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報告書

TVF3号溶融炉運転条件確認試験

朝日 良光; 福田 茂樹; 白水 大貴; 宮田 晃志; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 前田 裕太; 青山 雄亮; 新妻 孝一; 小林 秀和; et al.

JAEA-Technology 2024-024, 271 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-024.pdf:33.98MB
JAEA-Technology-2024-024-hyperlink.zip:31.96MB

東海再処理施設で発生した高レベル放射性廃液のガラス固化に用いるTVF3号溶融炉(以下、3号炉)を製作し、この溶融炉でガラス固化体18本分のガラスを溶融・流下するコールド運転を行った。ガラス原料には、ホット運転で処理するものと同等の廃液成分を非放射性元素で置き換えた模擬廃液とガラスファイバーカートリッジを使うことで、溶融ガラス液面に仮焼層を形成させた。TVF2号溶融炉(以下、2号炉)と3号炉の構造の違いに起因する溶融炉固有の温度特性を考慮し、運転操作に用いるパラメータには、2号炉で使ってきたものを修正して適用した。本試験の結果、溶融炉各部の温度推移を確認しながら適切に運転できるパラメータ値を見出すことができ、2号炉のコールド運転に比べ、溶融ガラス温度は高く、二つある主電極の冷却は片側あたり約1kW小さいとき、安定的に運転できることが分かった。主電極間のジュール加熱電力を39kW、主電極冷却空気流量を26Nm$$^3$$/hで運転し炉底加熱方法を改良することで、流下前の炉底加熱時間をこれまでより2時間短い約5時間で完了できる見通しを得た。運転期間中は、炉内のガラス温度分布やケーシング表面の温度推移を計測し、今後のシミュレーションモデル開発に有効なデータが得られた。炉内の溶融ガラスの白金族元素濃度が飽和した後に、原料供給と流下を2日間停止する保持運転を行い、炉底部への白金族元素の沈降を遅らせる一定の効果があることを確認した。保持運転中に仮焼層の溶融過程を観察し、薄膜状の流動しない層が確認されたことから、流動計算で液面にNo-slip境界条件を設定する根拠を得た。流下ガラスの成分を分析して白金族元素の流下特性を調査した結果、運転中に溶融炉に蓄積する白金族元素の量は2号炉と比較して少なかった。溶融ガラスを全量流下した後の炉内には、残留ガラスやレンガ片などの異物は確認されなかった。白金族元素の蓄積による運転停止を判断する基準は、流下終了から炉底ガラス温度850$$^{circ}$$Cへ低下するまでの時間を10.3h以上、主電極間補正抵抗値を0.12$$Omega$$以下と試算したが、今後のホット運転の結果に応じ再検討が必要である。

論文

Out-of-plane strain induced in a Moir$'e$ superstructure of monolayer MoS$$_{2}$$ and MoSe$$_{2}$$ on Au(111)

保田 諭; 高橋 諒丞*; 逢坂 凌*; 熊谷 諒太*; 宮田 耕充*; 岡田 晋*; 早水 祐平*; 村越 敬*

Small, 13(31), p.1700748_1 - 1700748_8, 2017/08

 被引用回数:38 パーセンタイル:80.04(Chemistry, Multidisciplinary)

CVD法を用いて単層のMoS$$_{2}$$およびMoSe$$_{2}$$をAu表面上に合成し、Au(111)結晶表面との接触が面外方向の歪みを誘起すること、多結晶AuおよびSiO$$_{2}$$表面では、歪みが誘起しないことを明らかにした。STM測定によって、歪み誘起の原因は、Au(111)結晶原子とカルコゲン原子の位置関係によって生じる相互作用に起因していることが示唆された。また、この歪みが、MoS$$_{2}$$およびMoSe$$_{2}$$の電子状態を大きく変調することを明らかにした。

論文

Indirect contribution of transition metal towards oxygen reduction reaction activity in iron phthalocyanine-based carbon catalysts for polymer electrolyte fuel cells

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Electrochimica Acta, 74, p.254 - 259, 2012/07

 被引用回数:54 パーセンタイル:79.55(Electrochemistry)

鉄フタロシアニンとフェノール樹脂の混合物を800$$^{circ}$$Cで焼成して得た炭素触媒における酸素還元活性に対する鉄の役割を明らかにすることを目的に残存鉄の電子構造をXAFS実験により酸洗いの前後で調べた。鉄のK端X線発光強度から酸洗いにより炭素触媒の残存鉄が36%減少することがわかった。XAFSスペクトルから鉄の成分が酸洗いにより変化しないことが明らかになった。これは鉄の化学状態によらず酸洗いにより残存鉄が取り除かれることを示唆する。酸洗いにより酸素還元能がほぼ不変であることから残存鉄は炭素触媒の酸素還元活性に直接寄与しておらず、おもに熱分解時にsp$$^{2}$$炭素のネットワーク構造を成長させる触媒として働くと考えられる。本研究の結果は鉄フタロシアニン由来の炭素触媒における酸素還元活点は炭素や窒素といった軽元素であることを示唆している。

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:32 パーセンタイル:65.08(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:94 パーセンタイル:90.88(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取り組み,10; 新型溶融炉の白金族元素抜出性能評価

青山 雄亮; 刀根 雅也; 白水 大貴; 勝岡 菜々子; 宮田 晃志; 福田 茂樹; 大高 光; 小林 秀和; 小高 亮

no journal, , 

ガラス固化技術開発施設(TVF)の新型溶融炉(3号溶融炉)では、白金族元素の抜き出し性の向上を図るため、炉底形状を既設溶融炉(2号溶融炉)の四角錐型から円錐へ変更した。炉底形状変更による効果を確認するため、非放射性の白金族元素を含む模擬廃液を使用したコールド試験(運転条件確認試験)において、炉内から抜き出される流下ガラス中の白金族元素濃度の定量分析を行い、白金族元素の抜き出し性について2号溶融炉との比較評価を行った。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取り組み,9; 新型溶融炉の運転パラメータの検討

刀根 雅也; 白水 大貴; 勝岡 菜々子; 青山 雄亮; 宮田 晃志; 福田 茂樹; 大高 光; 小林 秀和; 小高 亮

no journal, , 

ガラス固化技術開発施設(TVF)では、ガラス溶融炉の更新に向けた取り組みを進めている。新型溶融炉(3号溶融炉)は、白金族元素の抜出性向上を図るため、炉底形状を既設溶融炉(2号溶融炉)の四角錐から円錐に変更する等の設計変更を行っており、3号溶融炉に適した運転パラメータの調整が必要となる。そこで、実機により近い条件で最適な運転パラメータを設定するために、非放射性の模擬廃液を用いたコールド試験(運転条件確認試験)を実施し、ガラス温度等の主な管理値を成立させるための運転パラメータの検討を行った。

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