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論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:65.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

口頭

気相化学分離された化合物の搬送に関する研究

村山 裕史*; 後藤 真一*; 工藤 久昭*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎

no journal, , 

超重元素の化学的性質を調べる実験手法の一つである気相化学分離法では、化学分離した揮発性化合物を実験装置から放射線測定系へ搬送するために、エアロゾルガスジェット法を用いる。本研究では、超重元素ラザホージウム及び同族元素について、気相化学分離後の揮発性化合物の迅速かつ効率的な搬送のために、キャリアガスの種類や流量,エアロゾルの種類などについて最適条件の検討を行った。その結果、窒素をキャリアガスとしてエアロゾルにKClを用い、ガス流量1.4L/minとしたときに、最大約40%の搬送効率を得ることができた。

口頭

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.

no journal, , 

本研究では、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69 M)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)反応により$$^{261}$$Rf (半減期T$$_{1/2}$$ = 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

中性子欠損領域の新アクチノイド核種$$^{234}$$Bk及び$$^{230}$$Amの観測

加治 大哉*; 羽場 宏光*; 笠松 良崇*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 小浦 寛之; et al.

no journal, , 

理化学研究所の気体充填型反跳分離装置GARISを用いて、中性子欠損領域の新アクチノイド核種$$^{234}$$Bk及び$$^{230}$$Amを同定した。$$^{197}$$Au($$^{40}$$Ar,3n)$$^{234}$$Bk反応によって生成された$$^{234}$$Bkは、GARISによって分離・収集を行った後、GARIS焦点面に設置されたガスジェット搬送装置により放射線連続測定システム(MAMON)へ搬送した。Si検出器による$$alpha$$線/自発核分裂測定によりその崩壊特性を調べた。$$^{234}$$Bkに起因する119の壊変連鎖を観測し、$$alpha$$壊変,自発核分裂,電子捕獲(EC)といった多様な壊変モードを有していた。$$^{234}$$Bkは、以下の二つのルートを経由して$$^{230}$$Puへ到達した。(1)$$^{234}$$Bk($$alpha$$)$$rightarrow$$$$^{230}$$Am(EC)$$rightarrow$$$$^{230}$$Pu, (2)$$^{234}$$Bk(EC)$$rightarrow$$$$^{234}$$Cm($$alpha$$)$$rightarrow$$$$^{230}$$Pu。その後、$$^{230}$$Puは$$^{230}$$Pu$$rightarrow$$$$^{226}$$U$$rightarrow$$$$^{222}$$Th$$rightarrow$$$$^{218}$$Ra$$rightarrow$$$$^{214}$$Rnといった短時間の$$alpha$$壊変を行った。今回観測した新核種$$^{234}$$Bkの半減期及び$$alpha$$壊変エネルギーは$$T_{1/2}$$=10s及び$$E$$=7.95, 7.87、及び7.75MeVであった。$$^{230}$$Amの$$alpha$$壊変は観測されなかったが、4つの自発核分裂事象を観測した。その半減期は、31sであった。

口頭

4族元素塩化物の気相化学研究

村山 裕史*; 小嶋 貴幸*; 村上 昌史*; 後藤 真一*; 工藤 久昭*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 永目 諭一郎

no journal, , 

超重元素ラザホージウムの化学的性質を解明することを目的に、その塩化物の揮発性に関する研究を進めるためオンライン等温ガスクロマトグラフ装置を開発した。開発に際してはタンデム加速器で合成した周期表上の同族元素である4族元素Zr及びHf同位体を用いて、本実験装置を用いた実験条件の最適化を行うとともに、Zr及びHf塩化物の等温ガスクロマトグラフ挙動を調べた。最適化の結果、Zr及びHfともに装置全体として約10%の収率を得るとともに、再現性のよい等温カラム温度-収率曲線を得ることに成功した。また、その等温クロマトグラフ挙動はZr及びHfともに本条件下では同じ傾向を示すことが明らかになった。

口頭

Cation-exchange behavior of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

本研究ではH$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応により$$^{261}$$Rfを合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

福島支援活動にかかわる福島派遣者の個人モニタリング

鈴木 武彦; 村山 卓; 宮内 英明; 佐藤 義高; 大井 義弘; 橘 晴夫; 吉富 寛

no journal, , 

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、東京電力福島第一原子力発電所の事故に対し、環境モニタリング,民家除染等の支援活動を行っている。これら支援活動では、外部被ばく及び内部被ばくのおそれがあったため、支援活動を行う派遣者を対象として、派遣期間中の個人モニタリングを実施している。個人モニタリングの実施にあたり、環境バックグラウンドレベルが上昇したことによる影響を考慮し、平常時とは異なる測定,評価方法で行った。被ばく線量の評価に用いた方法等を紹介する。

口頭

$$^{248}$$Cm + $$^{18}$$O反応によるRf同位体の励起関数の測定

村上 昌史*; 後藤 真一*; 村山 裕史*; 小嶋 貴幸*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 住田 貴之*; 酒井 隆太郎*; 工藤 祐生*; et al.

no journal, , 

104番元素ラザホージウム(Rf, Z=104)の化学実験に利用されている長い寿命を持つ同位体$$^{261a}$$Rf(半減期68秒)はおもに$$alpha$$崩壊するのに対して、半減期が短くおもに自発核分裂する核異性体$$^{261b}$$Rfが存在する。これまで$$^{261b}$$Rfは$$^{277}$$Cnや$$^{269}$$Hsの壊変鎖上でのみ観測され、$$^{261}$$Rfを直接合成した場合には観測された報告はなかった。本研究では$$^{248}$$Cm+$$^{18}$$O反応による$$^{261}$$Rfの直接合成時に観測される半減期数秒の自発核分裂事象が$$^{261b}$$Rfであることを、理研GARISを用いた励起関数測定により明らかにした。

口頭

理研GARIS/gas-jetシステムを利用した気相化学の基礎研究

小嶋 貴幸*; 村山 裕史*; 村上 昌史*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 工藤 祐生*; 森田 浩介*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

気体充填型反跳分離装置(GARIS)に設置したガスジェットシステムを利用して、104番元素ラザホージウム(Rf)の気相化学的研究を行うため、同族元素であるハフニウムの短寿命同位体を用いて、揮発性塩化物の合成,搬送並びに分離にかかわる実験条件の検討を行った。その結果、核反応生成物の搬送に用いるカーボンクラスタの生成並びに塩化物生成・分離の最適条件を得ることに成功したので報告する。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,9; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 山下 健仁*; 村山 琳*; 伴 康俊; 柴田 光敦; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘; 佐川 浩*; 佐々木 祐二; 松村 達郎

no journal, , 

3価のマイナーアクチノイド(MA(III))と3価の希土類元素(RE(III))との相互分離(MA/RE分離)のための抽出剤について検討した結果、6本のオクチル基を持ったヘキサオクチルニトリロトリアセト(NTA)アミドが、優れた抽出能、及び分離能を有することがわかった。NTAアミドは、中心骨格にソフトドナーである窒素原子とハードドナーのカルボニル酸素原子を持った多座配位子で、この分子構造がMA(III)とRE(III)との分離を発現しているものと考えられる。実用性の高いNTAアミドを用い、抽出条件の最適化を検討した後、向流式多段ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、MA(III)とRE(III)の良好な分離結果を得た。

口頭

Present status of calibration fields and collaborative activities at the Facility of Radiation Standards (FRS), Japan Atomic Energy Agency (JAEA)

古渡 意彦; 吉富 寛; 西野 翔; 谷村 嘉彦; 村山 卓; 大石 哲也; 吉澤 道夫

no journal, , 

As a one of leading secondary standard dosimetry laboratories (SSDL) in Asian-Pacific region, the Facility of Radiation Standards (FRS) in Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been offering reliable radiation calibration fields for more than three decades. After the installation of the 4 MV Van-de-Grraff accelerator in 2000, mono-energetic neutron calibration fields and the ISO specified R-F high energy $$gamma$$-ray calibration field were established. Consequently, the FRS has been serving X-ray and $$gamma$$-ray calibration fields ranging from 16.5 keV (for X-ray narrow series) to 6-7 MeV (for R-F high energy $$gamma$$-ray). With regard to neutron calibration fields, the FRS has been providing the ISO specified RI neutron calibration fields ($$^{252}$$Cf, $$^{241}$$AmBe and D$$_{2}$$O-moderated $$^{252}$$Cf), thermal neutron fields (0.025 eV) and ten different energies of mono-energetic neutron calibration fields with energies between 8 keV and 19 MeV. The latest accomplishment in recent years is the establishment of the graphite moderated $$^{241}$$AmBe neutron calibration field as a workplace simulated neutron field. This also gives practically reliable calibration factors for neutron dosimeters to be used in nuclear facilities.

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