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報告書

硝化溶媒と硝酸との熱分解反応に関わる安全性評価試験(受託研究)

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 宮田 定次郎*; 西尾 軍治*; 村田 幹生*; 内山 軍蔵

JAERI-Tech 2001-031, 47 Pages, 2001/03

JAERI-Tech-2001-031.pdf:2.75MB

再処理溶媒(溶媒)と硝酸との異常化学反応に起因した爆発は、再処理施設のDBAに選定されている。そこで、原研では爆発がプルトニウム濃縮缶で起きた場合を想定し、セル換気系の安全性とHEPAフィルタの健全性が確保できることを実証するため、溶媒と硝酸とを反応容器に貯え、密封し、種々の加熱条件下で生成した硝化溶媒(TBP錯体等)を急激に熱分解させて、爆発を誘起させるニトロ化溶媒爆発試験を実施した。試験の結果、以下に述べる知見を得た。硝化溶媒の熱分解により溶媒1kgが噴出して爆発を起こした場合、実験的方法により導出した最大質量放出速度と最大エネルギー速度は、0.59[kg/s]と3240.3[kJ/kg・s]である。この爆発による波及がセル換気系に与える影響は小さく、HEPAフィルムの健全性が確保できることを実証した。

報告書

再処理溶媒と硝酸との熱分解反応に関わるエアロゾル発生試験(受託研究)

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 宮田 定次郎*; 西尾 軍治*; 村田 幹生

JAERI-Tech 2000-036, p.43 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-036.pdf:2.27MB

再処理施設のセル換気系内において再処理溶媒(有機溶媒)と硝酸の異常化学反応に起因した爆発が起きた場合について、爆発規模とエアロゾル発生量の関係、及びセル換気系による放射性物質の閉じ込め効果を把握する試験を実施した。試験ではセル換気系実証試験装置のセル内に設置した反応容器に、純粋な溶媒並びに$$gamma$$線照射により劣化した溶媒とCeを混合した硝酸とを充填・密封し、183$$^{circ}C$$まで加熱して爆発とエアロゾル発生を誘起させた。爆発により発生したCeエアロゾルは採取し、浮遊率や粒径分布を時間毎に測定した。さらに、質量濃度を実測してエアロゾルの沈降や沈着等による除去効果を調べた。その結果、噴出した溶媒ミストが急激燃焼を起こした場合、セル内に飛散するCeエアロゾルの初期(t=0)濃度は、3~600[mg/m$$^{3}$$]になることが判明した。しかしながら、爆発による温度上昇や圧力波の伝播は、セルやダクトで構成される換気系で十分に減衰するので、HEPAフィルタの健全性は確保され、セル換気系による放射性物質の閉じ込め効果は十分達成されることが確認できた。

報告書

硝酸による再処理溶媒の急激熱分解の反応特性及び反応機構(受託研究)

宮田 定次郎*; 高田 準一; 井田 正明*; 中吉 直隆*; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 2000-035, p.64 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-035.pdf:3.17MB

硝酸によるピューレックス溶媒(TBP,n-ドデカン)の熱分解の反応特性及び反応機構を明らかにするため、示差走査熱量計(DSC)、加速速度熱量計(ARC)等の熱分析装置並びにガスクロマトグラフ(GS)及びガスクロマトグラフ/質量分析計(GC/MS)等の分析装置による各種検討を行った。その結果、ステンレス製の密封セルを用いた硝酸配位の30%TBP/70%ドデカン混合溶媒のDSC測定では、約170$$^{circ}C$$と約320$$^{circ}C$$に極大となる発熱ピークが得られ、前者は硝酸と溶媒及びTBPの脱アルキル化により生成した硝酸ブチルとの反応におもに起因し、後者は硝酸とドデカンとの反応により生成したニトロドデカン自身の熱分解に起因することなどを明らかにするとともに、ARCによる検討では、硝酸とTBPとの反応及び硝酸n-ブチル自身の熱分解の活性化エネルギーがそれぞれ123.2及び152.5kJ/molであることなどを明らかにした。また、得られた結果に基づき、本反応の反応機構を推論した。

報告書

アスファルト固化処理施設火災・爆発事故の原因究明試験と環境影響評価

藤根 幸雄; 村田 幹生; 阿部 仁; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎*; 井田 正明*; 渡辺 眞樹男; 内山 軍蔵; 朝倉 俊英; et al.

JAERI-Research 99-056, p.278 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-056.pdf:22.73MB

東海再処理施設アスファルト固化処理施設における火災爆発事故について、原研の調査検討会が行った原因究明にかかわる試験及び環境影響評価の結果を報告する。原因究明にかかわる試験においては、実廃液サンプルの化学分析、アスファルト塩混合物の熱分析、暴走的発熱反応試験、発煙時の可燃性ガス分析などを行った。環境影響評価では、環境モニタリングデータと大気拡散シミュレーションコードSPEEDIによる解析結果より、環境へ放出されたCs量を推定した。また、一般住民の被ばく線量評価を行った

報告書

レッドオイルの合成と化学形同定(受託研究)

宮田 定次郎; 高田 準一; 中吉 直隆*; 小池 忠雄; 塚本 導雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 99-040, 194 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-040.pdf:5.73MB

耐圧ガラス製反応装置(内容積約1000ml)を用いて、4種類の溶媒系(100%TBP,100%TBP/U,30%TBP/70%n-ドデカン及び30%TBP/70%n-ドデカン/U)を温度129~192$$^{circ}$$C,反応時間90~270分の条件の下で硝酸と反応させる方法によりレッドオイル(Red Oil)を合成し、その成分及び合成時に発生したガス成分をガスクロマトグラフ(GC)及びガスクロマトグラフ/質量分析計(GC/MS)により同定・定量した。レッドオイルは150種類以上の成分からなりその中の94成分の化学形を確定または推定した。レッドオイルの主要な成分はn-ドデカンとTBPのモノ及びジニトロ化物、ドデカノン、硝酸n-ブチル、DBP及びMBPである。合成時に発生した気体成分(vol%)はNO$$_{2}$$(23~50)が最も多く、以下CO$$_{2}$$(17~34)、N$$_{2}$$O(5.5~15)、N$$_{2}$$(4.3~12)、CO(4~12)、NO(1.5~8)、炭化水素(0.7~1.2)の順に減少し、O$$_{2}$$とH$$_{2}$$はほとんど検出されなかった。蒸発成分の水冷却凝縮液の大部分は硝酸n-ブチルであり、n-ブタノールは非常に少ない。

報告書

再処理溶媒及びその劣化物と硝酸との反応に関する安全性試験(受託研究)

宮田 定次郎; 高田 準一; 井田 正明*; 中吉 直隆*; 塚本 導雄; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 西尾 軍治*

JAERI-Tech 99-039, 70 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-039.pdf:2.78MB

溶媒及び劣化溶媒と硝酸との反応の反応特性及び発熱特性に関する情報収集を目的として、純粋な溶媒並びに熱化学的及び放射化学的に劣化させた溶媒を用いて、密封セル示差走査熱量計(SC-DSC)及び加速速度熱量計(ARC)による熱分析試験、並びに密閉容器(内容量3.0 )による熱分解試験を実施し、以下に述べる結果を得た。硝酸飽和溶媒、100%TBP溶媒(100%TBP/~2.7M HNO$$_{3}$$)及びドデカン含有溶媒(30%TBP/70%n-ドデカン/~0.8M HNO$$_{3}$$)は、約170$$^{circ}$$Cと約210$$^{circ}$$Cに極大を有する発熱ピークを与え、前者のピークは溶媒と硝酸との反応に起因し、その活性化エネルギーと頻度因子は124kJ/mol及び8.4$$times$$10$$^{13}$$sec$$^{-1}$$である。硝酸水溶液共存下での、密閉系における硝酸による溶媒の急激熱分解の開始温度は、開放系の場合とほぼ等しく140$$^{circ}$$C以上である。過濃縮したCe(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$含有硝酸配位溶媒は約180$$^{circ}$$C以上で急激に熱分解する。ドデカノン、n-ブタノール、硝酸n-ブチル等の溶媒劣化物は約80$$^{circ}$$C以下で硝酸と発熱的に反応する。

論文

Cupric ion effect on decomposition of tert-butanol in water by $$gamma$$-ray irradiation combined with ozone

M.Lee*; 新井 英彦; 宮田 定次郎

Environmental Applications of Ionizing Radiation, p.341 - 351, 1998/00

t-ブタノールをモデル物質として、水中の有機物のオゾン併用$$gamma$$線照射による分解及び分解に及ぼす銅イオンの添加効果について調べた。この併用法によりt-ブタノールは連鎖的に分解され、1モルのt-ブタノールは0.5モルのアセトンと0.4モルの乳酸と0.1モルの他の有機酸(主としてピルビン酸)に変化した。銅イオンを微量添加すると、水中の全有機炭素(TOC)は大きく減少し、さらに乳酸とピルビン酸の生成量は著しく減少した。銅イオンでは、これらの有機酸は分解しないことから、銅イオンはこれらの有機酸の前駆体を効果的に分解するものと考えられる。

論文

Radiation-induced decoloration and sedimentation of colloidal disperse dyes in water

A.N.M.Bagyo*; 新井 英彦; 宮田 定次郎

Applied Radiation and Isotopes, 48(2), p.175 - 181, 1997/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:73.52(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水に不溶性の分散染料を含む廃水は、通常の活性汚泥処理法及び放射線照射によっても処理が困難である。そこで、本報告では、放射線照射と沈降処理を組み合わせた方法による処理技術の検討を行った。その結果、照射だけでは、脱色の程度も小さく、また沈澱も生じないが、照射後に、試料水のpHを酸性条件にすると、効率よく分散染料が沈降化し、上澄液はほとんど無色となった。このような沈降化が起こる線量は、分散線量の種類によって異なり、2~8kGyであった。沈降化が起こるメカニズムについても考察した。

論文

高レベル廃液からの放射線分解発生水素量の評価,4; 模擬高レベル廃液の$$gamma$$線分解発生水素量

宮田 定次郎; 中吉 直隆*

日本原子力学会誌, 39(12), p.1062 - 1068, 1997/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.2(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料(燃焼度4.5GWd/t,冷却期間4年)の再処理高レベル廃液を模擬した廃液(SHLLW)の$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射により発生する水素量を実験室規模の装置を用いて測定した。SHLLW中には計算コード(ORIGEN-2)より求めた24種のFP成分、3種の腐食成分(Fe,Cr,Ni)及びプロセス添加物1種(P)が含まれ、硝酸イオン濃度は4.97Mであった。水素放出のG値(吸収エネルギー100eV当たりの放出水素分子数)は、攪拌下では0.0164であり、非攪拌下で線量率2.8kGy/h、液深8cm以上の条件では液深(dcm)との間に次式の関係が成立した。G(H$$_{2}$$)=0.100・d$$^{-1.6}$$。酸素及び窒素の放出G値も求めた。

報告書

トムスク-7再処理施設で発生した反応性物質を含む溶媒と硝酸の熱分解反応に関する反応速度と反応熱

西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎

JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-056.pdf:1.87MB

ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。

論文

Cyclodextrin addition effect on radiation-induced decomposition of chlorophenols in deoxygenated water

X.Huang*; 新井 英彦; 松橋 信平; 宮田 定次郎

Chemistry Letters, 0(2), p.159 - 160, 1996/00

シクロデキストリン(CD)は、その空洞部にベンゼン等の分子を閉じ込める性質がある。この特性を利用して、o-、m-及びp-クロロフェノールの放射線分解の選択性の向上を検討した。その結果、クロロフェノールの分解及び脱塩素化は、開口部が小さいシクロデキストリンほど強く抑制されることがわかった。OHラジカルの捕捉剤であるt-ブタノールの添加ではほとんど影響を受けないこと及びCDは水和電子とほとんど反応しないことから、CDによるクロロフェノール分解抑制効果は、CDに閉じ込められたことにより水和電子からの攻撃が制約されたことによると結論された。

論文

Enhanced phenol yield from radiation-induced decomposition of chlorophenols in deaerated water by addition of cyclodextrin and glucose

X.Huang*; 新井 英彦; 松橋 信平; 宮田 定次郎

Chemistry Letters, 0(4), p.273 - 274, 1996/00

シクロデキストリン(CD)は、その空洞部にベンゼン等の分子を閉じ込める性質がある。この特性を利用して、o-、m-、p-クロロフェノールの放射線分解の選択性の向上を検討した。その結果、主要生成物であるフェノールの収量がシクロデキストリンの添加により5~25倍に増加することが見い出された。これは、水和電子との反応で生じたフェノールラジカルがCDに閉じ込められ、フェノール生成の確率が高まるためであると考えられる。グルコースの場合は、効果はやや小さいが同様の効果が認められた。この場合は、フェノールラジカルがグルコースダイマーの間に閉じ込められるような現象が起きているものと考えられる。

論文

高レベル廃液からの放射線分解発生水素量の評価,III; 硝酸水溶液の$$gamma$$線分解発生水素量に及ぼす共存金属成分の影響

中吉 直隆; 宮田 定次郎

日本原子力学会誌, 38(12), p.992 - 1000, 1996/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.78(Nuclear Science & Technology)

著者らは、硝酸水溶液の$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射により発生する水素量に及ぼす金属化合物の影響について実験室規模の試験装置を用いて調べた。照射実験は、19種類の金属化合物(硝酸金属塩および金属酸化物)を用いて線量率0.31~4.5kGy/h、金属化合物濃度0.01~1.5M、硝酸イオン濃度2.5~3.0M、温度10~60$$^{circ}$$C、液深8~85cmの条件下で行った。その結果、水素発生のG値は添加する金属化合物の種類と濃度によって異なり、線量率1.8kGy/h、硝酸イオン濃度2.5M、温度30$$^{circ}$$C、液深14cmの場合、0.3Mの金属化合物の添加により水素発生のG値は、無添加に比べ液撹拌下照射では最大約14%、液静下照射では最大約67%それぞれ増加することがわかった。また、酸素と窒素の発生のG値について調べた結果も報告する。

論文

環境汚染物質を分解する

宮田 定次郎

SUT Bulletin, 0(11), p.30 - 34, 1996/00

日本原子力研究所で進めている大気汚染物質や水質汚濁物質の放射線による除去に関する研究を通して、環境保護における放射線利用技術の概要を述べるとともに放射線による環境汚染物質除去の原理、メカニズムを示す。

報告書

再処理施設における溶媒の熱化学反応に関する安全性実証試験

西尾 軍治; 小池 忠雄; 宮田 定次郎; 高田 準一; 渡辺 浩二*

JAERI-Tech 95-029, 59 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-029.pdf:1.76MB

ロシアの再処理施設トムスクにおいて、溶媒と硝酸の発熱反応に起因した急激な熱分解反応により硝酸ウランを含む貯槽が加圧して爆発事象が発生した。この事故は、貯槽の排気管に設置された弁が開放であるにも関わらず、硝酸水溶液の沸点以下で大量の熱が発生した特異な反応挙動を持っている。従って、貯槽内で硝酸による溶媒の劣化に起因した不安定な熱分解性物質の蓄積が推測された。そこで、劣化溶媒の化学分析を実施し、熱分解性物質の化学形を同定した。また、推定した熱分解性物質の反応熱を示差熱分析計(DTA)と示差走査熱量計(DSC)を用いて測定した。

論文

Simulation of radiation-induced ozone decomposition in water in the presence of organic compounds

新井 英彦; 南波 秀樹; 宮田 定次郎; 新井 陸正; 作本 彰久*; 須永 博美

JAERI-Conf 95-003, 0, p.184 - 188, 1995/03

これまでに放射線とオゾンを併用すると水中の有機物が効果的に分解することを明らかにしたが、そのメカニズムについては不明な点が多かった。本報告では、t-ブタノールや酢酸などを含む水中でのオゾンの放射線照射による分解を、OH、e$$_{aq-}$$、O$$_{2-}$$、O$$_{3-}$$、HO$$_{2}$$、HO$$_{3}$$、HO$$_{4}$$などの活性種を含む約60の素反応に基づいてシミュレーションし、紫外線吸収法(UV法)から測定したオゾン分解速度と比較した。その結果、いずれの場合も、計算結果は、実測結果より幾分小さい値となったが、生成するパーオキサイドの分解を考慮に含めるとよい一致がみられた。また、本研究から、照射開始と共に、上記の活性種濃度は定常状態となり、その値を推定することができた。

報告書

再処理施設における溶媒と硝酸の熱分解反応に関する安全性実証試験

小池 忠雄; 西尾 軍治; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎; 渡邉 浩二*

JAERI-Tech 95-005, 84 Pages, 1995/02

JAERI-Tech-95-005.pdf:2.34MB

再処理施設で使用する溶媒と硝酸の熱分解反応は発熱性であるので、溶媒と硝酸が存在する状態で温度しきい値(熱的制限値)を超えて加熱すると、急激な熱分解反応を引き起こす恐れがある。原研では、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設において想定される溶媒と硝酸の急激な熱分解反応が蒸発缶などの加熱機器の安全性に及ぼす影響について実証試験を実施した。本報告書は、硝酸や硝酸ウランを含む溶媒の熱分解反応挙動、反応速度、反応熱等の試験結果についてまとめたものである。さらに、再処理モデルプラントのPu蒸発缶を対象にして、溶媒と硝酸の熱分解反応に関わる熱的制限値の妥当性や自己反応温度の意味を明らかにし、再処理プラントにおけるPu濃縮蒸発缶の安全裕度を推算した。

論文

高レベル廃液からの放射線分解発生水素量の評価,II; 静置状態の硝酸水溶液から放出される水素量の液深依存性

中吉 直隆; 宮田 定次郎

日本原子力学会誌, 37(12), p.1119 - 1127, 1995/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.69(Nuclear Science & Technology)

科学技術庁からの委託により高レベル廃液の放射線分解で発生する水素を定量的に評価することを目的として実験室規模の$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射装置による試験を実施している。前報(原子力学会誌Vol.36、No.8(1994))での液撹拌下照射試験に引き続き、硝酸水溶液の液静置下照射によって気相中に放出される水素量の液深依存性について、線量率1.3~6.3kGy/h、硝酸濃度1~5M、温度10~60$$^{circ}$$C、液深5~105cmの条件で検討した。その結果、以下の諸事実を明らかにした。液深が増すと、水素発生量は指数関数的に減少し、水素発生のG値は線量率1.5kGy/h、硝酸濃度2.5M、温度30$$^{circ}$$Cの場合、5cm、25cm、および45cmの液深でそれぞれ0.036、0.012、および0.0075となる。溶存水素濃度は液深が増加するにつれて増し、20cm近傍で最大となった後、減少する。また、水素発生のG値は同一液深では線量率が低下するが、温度が上昇すると増大する。

論文

Pilot-scale test on electron beam treatment of municipal solid waste flue gas with spraying slaked-lime slurry

長田 容*; 広田 耕一; 須藤 雅弘*; 馬場 重和*; 渋谷 栄一*; 土井 猛*; 中島 道博*; 小宮 幹久*; 宮島 清則*; 宮田 定次郎; et al.

Radiation Physics and Chemistry, 45(6), p.1021 - 1027, 1995/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.97(Chemistry, Physical)

都市ごみ焼却施設からの排煙中のNOx,SO$$_{2}$$,HClを電子ビーム照射技術を用いて同時に除去するためのパイロット試験を実施中である。ごみ焼却施設からの排煙1,000Nm$$^{3}$$/時を電子ビーム照射容器に導入し、消石灰のスラリーをスプレーしながら電子ビームを照射する。400ppmHClと50ppmSO$$_{2}$$は、消石灰のスラリーをスプレーすることによってほぼ完全に除去され、また、100ppmNOxは、消石灰スラリーをスプレーしながら電子ビーム照射することによって、150$$^{circ}$$Cで10kGyで約20ppmにまで除去することができた。

論文

Pilot-scale test for electron beam purification of flue gas from a municipal waste incinerator with slaked-lime

広田 耕一; 徳永 興公; 宮田 定次郎; 佐藤 章一; 長田 容*; 須藤 雅弘*; 土井 猛*; 澁谷 榮一*; 馬場 重和*; 羽富 俊典*; et al.

Radiation Physics and Chemistry, 46(4-6), p.1089 - 1092, 1995/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:70.3(Chemistry, Physical)

松戸市クリーンセンターの都市ゴミ燃焼排煙を用いて消石灰添加・電子ビームによるNO$$_{x}$$、SO$$_{2}$$、HClの排煙処理プラント試験を行った。その結果、70%のNO$$_{x}$$及び100%のSO$$_{2}$$、HClが照射温度150$$^{circ}$$C、消石灰モル比2、吸収線量10kGyの条件で除去出来ることがわかった。また、NO$$_{x}$$の除去率は、照射温度が低く、消石灰モル比が大きい程高いことがわかった。

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