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論文

Direct observation of symmetrization of hydrogen bond in $$delta$$-AlOOH under mantle conditions using neutron diffraction

佐野 亜沙美; 服部 高典; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; Molaison, J. J.*; Dos Santos, A. M.*; Tulk, C. A.*

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.15520_1 - 15520_9, 2018/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:20.25(Multidisciplinary Sciences)

含水鉱物の高圧相である$$delta$$-AlOOHについて、地球深部に相当する高圧環境下で水素結合に関連すると考えられる物性の変化が起きることが報告されていたが、その原因については議論があった。今回、J-PARC MLFのPLANETおよびSNSのSNAPにおける高圧下中性子実験により$$delta$$-AlOOHの水素位置の圧力変化を観測し、水素原子が二つの隣接する酸素原子間の中点に存在するようになる「水素結合の対称化」が、地下約520kmに相当する圧力18万気圧で起きることを初めて直接観察した。またそれより少し低い圧力下では、前駆現象として、水素が酸素間の中点をはさんだ二つの等価な位置をそれぞれ1/2の確率で占めるディスオーダー状態が起きること、また水素をその同位体である重水素に置き換えると変化の起きる圧力が高圧側に移動することも見出した。これらの現象が起きた圧力は、先行研究により見つかっていた、圧縮挙動の変化や弾性波速度の上昇といった物性変化が起きる圧力とほぼ一致しており、水素結合の対称化とその前駆現象が鉱物の性質に大きな影響を及ぼしていることが、今回初めて実験的に裏付けられた。

論文

Synthesis, structure, and pressure-induced polymerization of Li$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$ accompanied with enhanced conductivity

Li, K.*; Zheng, H.*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; Tulk, C. A.*; Molaison, J.*; Feygenson, M.*; Ivanov, I. N.*; Yang, W.*; Mao, H.-K.*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11276 - 11282, 2015/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.5(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

3重結合における圧力誘起重合は共役二重結合を引き起こすと考えられている。比較的低い圧力において重合を起こす金属シアン化物を探索するために、無水のLi$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$を合成し、その結晶構造を調べた。実験の結果、CN$$^{-}$$の不可逆な結合が、工業的な装置でも実現できるほど低い圧力で達成された。それに伴い電気伝導度は3倍に増加し、重合化したLi$$_{3}$$Fe(CN)$$_{6}$$はリチウムイオン電池の電極として使える可能性がある。

口頭

Neutron diffraction study on $$delta$$-AlOOH at high pressure

佐野 亜沙美; 小松 一生*; 服部 高典; 永井 隆哉*; 鍵 裕之*; Molaison, J.*; Moreira Dos Santos, A.*; Tulk, C.*

no journal, , 

$$delta$$-AlOOH相は第一原理計算により高圧力下で水素結合の対称化が起きると予言されている含水鉱物である。これまで、高圧下における粉末X線回折実験や重水素化した試料についての中性子散乱実験が行われ、圧縮挙動が高圧下で起きること、及び水素位置が圧力とともに中心付近へ移動していくことが確認されている。本研究では$$delta$$-AlOOH相についての高圧下における中性子散乱実験をSNSのSNPAビームラインで実施した。実験では6.7GPa付近においてディスオーダーした状態への相転移が示唆された。また、同じ圧力において、O-D距離とO-H距離は大きく異なり、同位体効果があることが確認された。

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