と放射線分解生成物収率の関連を調べた。HIMAC(Heavy Ion Medical Accelerator in Chiba)で得られる28GeVまでの高エネルギー重粒子線を用い、広いビーム条件に対して主要生成物のプライマリ収量を決定した。ケイ光プローブである7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸を、水の放射線分解で生成するOHラジカルの高感度検出・定量に用いた。この手法を拡張し、ブラッグピーク付近における水の放射線分解についても検討を進め、その際、高エネルギー重粒子線で無視できなくなる核破砕反応の寄与についても考慮した。最近、手がけ始めたオンラインガス分析についても簡単に紹介する。

口頭

重粒子による水の放射線分解; 水分解ラジカルの空間分布とダイナミクス

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*; Baldacchino, G.*; 村上 健*

no journal, , 

水は生体主成分であり、最もありふれた物質の一つであるものの、その放射線分解についての理解は必ずしも十分ではない。中でも重粒子線は初期の物理過程におけるエネルギー付与密度が非常に高く、後続の過程が$$gamma$$線やX線とは異なってくる。水分解の知見そのものは間接効果を考えるうえで必要不可欠である。これと同時に、水中におけるエネルギー付与分布は生体分子へのエネルギー付与理論の理解を深めるうえで、水分解ラジカルの空間分布や時間挙動は数ナノ秒以内に形成されたDNA損傷がその後どのような変化を辿るか考察するうえで大きなヒントとなり得る。本講演ではこれまでHIMACで測定してきた水分解生成物の収量測定結果を最先端のモンテカルロシミュレーションとの比較から紹介する。

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