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報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2019年度)

竹内 竜史; 尾上 博則; 村上 裕晃; 渡辺 勇輔; 見掛 信一郎; 池田 幸喜; 弥富 洋介; 西尾 和久*; 笹尾 英嗣

JAEA-Review 2021-003, 63 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-003.pdf:12.67MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本研究所計画では、2014年度に原子力機構改革の一環として抽出された三つの必須の課題(地下坑道における工学的対策技術の開発、物質移動モデル化技術の開発、坑道埋め戻し技術の開発)の調査研究を進めてきた。これらの必須の課題の調査研究については十分な成果を上げることができたことから、2019年度をもって超深地層研究所計画における調査研究を終了することとした。本報告書は、2019年度に実施した超深地層研究所計画のそれぞれの研究分野における調査研究,共同研究,施設建設等の主な結果を示したものである。

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2013年度)

濱 克宏; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 川本 康司; 山田 信人; 石橋 正祐紀; 村上 裕晃; 松岡 稔幸; 笹尾 英嗣; 真田 祐幸; et al.

JAEA-Review 2014-038, 137 Pages, 2014/12

JAEA-Review-2014-038.pdf:162.61MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階; 地表からの調査予測研究段階」、「第2段階; 研究坑道の掘削を伴う研究段階」、「第3段階; 研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなり、2013年度は、第2段階および第3段階の調査研究を進めた。本報告書は、2010年度に改定した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づいた、超深地層研究所計画の第2段階および第3段階の調査研究のうち2013年度に実施した(1)調査研究、(2)施設建設、(3)共同研究等の成果を取りまとめたものである。

論文

Magnetic and electronic properties of (LaMnO$$_3$$)$$_5$$(SrMnO$$_3$$)$$_5$$ superlattice revealed by resonant soft X-ray scattering

久保田 正人; 山田 浩之*; 中尾 裕則*; 岡本 淳*; 山崎 裕一*; 澤 彰仁*; 村上 洋一*

Japanese Journal of Applied Physics, 53(5S1), p.05FH07_1 - 05FH07_5, 2014/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.84(Physics, Applied)

We have investigated the magnetic and electronic properties of (LaMnO$$_3$$)$$_5$$(SrMnO$$_3$$)$$_5$$ superlattice fabricated on a lattice-matched La$$_{0.3}$$Sr$$_{0.7}$$Al$$_{0.65}$$Ta$$_{0.35}$$O$$_{3}$$ substrate by resonant soft X-ray scattering. The temperature- and $mbox{boldmath $Q$}$-dependences of the energy spectra were measured around the Mn $$L_{2,3}$$-absorption edges. We successfully observed not only a signal that reflects the valence modulation of Mn ion, but also a magnetic signal reflecting ferromagnetism. Compared with the calculated models, we concluded that the ferromagnetism mainly originates from the magnetic moments at the Mn sites sandwiched by LaO layers.

論文

Antiferromagnetic order of the Co$$^{2+}$$ high-spin state with a large orbital angular momentum in La$$_{1.5}$$Ca$$_{0.5}$$CoO$$_{4}$$

岡本 淳*; 中尾 裕則*; 山崎 裕一*; 和達 大樹*; 田中 新*; 久保田 正人; 堀金 和正*; 村上 洋一*; 山田 和芳*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(4), p.044705_1 - 044705_6, 2014/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.36(Physics, Multidisciplinary)

The antiferromagnetic insulator La$$_{1.5}$$Ca$$_{0.5}$$CoO$$_{4}$$ has been investigated by Co L$$_{2,3}$$-edge and O K-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS) measurements and Co L$$_{2,3}$$-edge resonant soft X-ray magnetic scattering (RXMS)measurement to determine the Co electronic structures associated with magnetic ordering. Co L$$_{2,3}$$-edge linear-dichroic XAS shows that Co$$^{2+}$$ takes a high-spin (HS) state and Co$$^{3+}$$ takes a low-spin (LS) state. Using Co L$$_{2,3}$$-edge RXMS, we directly determined that an antiferromagnetic order is formed with a HS state of Co$$^{2+}$$ ions. Moreover, the spin and orbital angular momenta of the Co$$^{2+}$$ HS state are quantitatively estimated to be 1.1$$pm$$0.1 and 1.0$$pm$$0.1, respectively, and to align parallel in the ab plane by utilizing the cluster model calculation. The large orbital angular momentum of the Co$$^{2+}$$ HS state originates from the small $$D_{4h}$$-symmetry crystal field splitting of $$t_{2g}$$ levels, which is comparable with the spin-orbit coupling constant of the Co 3$$d$$ orbital.

論文

Spin state of Co$$^{3+} $$ in LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$ investigated by structural phenomena

浅井 晋一郎*; 岡崎 竜二*; 寺崎 一郎*; 安井 幸夫*; 小林 航*; 中尾 朗子*; 小林 賢介*; 熊井 玲児*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(11), p.114606_1 - 114606_6, 2013/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.5(Physics, Multidisciplinary)

LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$について中性子および放射光X線回折実験を行い、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態と結晶構造との関連を調べた。10KにおけるLaCo$$_{0.8}$$Rh$$_{0.2}$$O$$_{3}$$では、Co(Rh)O$$_{6}$$八面体のCo(Rh)-O間距離は理論値と一致し、格子体積は温度低下によって減少した。また、この格子体積の減少に伴って高スピン状態の比率は減少した。これらの結果から、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態は高スピン状態と低スピン状態が混在したものであり、高スピン状態は、Rh$$^{3+}$$イオンの置換によって生じたピン止め効果に加え熱励起によって発現することがわかった。

論文

Sagittal focusing of synchrotron radiation X-rays using a winged crystal

二澤 宏司*; 米田 安宏; 上野 剛*; 村上 博則*; 岡島 由佳*; 山本 健一郎*; 仙波 泰徳*; 上杉 健太朗*; 田中 義人*; 山本 雅樹*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 20(2), p.219 - 225, 2013/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:54.28(Instruments & Instrumentation)

シリコン(111)結晶を用いた放射光X線のサジタル集光を行った。結晶弯曲時に生じるアンチクラシカル歪みを軽減するために溝型結晶を用いたが、この結晶には理想的な凹面曲げを実現するために結晶の外形寸法に黄金比と呼ばれる律速があると信じられてきた。しかし、我々は、この従来の黄金比を大きく逸脱するアスペクト比の結晶においても良好なサジタル集光が可能であることを示した。理論上、偏光電磁石ビームラインの発光点サイズと同等のビームサイズまで集光可能であるため、この手法はタンパク構造解析などにも広く適用することが可能である。

論文

Emergent phenomena in perovskite-type manganites

田口 康二郎*; 酒井 英明*; 奥山 大輔*; 石渡 晋太郎*; 藤岡 淳*; 福田 竜生; 橋爪 大輔*; 賀川 史敬*; 高橋 陽太郎*; 島野 亮*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 407(11), p.1685 - 1688, 2012/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.98(Physics, Condensed Matter)

Perovskite-type manganites exhibit various interesting phenomena arising from complex interplay among spin, charge, orbital, and lattice degrees of freedom. As the respective examples, perovskite-type YMnO$$_3$$ and Sr$$_{1-x}$$Ba$$_x$$MnO$$_3$$ are discussed. In the YMnO$$_3$$, the ferroelectric lattice distortion associated with the $$E$$-type spin order is observed for the first time. Displacement-type ferroelectricity with off-center magnetic ions is discovered for Sr$$_{0.5}$$Ba$$_{0.5}$$MnO$$_3$$, which shows both large polarization value and strong coupling between ferroelectricity and magnetism.

論文

Magnetic phase diagrams of YVO$$_{3}$$ and TbVO$$_{3}$$ under high pressure

備前 大輔*; 中尾 裕則*; 岩佐 和晃*; 村上 洋一*; 長壁 豊隆; 藤岡 淳*; 安江 俊夫*; 宮坂 茂樹*; 十倉 好紀*

Journal of the Physical Society of Japan, 81(2), p.024715_1 - 024715_6, 2012/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.8(Physics, Multidisciplinary)

低温高圧力下の中性子回折実験により、RVO$$_{3}$$(R=Y, Tb)の磁気相図を明らかにした。TbVO$$_{3}$$では、その基底状態が加圧によって${it C}$-タイプのスピン秩序(${it C}$-SO)から${it G}$-タイプのスピン秩序(${it G}$-SO)へと変化することが明らかとなった。これまでに基底状態の軌道秩序は、加圧により${it G}$-タイプの軌道秩序(${it G}$-OO)から${it C}$-タイプの軌道秩序(${it C}$-OO)へと変化することが明らかになっていたが、これと完全に対応している。一方、YVO$$_{3}$$の基底状態は、常圧から今回の最高圧力値6.2GPaまで、${it G}$-SOと${it C}$-OOが同時に存在し、非秩序相-[${it G}$-SO, ${it C}$-OO]相間の相転移が、ペロブスカイト型の遷移元素酸化物RMO$$_{3}$$において初めて観測された。両物質において[${it G}$-SO, ${it C}$-OO]相が加圧とともに安定化していくが、これは共有結合効果と超交換相互作用が重要な役割を果たしていると考えられる。

論文

X-ray photon correlation spectroscopy study in valence fluctuation compound Eu$$_{3}$$S$$_{4}$$

中尾 裕則*; 大和田 謙二; 下村 晋*; 落合 明*; 並河 一道*; 水木 純一郎; 三村 秀和*; 山内 和人*; 村上 洋一*

AIP Conference Proceedings 1234, p.935 - 938, 2010/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.93(Physics, Applied)

X-ray photon correlation spectroscopy (XPCS) is a powerful tool to perform direct measurements of the dynamics of fluctuations in condensed matter systems at atomic resolution. Here we have investigated spatial and time correlations of domains in the valence fluctuated phase in a typical valence fluctuation compound Eu$$_{3}$$S$$_{4}$$ near the charge ordering temperature ($$T_{CO}$$). The spatial correlation was observed at the fundamental reflection (4 4 4) using coherent diffraction techniques, which indicated that the domain size is longer than 200 nm near $$T_{CO}$$. The time correlation of the domain was measured by the XPCS technique, and we found that the slow fluctuation of the order of 10 second exists only near $$T_{CO}$$.

論文

Application of laser-accelerated protons to the demonstration of DNA double-strand breaks in human cancer cells

余語 覚文; 佐藤 克俊; 錦野 将元; 森 道昭; 手島 昭樹*; 沼崎 穂高*; 村上 昌雄*; 出水 祐介*; 赤城 卓*; 永山 伸一*; et al.

Applied Physics Letters, 94(18), p.181502_1 - 181502_3, 2009/05

 被引用回数:110 パーセンタイル:94.75(Physics, Applied)

We report the demonstrated irradiation effect of laser-accelerated protons on human cancer cells. ${it In-vitro}$ (living) A549 cells are irradiated with quasi-monoenergetic proton bunches of 0.8-2.4 MeV with a single bunch duration of 15 ns. Irradiation with the proton dose of 20 Gy results in a distinct formation of $$gamma$$-H2AX foci as an indicator of DNA double-strand breaks generated in the cancer cells. This is a pioneering result in view of future investigations on the radiobiological effects of laser-driven ion beams. Unique high-current and short-bunch features make laser-driven proton bunches an excitation source for time-resolved determination of radical yields.

論文

Structural phase transition in the spin gap system YbAl$$_3$$C$$_3$$

松村 武*; 稲見 俊哉; 小坂 昌史*; 加藤 慶顕*; 犬飼 敬希*; 落合 明*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 片野 進*; 鈴木 博之*

Journal of the Physical Society of Japan, 77(10), p.103601_1 - 103601_4, 2008/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:62.95(Physics, Multidisciplinary)

The unresolved phase transition at 80K in YbAl$$_3$$C$$_3$$ has been studied by X-ray diffraction. It has been confirmed that the transition is a structural one with atomic displacement. Superlattice reflections that appear below 80K show that the crystal structure changes from hexagonal to orthorhombic. From the reflection conditions, we conclude that the space group in the low temperature phase is Pbca, where all the atoms occupy the general 8c site. By fitting the observed intensities, we present two possible models of atomic displacement. The displacement results in the deformation of the triangular lattice of Yb spins, which is considered to be responsible for the formation of a spin-singlet ground state at low temperatures.

論文

NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の逐次電荷不均化による悪魔の花; 悪魔の花を咲かせるIsingスピンの詳細と競合する相互作用の理解

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03

常圧下で電荷不均化を示すNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$において、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。

論文

Structural relations between two ground states of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ under high pressure; A Synchrotron X-ray diffraction study

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

Physical Review B, 76(9), p.094113_1 - 094113_10, 2007/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:44.52(Materials Science, Multidisciplinary)

ANNNI(Axial Next Nearest Neighbor Ising)物質, NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の基底状態C$$_{1/4}$$, C$$_{0}$$相の構造的関係をX線回折で調べた。C$$_{0}$$相の構造はC$$_{1/4}$$相の4層(AAA'A')の一つ(AもしくはA')で説明できることがわかった。ただし、原子変位は27%にまで押さえられる。一方、電荷秩序は完全に起きている。このことは電荷格子結合定数が圧力によって変わっていることを示しており、悪魔の相図を生み出す競合する相互作用比の変化の起源を考えるうえで興味深い。

論文

Resonant X-ray magnetic diffraction experiments on SmB$$_2$$C$$_2$$

稲見 俊哉; 本間 徹生*; 筒井 智嗣*; 犬童 健太郎*; 小野寺 秀也*; 石井 賢司; 大和田 謙二; 葛下 かおり*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.748 - 750, 2007/03

われわれはSmB$$_2$$C$$_2$$$$T_{rm N2}$$=37Kと$$T_{rm N1}$$=51Kの逐次相転移を共鳴X線回折で調べた。強い共鳴回折がSmの$$L_3$$吸収端で$$T_{rm N2}$$以下では101反射に観測され、一方、中間相では、非整合な$${vec Q}$$=(1$$pmdelta$$, $$pmdelta$$,1)の位置に観測された($$delta$$=0.13)。したがって、SmB$$_2$$C$$_2$$の逐次相転移は整合-非整合磁気相転移であることがわかった。

論文

Coherent X-ray diffraction for domain observation

大和田 謙二; 並河 一道; 水木 純一郎; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 伊藤 和輝*; 松下 三芳*; 米田 安宏; 村上 洋一*; 廣田 和馬*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 32(1), p.7 - 10, 2007/03

第三世代放射光の登場によりコヒーレントX線回折(CXD)が現実的になってきた。その手法は固体物理に適用されることが期待されている。CXDによるX線スペックルパターンは物質内部の粒子やドメインの配列をよく反映する。そのような配列を理解することは誘電体,圧電体,フォトニック結晶など物質の機能発現を理解するうえで重要となる。われわれはスプリングエイトのBL22XUにおいてCXDができるように装置群を整備した。それらを使い、合金Cu$$_{3}$$Au,誘電体PZN-9%PT,Sr-doped BaTiO$$_{3}$$のスペックルパターンの観測に成功した。それらの二次元フーリエ像は空間自己相関関数を与え、ミクロスケールのドメイン配列の情報を与える。

論文

Discovery of the "Devil's flower" in a charge-ordering system; Synchrotron X-ray diffraction study of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$

大和田 謙二; 藤井 保彦; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Modern Physics Letters B, 20(5), p.199 - 214, 2006/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.81(Physics, Applied)

最近のNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$に関する放射光回折実験結果をレビューする。単斜晶シングルドメインからの共鳴X線回折はV$$^{4+}$$, V$$^{5+}$$イオンのコントラストを増幅し、その結果NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$${it T$_{c}$}$=35K以下における電荷秩序積層パターンをユニークに導いた。考えられる4つの電荷秩序パターンA, A', B, B'にもかかわらず、積層パターンはAAA'A'と決定された。A, A'をそれぞれISINGスピン($$uparrow$$, $$downarrow$$)と対応させれば高圧力下で発見された「悪魔の階段」的相転移,「悪魔の花」相図も自然に理解される。電荷秩序系において「悪魔の花」が発見されたのは初めてであり、そのような系においてISINGスピンの中身まで議論されたのは初めてである。

論文

Charge-order pattern of the low-temperature phase from a monoclinic single domain of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ uniquely determined by resonant X-ray scattering

大和田 謙二; 藤井 保彦; 勝木 裕也*; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 澤 博*; 仁宮 恵美*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Physical Review Letters, 94(10), p.106401_1 - 106401_4, 2005/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:72.16(Physics, Multidisciplinary)

共鳴X線散乱をNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$以下で現れる斜方晶ドメインに適用することで低温相の電荷秩序パターンをユニークにAAA'A'であると決定した。これらの結果により、A, A'をイジングスピンに対応させることができ、NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$における「悪魔の階段」的相転移を説明できるようになった。

論文

Resonant X-ray scattering study on the filled skutterudite PrFe$$_4$$P$$_{12}$$

石井 賢司; 稲見 俊哉; 村上 洋一; Hao, L.*; 岩佐 和晃*; 神木 正史*; 青木 勇二*; 菅原 仁*; 佐藤 英行*; 今田 真*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 329-333(1-4), p.467 - 468, 2003/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:35.62(Physics, Condensed Matter)

充填スクッテルダイトPrFe$$_4$$P$$_{12}$$の異常秩序相($$T_A$$=6.5K)について共鳴X線散乱による研究を行った。Prの$$L_{III}$$吸収端において、$$T_A$$以上の$$bcc$$構造では禁制である$$h+k+l$$=oddの反射に共鳴散乱が観測された。これらの反射は$$bcc$$の単位胞中にある2つのPr原子の異常散乱項の差を含んでいることから、この秩序相は電子状態の異なった2つのPr原子が秩序化したものと考えられる。

論文

Orbital excitations in LaMnO$$_3$$ studied by resonant inelastic X-ray scattering

稲見 俊哉; 福田 竜生; 水木 純一郎; 石原 純夫*; 近藤 浩*; 中尾 裕則*; 松村 武*; 廣田 和馬*; 村上 洋一*; 前川 禎通*; et al.

Physical Review B, 67(4), p.045108_1 - 045108_6, 2003/01

 被引用回数:56 パーセンタイル:87.96(Materials Science, Multidisciplinary)

軌道整列したマンガン酸化物LaMnO$$_3$$を共鳴非弾性X線散乱で研究した。入射X線のエネルギーをMnのK吸収端近傍に持って行くと、スペクトルに3つのピークが現われ、その励起エネルギーは2.5eVと8eV,11eVであった。8eVと11eVのピークは、それぞれ、酸素の2pバンドからマンガンの3dと4s/4pバンドへの遷移と考えられる。一方、2.5eVのピークはモットギャップ間の軌道励起と考えられ、これは、$$d_{3x^2-r^2}$$$$d_{3y^2-r^2}$$の軌道対称性を持つ下部ハバードバンドから$$d_{y^2-z^2}$$$$d_{z^2-x^2}$$ の軌道対称性を持つ上部ハバードバンドへの電子励起である。この2.5eVの励起の弱い分散関係と特徴的な方位角依存性は軌道縮重と電子相関を考慮した理論でよく再現された。

論文

An Inelastic X-ray scattering spectrometer for materials science on BL11XU at SPring-8

稲見 俊哉; 福田 竜生; 水木 純一郎; 中尾 裕則*; 松村 武*; 村上 洋一*; 廣田 和馬*; 遠藤 康夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 467-468(Part.2), p.1081 - 1083, 2001/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:79.16(Instruments & Instrumentation)

近年の固体物理における重要な課題の一つが強相関電子系である。特にその電子構造や素励起の研究から、これらの物質に内在する物理を理解するうえで不可欠な情報が得られると考えられる。われわれは、この目的のために、入射エネルギー6~10keVで、エネルギー分解能0.1~1eV、エネルギートランスファー~10eVというX線非弾性散乱装置の建設を行っている。装置は主として、高分解能モノクロメータ、集光ミラー、アナライザからなっている。入射X線は前置モノクで0.5eV程度に単色化された後、高分解能モノクロで0.1eV程度まで再び単色化され、その後、ミラーで水平方向に試料上に集光される。試料、アナライザ、及び検出器は直径2mのローランド円上に配置される。アナライザはヨハン型と呼ばれる球面に曲げたSiまたはGeの結晶を用いる。この分光器の特徴は、散乱面を水平に取ったことで、これにより、重量のあるアクセサリ、例えば、超伝導マグネット等を試料位置に置くことができる。われわれは、物性的に興味が持たれている物質に対し、共鳴及び非共鳴のX線非弾性散乱を、高磁場、極低温、高圧下等の極端条件下で行うことを目標としている。会議では、装置に関する詳細な情報と、性能を示すための幾つかの測定データを示す予定である。

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