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論文

Time-dependent radiolytic yield of OH$$^{bullet}$$ radical studied by picosecond pulse radiolysis

El Omar, A. K.*; Schmidhammer, U.*; Jeunesse, P.*; Labre, J. P.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Pernot, P.*; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 115(44), p.12212 - 12216, 2011/10

https://doi.org/10.1021/jp208075v
 被引用回数：46 パーセンタイル：82.00(Chemistry, Physical)

ピコ秒バルスラジオリシスの手法を用いて、純水中のOHラジカル収量の時間依存性を測定した。263nmでのOHラジカルの吸収は水和電子の寄与、並びに空セル内に誘起される信号を差し引いて算出した。水和電子の20psでの収量を4.2$$times$$10$$^{-7}$$mol/Jとして、OHラジカルの20psでの収量を(4.80$$pm$$0.12)$$times$$10$$^{-7}$$mol/Jと決定した。

論文

Temperature dependent absorption spectra of Br$$^{-}$$, Br$$_{2}$$$$^{.-}$$, and Br$$_{3}$$$$^{-}$$ in aqueous solutions

Lin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04

https://doi.org/10.1021/jp1123103
 被引用回数：17 パーセンタイル：48.53(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性を室温から380$$^{circ}$$Cまでの温度領域で測定した。Br$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Br$$^{-}$$の水和構造について20と300$$^{circ}$$C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBr$$^{-}$$の水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。

論文

Ultrafast pulse radiolysis methods

Belloni, J.*; Crowell, R. A.*; 勝村 庸介; Lin, M.; Marignier, J. L.*; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 吉田 陽一*; et al.

Recent Trends in Radiation Chemistry, p.121 - 160, 2010/05

放射線誘起高速現象を測定するための高速分光装置の開発と応用について、世界各国で進められているプロジェクトも合わせてまとめた。

論文

First observation of picosecond kinetics of hydrated electrons in supercritical water

室屋 裕佐*; Lin, M.; De Waele, V.*; 籏野 嘉彦; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 1(1), p.331 - 335, 2010/01

https://doi.org/10.1021/jz900225a
 被引用回数：45 パーセンタイル：80.59(Chemistry, Physical)

ピコ秒の時間分解能で実験可能な超臨界水のパルスラジオリシス実験システムを完成させいた。水和電子の挙動を近赤外領域で50ピコ秒から6ナノ秒の時間領域で測定した。超臨界水中の水和電子は密度に依存して500ピコ秒より短い時間で減衰する。この減衰は水和電子とH$$_{3}$$O$$^{+}$$との反応が支配的である。

論文

Pulse radiolysis studies on the temperature-dependent spectrum and the time-dependent yield of solvated electron in Propane-1,2,3-triol

Lin, M.; Fu, H.*; Lampre, I.*; De Waele, V.*; 室屋 裕佐*; Yan, Y.*; 山下 真一; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 113(44), p.12193 - 12198, 2009/10

https://doi.org/10.1021/jp905199d
 被引用回数：7 パーセンタイル：21.08(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法によりブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の吸収スペクトルのモル吸光係数の再評価とともに、室温から373Kの温度領域でのスペクトルの温度依存性を測定した。高温から333Kまでの温度の減少に伴う吸収スペクトルの変化を333Kでの溶媒和挙動と比較し、ブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の特有の構造について他のアルコールと比較検討した。

論文

Temperature effect on the absorption spectrum of the hydrated electron paired with a metallic cation in deuterated water

熊谷 友多; Lin, M.; Lampre, I.*; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1198 - 1202, 2008/10

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2008.05.036
 被引用回数：6 パーセンタイル：37.72(Chemistry, Physical)

水溶液の温度と塩濃度が水和電子の構造に与える効果を調べるため、リチウム塩及びマグネシウム塩(LiCl・LiClO$$_{4}$$・Li$$_{2}$$SO$$_{4}$$・MgCl$$_{2}$$・Mg(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$)の高濃度重水溶液中における水和電子の光吸収スペクトルを、パルスラジオリシス法により、25MPaの一定圧力,室温から300$$^{circ}$$Cまでの温度条件で測定した。水和電子の光吸収は、塩濃度の上昇に応じて、短波長側へシフトすると同時に、スペクトル幅を広げることが観測された。高温においても、塩の添加によるスペクトルのシフトは観測されたが、スペクトル幅の拡大は、温度上昇に従って減少した。この結果から、高濃度の塩は水和電子に対してイオン雰囲気を形成し、その光吸収を短波長側へ動かすだけでなく、水和構造に影響を及ぼし、スペクトル形状を変化させるが、高温条件下では、温度上昇に伴う密度の低下により、電子と周辺イオン間の距離が長くなり、水和構造に関する効果が観測されなくなるものと考えられる。

論文

Temperature effect on the absorption spectrum of the hydrated electron paired with a lithium cation in deuterated water

Lin, M.; 熊谷 友多; Lampre, I.*; Coudert, F.*; 室屋 裕佐*; Boutin, A.*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介

Journal of Physical Chemistry A, 111(18), p.3548 - 3553, 2007/05

https://doi.org/10.1021/jp070615j
 被引用回数：10 パーセンタイル：32.43(Chemistry, Physical)

The absorption spectra of the hydrated electron in 1.0 to 4.0 M LiCl or LiClO$$_{4}$$ D$$_{2}$$O solutions were measured by pulse radiolysis techniques from room temperature to 300$$^{circ}$$C at a pressure of 25 MPa. The results show that when the temperature is increased and the density is decreased, the spectrum of the electron in presence of a lithium cation is shifted to lower energies. Quantum classical molecular dynamics (QCMD) simulations of an excess electron in bulk water and in the presence of a Li$$^{+}$$ have been performed to compare with the experimental results. According to the QCMD simulations, the change in the shape of the spectrum is due to one of the three p-like excited states of the solvated electron destabilized by core repulsion. The study of s to p transition energies for the three p excited states reveals that for temperatures higher than room temperature, there is a broadening of each individual s to p absorption band due to a less structured water solvation shell.

論文

Time-dependent radiolytic yields at room temperature and temperature-dependent absorption spectra of the solvated electrons in polyols

Lin, M.; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; Lampre, I.*; 勝村 庸介

Nuclear Science and Techniques, 18(1), p.2 - 9, 2007/02

https://doi.org/10.1016/S1001-8042(07)60009-8
 被引用回数：1 パーセンタイル：13.67(Nuclear Science & Technology)

The molar extinction coefficients at the absorption maximum of the solvated electron spectrum have been evaluated to be 900, 970, and 1000 mol$$^{-1}$$.m$$^{2}$$ for 1,2-ethanediol (12ED), 1,2-propanediol (12PD), and 1,3-propanediol(13PD), respectively. These values are two-third or three-fourth of the value usually reported in the published report. Picosecond pulse radiolysis studies have aided in depicting the radiolfic yield of the solvated electron in these solvents as a function of time from picosecond to microsecond. The radiolytic yield in these viscous solvents is found tobe strongly different from that of the water solution. The temperature dependent absorption spectra of the solvated electron in 12ED, 12PD, and 13PD have been also investigated. In all the three solvents, the optical spectra shift to the red with increasing temperature. While the shape of the spectra does not change in 13PD, a widening on the blue side of the absorption band is observed in 12ED and 12PD at elevated temperatures.

口頭

Radiolysis of water; An Important issue for supercritical water cooled reactors

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; 永石 隆二; 熊谷 友多; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*; Mostafavi, M.*

no journal, , 

水の放射線分解及び関連する基礎データの取得は、第4世代の原子炉の一つである、超臨界水炉(SCWR)の水化学にとって重要である。講演では、パルスラジオリシス法を用いた研究によって得られた、高温高圧下並びに超臨界状態の水の放射線分解に関する主要な成果を、放射線分解に与える水の温度と密度の影響に着目して発表する。さらに、超臨界水では困難であった、ピコ秒パルスラジオリシスに関する最新の成果も発表する。

口頭

Recent progresses in the studies on water radiolysis

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; Mostafavi, M.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

本招待講演では、最新のピコ秒パルスラジオリシスで観測された水和電子,OHラジカルの反応挙動の実験結果を紹介し、これまでの研究との比較と、モンテカルロ計算による解析結果を述べる。さらに、水和電子の挙動に対する温度効果についても、直接測定,捕捉剤測定の実験結果が得られてきた。高温での低LET放射線による水の分解挙動をモンテカルロ計算結果とともに紹介する。

口頭

Radiolysis of water; Temporal behaviors of OH radical at early time and at elevated temperatures

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Mostafavi, M.*

no journal, , 

高温高圧水の放射線分解の初期過程を把握することは、軽水炉における水化学の高度化に重要である。本研究では、ピコ秒パルスラジオリシス法を用いて、水の放射線分解生成物の一つであるOHラジカルの高速時間挙動を測定した。20ピコ秒における収量を評価した結果、(4.80$$pm$$0.12)$$times$$10$$^{-7}$$mol J$$^{-1}$$と評価された。一方、OHラジカルの高温下における挙動を捕捉法によっても測定し、スパー反応過程の温度依存性についても検討した。

口頭

重水中における水和電子・リチウムイオンペアの吸収スペクトルに対する温度効果

Lin, M.; 熊谷 友多; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; Lampre, I.*; Coudert, F.*; Boutin, A.*; Mostafavi, M.*

no journal, , 

In this work, we measure the absorption spectra of hydrated electron in D$$_{2}$$O solutions containing different concentrations of Li+ cations at various temperatures by pulse radiolysis techniques, and perform quantum classical molecular dynamics (QCMD) simulations to explain the shift of the absorption spectra due to the combined effects of temperature and salt concentration.

口頭

Pulse radiolysis study on the solvated electron in poly-ols

Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; 山下 真一; Mostafavi, M.*; Lampre, I.*

no journal, , 

パルスラジオリシス法によりエチレングリコール(EG),1,2-プロパンジオール(12PD),1,3-プロパンジオール(13PD),グリセロール(GLY)中の溶媒和電子の吸収極大におけるモル吸光係数をそれぞれ9 000, 9 700, 10 000 and 10 600M$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$と再評価した。これらの値は文献値の2/3から3/4である。再評価したモル吸光係数に基づき、これらの二価アルコール中における溶媒和電子のpsから$$mu$$sの間の過渡吸収スペクトルが温度によりどう変化するかを調べた。すべての溶媒において吸収スペクトルは温度上昇に伴いレッドシフトした。Mostafavi教授らの光化学研究の結果と合わせると、多価アルコール中における溶媒和電子のダイナミクスはその構造、特にOH基の濃度に強く依存することが示唆された。

口頭

パルスラジオリシスを用いた水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性の研究

Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 山下 真一; Mostafavi, M.*

no journal, , 

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルを室温から350度の温度領域で測定した。同時にBr$$^{-}$$の吸収スペクトルも測定した結果、Br$$^{-}$$はCTTSバンドであるのに対し、Br$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$はそうでないことが判明した。

口頭

高温超臨界ピコ秒パルスラジオリシス法による高温スパー反応の研究

室屋 裕佐*; Lin, M.; Yan, Y.*; Han, Z.*; 山下 真一; 上田 徹*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介*

no journal, , 

高温・超臨界水の放射線化学は、現行型軽水炉や次世代型超臨界水冷却炉における水化学の基礎として重要である。しかし高温高圧水の放射線分解反応は常温に比べて著しく加速されるため、その反応プロセスの直接追跡は、従来の10ナノ秒の時間分解能では容易ではなく、過渡的化学種の捕捉剤を用いた間接的な評価を行うに留まっていた。そこで今回、ピコ秒分解能で計測可能なパルスラジオリシス装置を構築し、常温から超臨界状態(400$$^{circ}$$C, 40MPa)において、水和電子のピコ秒$$sim$$ナノ秒領域における高速なスパー反応過程及び収量変化を計測した。

口頭

Temperature dependent absorption spectra of Br$$^{-}$$, Br$$_{2}$$$$^{-.}$$ and Br$$_{3}$$$$^{-}$$ in aqueous solutions

Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; Mostafavi, M.*

no journal, , 

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性を室温から380$$^{circ}$$Cまでの温度領域で測定した。Br$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Br$$^{-}$$の水和構造について20と300$$^{circ}$$C, 25MPaのもとで古典的な量子計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。さらに、時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBr$$^{-}$$の水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。

口頭

パルスラジオリシス法による高分子ヒドロゲル中の活性種挙動の観測

山下 真一*; MA, J.*; Marignier, J. L.*; 廣木 章博; 田口 光正; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介*

no journal, , 

本研究では、パルスラジオリシス実験により、天然由来高分子ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲル中における放射線誘起活性種を観測し、その挙動を調べることを目的とした。厚さ1mmに成膜したペースト状HPCに電子線を照射し、得られたHPCゲルを水洗浄・乾燥し、パルスラジオリシス実験に用いた。パルスラジオリシス実験は、パリ南大学の電子線加速器施設ELYSEで行った。30kGyの照射により得られたHPCゲルを純水で膨潤したHPC濃度12%のゲル中における水和電子の時間挙動を調べた結果、水和電子の初期収率は、純水中の値(4.1(100eV)$$^{-1}$$)よりも1割ほど高い値を示すことがわかった。この増加分の水和電子は、高濃度で存在するHPC分子からはじき出された電子由来と考えられる。また、増加分の水和電子は、400ps以内に消失したことから、高分子鎖上の酸化性ラジカルと速やかに再結合していると考えられる。

口頭

ヒドロゲル中における放射線分解ラジカルの観測

山下 真一*; MA, J.*; Marignier, J.-L.*; Mostafavi, M.*; 廣木 章博; 田口 光正; 勝村 庸介*

no journal, , 

希薄水溶液への電子線や$$gamma$$線の照射効果はよく調べられているものの、濃厚溶液や溶質濃度をさらに増加させた分散状態での報告は少ない。がん治療での実用化が期待されるポリマーゲル線量計においては、分散質(高分子)がネットワークを形成した状態である「ヒドロゲル」が利用されている。ヒドロゲルは、数$$sim$$数十パーセントの重量濃度で高分子を含んでいることから、高分子周辺の水分子は、高分子鎖に束縛され、バルク中の自由水とは異なる状態にあると考えられる。そこで本研究では、パルスラジオリシス実験により、ヒドロゲル中における放射線誘起活性種(水和電子やヒドロキシラジカル)を観測し、その挙動を調べることを目的とした。放射線橋かけ技術により作製したヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルを用いて、パリ南大学ELYSEでパルスラジオリシスの実験を行った。その結果、HPC濃度が12wt%のヒドロゲル中における水和電子の初期収率は、バルク水中の4.1(100eV)$$^{-1}$$に比べ、およそ1割高い値を示した。また、HPCと水和電子、及びヒドロキシラジカルの反応速度定数は、それぞれ2$$times$$10$$^{7}$$, 4$$times$$10$$^{9}$$M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$であることがわかった。HPCとヒドロキシラジカルの反応は、バルク中の拡散律速における反応速度定数と同程度あったことから、今回のHPCゲル中ではヒドロキシラジカルの拡散はバルク中とほぼ同じであることが示唆された。

口頭

ピコ$$sim$$マイクロ秒領域における2価アルコール中溶媒和電子収量の時間挙動

室屋 裕佐*; Lin, M.; Han, Z.*; 熊谷 友多; Lampre, I.*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介

no journal, , 

電子ビーム照射により極性溶媒中に生成する溶媒和電子について、これまで水や1価アルコールについてはよく調べられてきた。しかし多価アルコール溶媒和電子については、収量(G値)やモル吸光係数などの報告が極めて少なく、よくわかっていない。そこで今回2価アルコール(エチレングリコール, 1,2プロパンジオール, 1,3プロパンジオール)中に生成する溶媒和電子のピコ$$sim$$マイクロ秒領域における収量の時間挙動を測定した。またモル吸光係数の再評価も合わせて行った。

口頭

重水中における水和電子・金属イオンペアの吸収スペクトルに対する温度効果

Lin, M.; 熊谷 友多; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; Lampre, I.*; Coudert, F.*; Boutin, A.*; Mostafavi, M.*

no journal, , 

本研究は、さまざまな温度で異なる濃度のLi$$^{+}$$及びMg$$^{2+}$$の陽イオンを含むD$$_{2}$$O中の水和電子の吸収スペクトルをパルスラジオリシスにより測定するとともに、量子古典分子動力学法(QCMD)シミュレーションを用いて吸収スペクトルのシフトの温度や塩濃度の依存性を解析した。

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