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論文

Role of Alkyl Chain Branching in the Self-Assembly of Nitrilotriacetamide-Based Lanthanide Extractants

上田 祐生; 小林 徹; 中村 聡志; 伴 康俊; 金田 結依; 生田目 望; Micheau, C.; 徳永 紘平; 中部 倫太郎; 金子 政志*; et al.

Langmuir, 42(1), p.1613 - 1626, 2026/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

溶媒抽出系における金属イオンの選択性を支配する構造要因の理解は、高レベル放射性廃棄物の分離変換プロセスを高度化する上で極めて重要である。本研究では、代表的なランタニドとしてランタン(La)とネオジム(Nd)を対象に、ニトリロトリアセトアミド(NTAamide)抽出剤のアルキル側鎖分岐度が抽出挙動に及ぼす影響を系統的に調査した。分子量は同一だがアルキル分岐度の異なる4種類の抽出剤(いずれもアミド鎖の1本が炭素数8)を用い、硝酸濃度に対する分配比を測定した。さらに、LaおよびNdの局所配位構造を拡張X線吸収微細構造(EXAFS)で解析し、有機相における超分子的凝集挙動を小角中性子散乱(SANS)で評価した。その結果、EXAFS解析から、LaおよびNdの内圏配位環境はアルキル分岐度の影響をほとんど受けないことが明らかとなった。一方、SANS解析からは、分岐の少ない抽出剤ほど低硝酸濃度で大きな凝集体を形成し、特にNdにおいては凝集体形成が抽出を促進し、難溶性錯体の沈殿を防いでいることが示された。これらの結果は、アルキル分岐度が超分子的凝集挙動を強く制御し、それが抽出挙動を支配していることを示している。本研究は、ランタニドおよびアクチニドの溶媒抽出において、選択性向上のための新しい設計概念として「ナノスケール構造制御」の可能性を示すものである。

論文

New standard for low temperature sample environment at JAEA/JRR-3

金子 耕士; 田端 千紘; 萩原 雅人; 山内 宏樹; 大場 洋次郎; 熊田 高之; 久保田 正人; 児島 佑樹*; 生田目 望; 佐々木 未来; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 41, p.011015_1 - 011015_6, 2024/03

We will introduce our recent update on low temperature system for neutron diffraction experiments. This is characterized by advantages such as liquid He free and sophisticated automatic temperature control functions, which can be a new standard for low temperature and high magnetic field experiments of neutron scattering.

論文

Design of microchannel suitable for packing with anion exchange resins; Uranium separation from seawater containing a large amount of cesium

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩

Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:11.48(Chemistry, Analytical)

安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。

口頭

ランタノイド元素の抽出に及ぼすアルキル鎖の影響

上田 祐生; 小林 徹; 中村 聡志; 伴 康俊; 金田 結依; 生田目 望; 徳永 紘平; 金子 政志*; 元川 竜平

no journal, , 

高レベル放射性廃液(HLW)に含まれるマイナーアクチノイド(MA)や核分裂生成物の効率的な分離手法の開発は、原子力分野における最重要課題の一つである。JAEAは、使用済み核燃料溶解液の再処理とHLWからのMA分離を統合した分離プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。このプロセスでは、2種類のアミドアミン抽出剤が用いられるが、トリアミドアミン抽出剤は「直鎖」アルキル鎖をもつ分子が優れた抽出能力を示すのに対し、ジアミドアミン抽出剤は「分岐」アルキル鎖をもつ分子が優れた抽出能力を示す。これらの抽出剤はいずれもアミノ基またはアミド基が金属イオンと相互作用することで抽出するが、金属イオンと直接相互作用しないアルキル鎖が抽出分離性能に及ぼす影響は、未だ曖昧な解釈しかなされていないのが現状である。本研究では、アルキル鎖が異なる4種のトリアミドアミン抽出剤によるランタンとネオジムの抽出挙動を比較するとともに、広域X線微細構造解析による錯体構造と小角中性子散乱測定による会合・凝集状態を観察することで、側鎖アルキル鎖が金属イオンの抽出に及ぼす影響を明らかにした。

口頭

陰イオン交換樹脂を充填するためのマイクロチャンネルの設計と性能評価

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 駒 義和; 北辻 章浩

no journal, , 

高線量試料の分離工程における放射線被ばくリスクや二次廃棄物の低減をするため、微小スケール分離に適した陰イオン交換樹脂充填マイクロチャンネルの設計とそのウラン分離性能を評価した。マイクロチャネルは断面積が同程度で外周の異なる2つの形状を設計した。結果として、マイクロチャネルの深さ及び幅方向に約10個以上の樹脂を配列することで期待されるウラン分離性能が得られることがわかった。また、この樹脂充填マイクロチャンネルを福島第一原子力発電所の原子炉建屋滞留水と同程度のセシウムを添加した海水試料に適用したところ、ウラン濃度は2.85$$pm$$0.07ppbが得られ、認証値(2.81$$pm$$0.16ppb)とよく一致した。また、このフラクション中のセシウム濃度は初期濃度の1/1000以下であった。よって、この樹脂充填マイクロチャンネルは複雑なマトリクス試料のウラン分離に適用可能な性能を有しているといえる。

口頭

高分解能粉末中性子回折装置HRPDの現状

樹神 克明; 井川 直樹; 芳賀 奈菜; 生田目 望; 佐々木 未来; 下条 豊

no journal, , 

HRPD (High Resolution Powder Diffractometer)は日本原子力研究開発機構が所有する角度分散型の粉末回折装置で、JRR-3炉室内のビームポート1Gに設置されている。64本の中性子検出器が2.5度間隔で配置されており、5-162.5度の範囲の粉末回折データを得ることができる。通常使用する入射中性子の波長は1.82${AA}$で、波数領域にして$$0.3 le Q le 6.8$$ $AA $^{-1}$$に対応する。最高分解能になる測定条件では、回折ピークの半値全幅を約0.2度まで抑えることができる。利用可能な試料環境装置として、4K冷凍機(4K~室温)、真空電気炉(室温~1100K)、室温用試料交換機(6個の試料を設置可能)が整備されている。ポスターでは装置の詳細な情報やHRPDで得られる実験データ、これまでの主な利用例を紹介するとともに、最近得られた結果を紹介する。

口頭

ウランの微小スケール分離技術の開発

大内 和希; 武藤 由樹*; Brandt, A.*; 生田目 望*; 塚原 剛彦*; 北辻 章浩

no journal, , 

迅速・安全な放射性廃棄物分析法の開発のためマイクロ化学チップに陰イオン交換樹脂を充填して作製したマイクロチップカラム(長さ11mm、カラム容量0.39$$mu$$L)によるウランの吸着・溶出性能を調べた。ランタノイドとウランの混合試料を送液速度1mlh$$^{-1}$$でカラムを通液すると、ウランを選択的に吸着・溶出でき、その操作時間は約4分であり数十分要する一般的なカラムより迅速にウランを分離できることがわかった。また、標準海水のウラン分離に適用し分析値(2.86$$pm$$0.05ppb)は認証値(2.81$$pm$$0.16)とよく一致し実証試験に成功した。

口頭

高分解能粉末中性子回折装置HRPD

樹神 克明; 井川 直樹; 生田目 望; 佐々木 未来; 下条 豊

no journal, , 

HRPD (High Resolution Powder Diffractometer)は日本原子力研究開発機構が所有する角度分散型の粉末回折装置で、JRR-3炉室内のビームポート1Gに設置されている。64本の中性子検出器が2.5度間隔で配置されており、5-162.5度の範囲の粉末回折データを得ることができる。通常使用する入射中性子の波長は1.82${AA}$で、波数領域にして0.3$$<$$ Q $$<$$ 6.8${AA}$ $$^{-1}$$に対応する。最高分解能になる測定条件では、回折ピークの半値全幅を約0.2度まで抑えることができる。利用可能な試料環境装置として、4K冷凍機(4K$$sim$$室温)、真空電気炉(室温$$sim$$1100K)、室温用試料交換機が整備されている。ポスターでは装置の詳細やHRPDで得られた実験データ、これまでの主な利用例を紹介する。

口頭

Abnormal cryogenic strength enabled by magnetic-ordering-driven tetragonality in metastable steel

諸岡 聡; 井川 直樹; 佐々木 未来; 生田目 望; 樹神 克明

no journal, , 

Medium Mn steels have been actively investigated due to their excellent balance between material cost and mechanical properties. In particular, medium Mn steel with a nominal chemical composition of Fe-5.0Mn-0.1C (mass%) fabricated by intercritical annealing 923 K for 1.8 ks after cold-rolling, was the high-strength mechanical properties at low temperature. This strengthening mechanism evaluated by means of in-situ neutron diffraction under low temperature (High Resolution Powder Diffractometer (HRPD) at Japan Research Reactor-3(JRR-3)), electron back scatter diffraction (EBSD), low temperature differential scanning calorimetry (DSC) and low temperature magnetic susceptibility measurement. We found that as the sample temperature decreases, face- centered cubic (FCC) structure transferred face-centered tetragonal (FCT) structure. Namely, it suggests that austenite transformed martensite like Fe-Pd or Fe-Pt alloy. Therefore, the origin of the high-strength mechanical properties at low temperature was in the presence of FCT martensite.

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