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山岸 功; 小澤 正基; 三村 均*; 金村 祥平*; 水口 浩司*
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.107 - 116, 2010/10
先進オリエントサイクル研究における、高レベル放射性廃液中の核分裂生成物の分離と利用の成果について報告する。発熱性元素のうち、Csをモリブドリン酸アンモニウム(AMP)を担持したシリカゲル吸着剤(AMP-SG)により、Srをクラウン化合物を内包したアルギネートマイクロカプセル吸着剤(CE-ALG)により分離する。AMP-SGは模擬廃液から99%以上のCsを吸着した。CE-ALGも0.0249mmol/gのSrを選択的に吸着した。Pd, Ru, Rh, Tcなどの希少FP元素については、電解回収後に水素製造用触媒として利用する。Pdは最も容易に還元される元素であり、Pt電極上に金属として析出した。単独では還元しにくいRu及びTcは、PdあるいはRhの共存下では還元析出が促進され、その共析効果は硝酸溶液よりも塩酸溶液で顕著であった。鉄を含む硝酸系模擬廃液では、Fe(III)/Fe(II)還元反応の影響のため、Pd以外の希少FP元素の還元が阻害された。希少FP元素を析出させたPt電極は、析出前のPt電極よりも水素製造の触媒活性が高いことを確認した。また、希少FP元素だけを含む溶液から析出させた電極よりも、模擬廃液から析出させた電極の方が高い水素製造活性を有することがわかった。
藤田 玲子*; 中村 等*; 水口 浩司*; 宇都宮 一博*; 天本 一平
Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.886 - 891, 2008/10
溶融塩を用いた高温化学処理法は、二次廃棄物の発生量が少ない放射性廃棄物除染技術として期待されている。本論文では、マグノックス製品,ウラン系金属廃棄物,使用済み化学トラップ充填材,BWRからの使用済みジルカロイチャネルボックスを試験片として複雑形状廃棄物にかかる基礎試験を行い、除染効果があった旨の報告を行っている。
小藤 博英; 岡村 信生; 水口 浩司*; 明珍 宗孝
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(9), p.942 - 950, 2008/09
被引用回数：2 パーセンタイル：16.35(Nuclear Science & Technology)酸化物電解法乾式再処理技術のMOX共析工程におけるパルス電解法の適用性を、U, Pu,模擬FP及びCPを用いた実験により評価した。実験により不純物やパルス波形が析出物に与える影響が明らかになった。特に電流を停止している間の析出物の溶解挙動が重要である。結果として、MOX中のPu富化度を向上させる波形が確認され、さらに析出物組成が均質化することが明らかとなった。これらの電解挙動を定性的にモデル化して検討を行った。
MoO
中における酸化ウランの化学及び電気化学挙動水口 浩司; 安池 由幸*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝
日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.484 - 490, 2007/12
モリブデン酸溶融塩を用いた溶解・脱被覆一体化による新しい脱被覆プロセスを開発した。本プロセスは、被覆管などの金属は溶解せず、二酸化ウランなどのアクチニド酸化物を迅速に溶解できるという特長を有する。プロセス構築のため、モリブデン酸溶融塩中での溶解,酸化,電解の反応のメカニズムを明らかにした。不活性ガス雰囲気下でモリブデン酸溶融塩を用いて、二酸化ウランは、ウランの価数を変えることなくモリブデン酸ウランとして溶解した。溶解後の溶融塩を酸素ガスにより酸化し、XPSによりウランの価数がIV価からVI価に酸化されていることを確認した。電解では析出物の再溶解により電流効率が低下することを明らかにし、溶融塩温度を700
Cとすることで析出物の再溶解を抑えることができ、陰極上に顆粒状の二酸化ウランを回収した。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*
電気化学および工業物理化学, 75(7), p.528 - 534, 2007/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Electrochemistry)使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O
燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUOとPuOを共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu
/Pu
循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。
佐藤 史紀; 水口 浩司; 中西 繁之; 明珍 宗孝
日本原子力学会和文論文誌, 5(4), p.268 - 281, 2006/12
酸化物電解法の主工程の一つであるMOX電解共析に関して、試験及び解析の両面による検討を行った。まず基礎試験として、U-Puを用いたパラメーター試験を実施し、溶融塩の分極特性,電流効率,析出物中PuO濃度等の基礎的なデータを取得した。また、これと合わせて公開文献より入手した物性値を用い、電解挙動、特に溶融塩の分極特性に関するモデル化を試みた。このモデルについては、実際の試験結果に関する解析を行い、妥当性を確認した。最後に、開発したモデルを用いてMOX電解共析の制御因子に関する検討を行った。
明珍 宗孝; 水口 浩司; Kormilitsyn, M. V.*; Ossipenko, A.*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10
酸化物電解法におけるMA回収方法について検討した。その結果、液体金属抽出法がもっとも有望で回収率95、除染係数10程度となると予想された。炭酸沈殿法については、MAPLE法を追加すれば回収率99%、除染係数10程度と期待される。
湊 和生; 林 博和; 水口 浩司*; 佐藤 岳之*; 天野 治*; 宮本 智司*
Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.778 - 781, 2003/11
酸化物燃料の乾式再処理におけるアクチノイド及び核分裂生成物の挙動をシミュレーションする技術を開発した。このシミュレーション技術は、化学平衡計算と電気化学反応計算を基礎としたものであり、実験データの解析,実験データの予測,最適プロセス条件の提案等に活用できる。UOとPuOの電解共析の実験について、シミュレーションを行った。公開されている実験データが限られており、実験を定量的に再現することは困難であったが、計算結果は定性的に実験結果と一致した。、不純物として混入した鉄のFeとFe
との間の酸化還元反応が、UOとPuOの析出を妨害し、電流効率を悪くした原因ではないかということを理論的に解析して示した。
and NM Elements in Oxide-Electrowinning Reprocessing小杉 一正; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 水口 浩司*; 大森 孝*
Proceedings of 11th International IUPAC Conference on High Temperature Materials Chemistry (HTMC-11), 0 Pages, 2003/00
将来の再処理技術の一候補として、酸化物電解法の検討を実施している。本法では、使用済燃料に含まれるRh、Pd等の白金族FPをU、Puの回収前に塩中から除去する必要がある。しかし、白金族元素の析出電位は、酸化ウランの析出電位と接近しているため、その分離が困難である。Rh、Pdを用いたUOとの分離試験を行い、Rh、Pdの析出挙動、UO電解への影響などを調査した。
析出実験永井 崇之; 佐藤 史紀; 明珍 宗孝; 水口 浩司*; 大森 孝*; 藤田 玲子*
日本原子力学会和文論文誌, 1(3), p.312 - 316, 2002/00
サイクル機構では、酸化物電解法による乾式再処理プロセス研究を進めており、その枢要技術としてMOX共析電解がある。このMOX共析電解時に陰極表面へPuOが多量に析出した際、通常の直流電解技術では制御が困難になることが予想される。そこで、絶縁物の電解析出に用いられるパルスメッキ技術に着目し、パルス電解技術を適用したUO析出実験を行った。実験の結果、通常の直流電解技術と同等なUO顆粒を析出回収できることを確認し、パルス電解条件によるUO顆粒析出への影響を検討した。
山岸 功; 小山 真一; 小澤 正基; 金村 祥平*; 水口 浩司*; 大森 孝*
no journal, ,
高レベル廃液中に含まれるPd, Ru, Rh, Tcなどのレアメタル核分裂生成物(レアメタルFP)を電解還元法により回収し、回収したレアメタルFPを水素製造用の触媒電極として利用することを検討している。硝酸系模擬高レベル廃液から88.1%のPdを、塩酸系廃液からはRu, Rh及びRe(Tc模擬物質)の77.8, 94.8及び85.2%を電解析出できた。
小澤 正基; 小山 真一; 山岸 功; 水口 浩司*; 藤田 玲子*
no journal, ,
高レベル廃液中に含まれる白金族核分裂生成物(Pd, Ru, Rh)及びTcを電解法により回収し、水素製造用の触媒電極として利用することを検討している。模擬高レベル廃液から白金族及びTc(あるいはTcの模擬元素Re)を析出させた電極は、析出前の白金(Pt)電極よりも水素製造用の電極触媒の効果があることを確認した。
小藤 博英; 明珍 宗孝; 鷲谷 忠博; 水口 浩司*; 高橋 優也*; 大森 孝*
no journal, ,
モリブデン酸溶融塩の酸化物溶解性に注目し、燃料デブリを模擬した酸化ウラン(UO), 酸化ジルコニウム(ZrO)及び金属ジルコニウム(Zr)の混合試料を用いた溶融塩への溶解性に関する基礎試験を実施し、燃料デブリ処置への適用性を評価した。本試験では、UO量を一定にし、UO量に対する酸化モリブデン(MoO
)量(溶解助剤), ZrO量, Zr量をパラメータとして溶解試験を実施し、UOの溶解への影響を調べた。
水口 浩司; 福嶋 峰夫; 安池 由幸*
no journal, ,
使用済酸化物燃料を対象とし、空気等の安全なガスで高速に脱被覆・燃料溶解できる酸化物系溶融塩であるモリブデン酸溶融塩を用いて、U, TRUを選択的に分離する簡素かつ安全な世界初の脱被覆・溶解一体化処理プロセスの実現を目的とする。本報では、UOを用いてモリブデン酸溶融塩による脱被覆・溶解一体化処理試験を行ったので報告する。
小藤 博英; 水口 浩司; 明珍 宗孝
no journal, ,
酸化物電解乾式再処理法は電解によりU及びPuを混合酸化物顆粒として電極に回収できるのが特徴である。陰極電位,電解中に吹き込むガス組成等による電解制御手法はほぼ確立されているが、顆粒の特性上重要なPu富化度や顆粒中のPu分布を制御するのは困難である。本報ではこれらの制御手法として期待できるパルス状電流による電解制御の可能性を検討するために、核物質を使用して実施した電解試験の結果を報告する。
福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 水口 浩司*
no journal, ,
使用済酸化物燃料を対象とし、空気等の安全なガスで高速に脱被覆・燃料溶解できる酸化物系溶融塩であるモリブデン酸溶融塩を用いて、U, TRUを選択的に分離する簡素かつ安全な世界初の脱被覆・溶解一体化処理プロセスの実現を目的とする。本報では、MOXを用いたモリブデン酸溶融塩による脱被覆・溶解一体化処理試験を行ったので報告する。
佐藤 史紀; 水口 浩司
no journal, ,
乾式再処理より発生する廃溶融塩を、水蒸気と酸化ホウ素(BO)を用いて酸化物へ転換する手法に関して、自由エネルギー最少化法に基づく反応解析を実施した。この解析をもとに廃棄物(転換酸化物)の発生量を評価した。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*
no journal, ,
使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解法を模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U,Pu)O燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUOとPuOを共析させる酸化物電解法プロセスを模擬した計算により、Pu/Pu循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。
佛坂 裕泰*; 伴 康俊; 池田 秀松*; 原田 雅幸*; 水口 浩司*; 三倉 通孝*; 菅井 弘*; 渡慶次 学*; 池田 泰久*; 森田 泰治; et al.
no journal, ,
マイクロ化学チップと熱レンズ検出器を用いることにより、極微量試料に対して高感度・迅速分析を可能とする分析装置の開発を行うため、下記事項の検討を行った。マイクロチャネル中で水相と有機相が安定な二相層流を形成する最適流量条件,U(VI)並びにH
濃度分析への熱レンズ検出器の適用可能性,マイクロチャネル中における水相から有機相へのU(VI)抽出特性、及びマイクロ化学チップとキャピラリーチューブの耐放射線性。本発表ではこれらの検討事項の概要を報告する。
水口 浩司; 安池 由幸*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝
no journal, ,
使用済酸化物燃料を対象とし、空気等の安全なガスで高速に脱被覆・燃料溶解できる酸化物系溶融塩であるモリブデン酸溶融塩を用いて、U,TRUを選択的に分離する簡素かつ安全な世界初の脱被覆・溶解一体化処理プロセスの実現を目的とする。本報では、UOを用いてモリブデン酸溶融塩による脱被覆・溶解一体化処理試験を行ったので報告する。
