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論文

Unconventional ferroelectric transition in the multiferroic compound TbMnO$$_{3}$$ revealed by the absence of an anomaly in $$c$$-polarized phonon dispersion

梶本 亮一; 佐賀山 基*; 佐々井 健蔵*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; 有馬 孝尚*; 廣田 和馬*; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*; Baron, A. Q. R.*; et al.

Physical Review Letters, 102(24), p.247602_1 - 247602_4, 2009/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:59.16(Physics, Multidisciplinary)

TbMnO$$_{3}$$ exhibits a spontaneous electric polarization along $$mathbf{c}$$ concomitantly with a spiral spin ordering modulated along $$mathbf{b}$$ below $$T$$$$_{rm c}$$ = 28 K. We have performed inelastic X-ray scattering measurements on a single crystal of TbMnO$$_{3}$$ to clarify whether phonon anomalies related to the ferroelectricity exist. We measured transverse modes, especially the Mn-O-Mn bending mode polarized along $$mathbf{c}$$ and propagating along $$mathbf{b}$$, which we expect is most relevant to the ferroelectricity. However, no anomaly was found in the phonon dispersion below 50 meV across $$T$$$$_{rm c}$$. The present result suggests that the mechanism of ferroelectricity in TbMnO$$_3$$ is different from that of a conventional displacive-type ferroelectric. The weak coupling between electric polarization and lattice in TbMnO$$_{3}$$ strongly suggests that the ferroelectricity is mainly derived from the spiral spin ordering.

口頭

TbMnO$$_3$$ の低エネルギー磁気励起

梶本 亮一; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*; 阿曽 尚文*; 新谷 寛*; 木村 剛*; 十倉 好紀*

no journal, , 

${it R}$MnO$$_3$$は長周期磁気秩序相で強誘電性を示すことで最近注目されている。TbMnO$$_3$$ではスピンは${it T}$ $$_{N}$$=42Kで波数ベクトル$$mathbf{q}_mathrm{spin}=0.29mathbf{b}^*$$のサイン波的な非整合秩序を示すが、$$T_mathrm{C}=28$$Kでは磁気秩序が$$mathbf{q}_mathrm{spin}=0.28mathbf{b}^*$$の楕円型らせん秩序に変化するとともに強誘電性が生じる。われわれのこれまでの中性子散乱実験の結果、TbMnO$$_3$$では10K($$< T_mathrm{c}$$)においてA型反強磁性のゾーン全体にわたって磁気励起が存在し、その分散関係は$$mathbf{q}=mathbf{Q}-mathbf{G}$$($$mathbf{G}$$はゾーン中心)の小さいところを除いて、最近接間相互作用と次近接間相互作用の競合を取り入れたハイゼンベルクモデルでよく記述できることがわかった。さらに、$$mathbf{q}$$の小さいところには複雑な構造の励起が存在していることがわかったが、分解能の不足のために詳細な構造は不明であった。今回、TbMnO$$_3$$$$mathbf{q}$$の小さい領域における磁気励起を、分解能の高い冷中性子を用いた中性子散乱実験によって観測した。その結果、10Kにおいて磁気秩序の波数付近で図のような3つの分散を持つ特異な励起が観測された。一番上の分散はゾーン中心からゾーン境界まで連続しているのに対し、他の2本は$$mathbf{q}_mathrm{spin}$$で極小を持ち、$$mathbf{q}_mathrm{spin}$$より$$mathbf{q}$$が大きくなるにつれ急速に強度を失う。この磁気励起は楕円型らせん秩序という特殊な磁気秩序に起因する可能性がある一方で、電気分極あるいはフォノンと結合した新規な励起である可能性も期待される。

口頭

TbMnO$$_3$$の磁気構造の三次元偏極中性子解析

梶本 亮一; 松田 雅昌; 武田 全康; 加倉井 和久; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*; 木村 剛*; 十倉 好紀*

no journal, , 

TbMnO$$_3$$$$T_N=42$$Kでスピンが$$b$$軸方向を向いて波数$$q_s sim 0.28b^*$$で変調するcollinearなサイン波的磁気秩序を示すが、$$T_C=28$$K以下では$$bc$$面内で回転するらせん配列へと変化する。このとき、スピン変調の振幅の大きさは異方的で楕円形のらせん秩序を形成していると言われている。一方、$$T_C$$以下では自発電気分極を生じ、磁性との関係が注目されている。われわれはTbMnO$$_3$$におけるスピン配列のサイン波秩序かららせん秩序への変化を詳細に調べるため、三次元偏極中性子解析装置CRYOPADを用いた偏極中性子回折実験を行った。磁気Bragg 反射$$mathbf{Q}=(3,1 pm q_s,1)$$での中性子の偏極率$$P_{if}$$(入射中性子のスピンの向きが$$i$$、散乱中性子のスピンの向きが$$f$$のときの偏極率。$$i,f=x,y,z$$)を観測した結果、TbMnO$$_3$$ではcollinearなスピン秩序が$$T_C$$で一度にらせんになるのではなく、温度の低下とともに徐々に「膨らんで」らせん秩序に変化していることがわかった。その変化の様子は$$T_C$$以下での自発電気分極の発達と対応しており、非常に興味深い。そして、楕円形のらせん秩序とは、完全な(円形の)らせん秩序になりきれなかったもの、と見ることができる。

口頭

三次元偏極中性子解析によるTbMnO$$_3$$の磁気構造

梶本 亮一; 松田 雅昌; 武田 全康; 加倉井 和久; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*; 木村 剛*; 十倉 好紀*

no journal, , 

TbMnO$$_3$$$$T_N=42$$Kでスピンが$$b$$軸方向を向いて波数$$q_s sim 0.28b^*$$で変調するcollinearなサイン波的磁気秩序を示すが、$$T_C=28$$K以下では$$bc$$面内で回転するらせん配列へと変化する。このとき、スピン変調の振幅の大きさは異方的で楕円形のらせん秩序を形成していると言われている。一方、$$T_C$$以下では自発電気分極を生じ、磁性との関係が注目されている。われわれはTbMnO$$_3$$におけるスピン配列のサイン波秩序かららせん秩序への変化を詳細に調べるため、三次元偏極中性子解析装置CRYOPADを用いた偏極中性子回折実験を行った。その結果、TbMnO$$_3$$ではらせん秩序のカイラリティの偏りはないこと,collinearなスピン秩序が$$T_C$$で一度にらせんになるのではなく、温度の低下とともに徐々にらせん秩序に変化し、最低温度でも完全な(円形の)らせん秩序になりきれずに楕円らせんとなることなどが明らかになった。さらに、$$T_C$$直下では楕円の長軸はほぼ$$b$$軸を向いているが、温度の低下とともに楕円は$$bc$$面内で徐々に回転していることがわかった。自発電気分極の発達に伴う結晶構造の対称性の変化に対応していると思われるが、その起源の詳細については検討中である。

口頭

Magnetic structure of TbMnO$$_3$$ studied with spherical neutron polarimetry

梶本 亮一; 松田 雅昌; 脇本 秀一; 武田 全康; 加倉井 和久; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*

no journal, , 

TbMnO$$_3$$ is a typical example of multiferroic compound, where ferroelectric transition takes place accompanied by spin ordering. Spontaneous ferroelectric polarization appears when the spin structure transforms from a sinusoidal structure into a cycloidal spiral structure below $$T_C$$. Interestingly, the amplitude of the spin modulation in the spiral phase is asymmetric, forming an elliptical spiral ordering. Detail of the magnetic structure should be important to understand the mechanism of the ferroelectricity. Accordingly, we have performed spherical neutron polarimetry on a single crystal of TbMnO$$_3$$ using CRYOPAD. By analyzing the polarization of the incident and scattered neutron beam, we were able to obtain detailed information about the magnetic structure including the chirarity of the spiral ordering, the ratio of the major axis and the minor axis of the elliptical spiral, and the angle of the axes of the ellipse relative to the crystalline axes.

口頭

Inelastic X-ray scattering study of phonons in the multiferroic compound TbMnO$$_3$$

梶本 亮一; 佐賀山 基*; 佐々井 健蔵*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; 有馬 孝尚*; 廣田 和馬*; 三井 由佳利*; 吉澤 英樹*; Baron, A. Q. R.*; et al.

no journal, , 

An inelastic X-ray scattering study on a single crystal of TbMnO$$_3$$ was performed to reveal whether phonon anomaly related to the appearance of the ferroelectricity exists. We have measured the transverse modes, especially the Mn-O-Mn bending mode, polarized along the $$c$$ axis propagating along the $$b$$ axis, because these modes are expected to be most relevant to the spontaneous electric polarization along the $$c$$ axis concomitantly with the spiral spin ordering modulated along the $$b$$ axis. However, no anomaly in phonon dispersions was observed even below the ferroelectric transition temperature below 50 meV. The present result suggests that the mechanism of ferroelectric transition in $$R$$MnO$$_3$$ is different from that of a conventional displacive-type ferroelectric.

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