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論文

Numerical simulation on dispersion of hydrogen leaked in particle layers of glass beads and soil

寺田 敦彦; 永石 隆二

Nuclear Technology, 210(10), p.1871 - 1887, 2024/10

表面の平滑なガラスビーズ層と細孔を有する真砂土層中に漏洩した水素の拡散挙動について、CFDによる実験結果の照合解析を行い、流れの特性を明らかにした。ガラスビーズ層と真砂土層において、漏洩点からの表層(空気層と粒子層の境界面)までの濃度の広がり方は同様な傾向を示すが、真砂土層の方が表層面近傍での空気層中の水素濃度は低下する傾向がみられた。真砂土層中の拡散挙動シミュレーションでは、透気係数や拡散係数の感度が実験結果の再現性に影響することが示唆された。また、空気層中に流出した水素の滞留を抑制する簡易な自然換気プロセスの検証を試計算し、見通しを示した。

論文

Analytical studies on effects of wind on dispersion of hydrogen leaked in a partially open space

寺田 敦彦; 永石 隆二

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1135 - 1154, 2024/08

天井と側面に換気口を設けた部屋の床面から漏洩した水素の挙動について、CFD解析を用いて実験結果との照合を行うことで、部屋周囲の風況による影響を明らかにした。室内の水素濃度の経時変化は、天井と床面付近の間で成層化がみられ、計算結果については局所的な流れ場の特性変化を反映できる乱流モデルと比較的大きな乱流シュミット数(1.0)を組み合わせた場合に実験結果の再現性が向上した。風況によって、室内に水素が滞留したケースについて、天井開口部にシンプルな板を設置することで換気の改善が図れることを示した。

論文

Retention of hydrogen bubbles generated from water radiolysis in carbonate slurry

伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*

Nuclear Technology, 210(8), p.1427 - 1443, 2024/08

福島第一原子力発電所の多核種除去設備における凝集沈殿(共沈)プロセスから排出される放射性廃棄物のような強アルカリ条件下で、水の放射線分解によって発生した水素(H$$_{2}$$)気泡の保持を、マグネシウムとカルシウムの混合沈殿物である懸濁物固体(SS)からなる炭酸塩スラリーの高粘度懸濁液中で定量的に研究した。親水性の異なる2種類の炭酸塩スラリー、親水性の「現行型」と疎水性の「返送型」についてH$$_{2}$$保持特性を評価し、それらの特性を別の懸濁液であるベントナイトの粘土懸濁液の特性と比較した。SS粒子表面の化学吸着量とスラリー中のH$$_{2}$$Oの量の比較から、SS粒子間でH$$_{2}$$O分子が共有されている必要があり、この共有により粘土懸濁液中で微細な粘土鉱物間の静電的な結合が形成する粘性とは異なる構造粘性が形成されることが確認された。スラリー中のH$$_{2}$$気泡の保持は、$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射後のスラリーの撹拌前後で観測されたH$$_{2}$$発生量の差から評価した。親水性スラリー、疎水性スラリー、粘土懸濁液、処理水の保持特性の比較から、親水性スラリー中のH$$_{2}$$気泡は構造粘性だけでなく立体障害によっても保持されると示唆された。

論文

Adsorption behavior of platinum-group metals and Co-existing metal ions from simulated high-level liquid waste using HONTA and Crea impregnated adsorbent

大沢 直樹*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 伊藤 辰也; 永石 隆二

Nuclear Engineering and Technology, 56(3), p.812 - 818, 2024/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.05

An impregnated silica-based adsorbent was prepared by combining HONTA extractant, Crea extractant, and macroporous silica polymer composite particles (SiO$$_{2}$$-P). The performance of platinum-group metals adsorption and separation on prepared (HONTA + Crea)/SiO$$_{2}$$-P adsorbent was assessed by batch-adsorption and chromatographic separation studies. (HONTA + Crea)/SiO$$_{2}$$-P adsorbent showed high adsorption performance of Pd(II) owing to an affinity between Pd(II) and Crea extractant based on the Hard and Soft Acids and Bases theory. The chromatographic experiment showed that Pd(II) was recovered entirely from the feed solution using 0.2 M thiourea in 0.1 M HNO$$_{3}$$. Possibility of recovery of Zr(IV), Mo(VI), and Re(VII) was also observed using the (HONTA + Crea)/SiO$$_{2}$$-P adsorbent.

論文

The Effects of unburned-gas temperature and pressure on the unstable behavior of cellular-flame fronts generated by intrinsic instability in hydrogen-air lean premixed flames under adiabatic and non-adiabatic conditions; Numerical simulation based on the detailed chemical reaction model

Thwe Thwe, A.; 門脇 敏; 永石 隆二

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.731 - 742, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

本研究では、詳細な化学反応を考慮した非定常反応流れの数値計算を遂行し、固有不安定性による水素-空気希薄予混合火炎の不安定挙動を調べ、未燃ガス温度と圧力の影響を明らかにした。広い空間における火炎の不安定挙動をシミュレートし、セル状火炎の燃焼速度を求めた。そして、火炎不安定挙動に及ぼす熱損失および火炎スケールの効果を精査した。平面火炎の燃焼速度は、未燃ガスの温度が上昇すると増加し、未燃ガスの圧力と熱損失が上昇すると減少する。平面火炎の燃焼速度で標準化したセル状火炎の燃焼速度は、圧力(温度)の上昇と共に増大(減少)する。熱損失が存在する場合、標準化したセル状火炎の燃焼速度は、断熱の場合より大きくなる。これは、未燃ガスの高圧力と熱損失は、火炎の不安定挙動と不安定性をプロモートするからである。

論文

Effects of vent size and wind on dispersion of hydrogen leaked in a partially open space; Studies by numerical analysis

寺田 敦彦; 永石 隆二

Nuclear Science and Engineering, 197(4), p.647 - 659, 2023/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:48.47(Nuclear Science & Technology)

燃料デブリを含む放射性廃棄物の移送、保管、処分過程でみられる部分開放空間内での水素の漏洩挙動を明らかにするために、CFDを用いて、Hallwayモデルのベントサイズやその周囲の風況の影響を研究した。Hallwayモデルは、側面に1つのドアベントと天井に1つのルーフベントをもった部分開放空間の実験モデルである。Hallwayモデルの室底部から水素が漏洩された場合では、室内の水素濃度の上昇は小さかった。水素がルーフベントから排出されるとともにドアベントから外気が流入する煙突効果が起こる際にコアンダ効果で流入した外気の流れが底部に偏流する現象が生じたことが原因と考えられる。室内の水素濃度は、ベントサイズを変化することで室内に流入する外気量とともに変化した。また、室外の風況によって、ドアベント側から風が吹いた場合には低下し、ドアベントと反対側から風が吹いた場合には上昇した。ドアベントからの外気の吹き込みとルーフベントからの水素の排出のバランスに影響を与えたと考えられる。

論文

Simulation of the self-propagating hydrogen-air premixed flame in a closed-vessel by an open-source CFD code

Thwe Thwe, A.; 寺田 敦彦; 日野 竜太郎; 永石 隆二; 門脇 敏

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.573 - 579, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性合水廃棄物容器内発生している水素の燃焼及び爆発の危険性について注意する必要がある。本研究では、密閉容器内での水素燃焼の特性を調査するためにオープンソースコードOpenFOAMを使用してシミュレーションを行い、初期火炎速度の影響による火炎面の挙動を調べた。初期の層流火炎速度が増加すると、火炎の半径,圧力,温度が増加し、流体力学的効果によりセル状火炎形状は堅牢になったことが分かった。コードの検証分析のために既存の水素-空気爆発実験から導出した火炎速度モデルをコードに実装し、火炎面に格子解像度の影響を明らかにした。格子サイズが小さくなると、火炎面のセル分離がより明確に形成され、火炎半径が大きくなった。シミュレーションによって得られた火炎半径とセル状火炎面は実験結果と合理的に一致した。

論文

Extraction behavior of a novel functionalized ionic liquid for separation of platinum group metals from aqueous nitric acid solution

伊藤 辰也; 大杉 遥*; 大沢 直樹*; 高橋 正幸*; Kim, S.-Y.*; 永石 隆二

Analytical Sciences, 38(1), p.91 - 97, 2022/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:27.65(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃液(HLLW)などの硝酸水溶液から白金族元素(Ru, Rh, Pd)を効果的かつ効率的に抽出するために、ソフトなSドナーを含有するチオジグリコールアミド酸を修飾した新規イオン液体(IL)を合成した。このILは約100%の抽出率で迅速なPd(II)の抽出を可能にした。Ru(III)及びRh(III)の抽出は、Pd(II)より遅いものの、温度上昇によって抽出速度が加速した。50$$^{circ}$$CにおけるRu(III)とRh(III)の抽出はそれぞれ4hと8h以内に平衡に達し、抽出系に補助剤やその他の方法を使用しなくても抽出率は90%を超えた。さらに、このILは50$$^{circ}$$Cにおいて2h以内に模擬HLLWから90%以上のRu(III)、Rh(III)及びPd(II)を抽出可能だった。

論文

Measurement and evaluation of hydrogen production from mixtures of seawater and zeolite in decontamination of radioactive water

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦*; 田口 光正*; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

報告書

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Evaluation of energy spectrum around structural materials in radiation environments

松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*

Radiation Physics and Chemistry, 166, p.108493_1 - 108493_9, 2020/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.17(Chemistry, Physical)

原子炉内のSUS等の構造材料は、電離放射線の環境に晒されるため腐食や劣化が起こる。材料の厚さが異なると周囲の線質が変化して腐食等の程度が変わると予測されるが、これまでの研究ではこの影響について検討されていない。そこで本研究では、水中のSUS304板の表側にガンマ及びベータ線源を置いた際の、板の表裏両側での二次放射線(光子、電子)のエネルギースペクトルを板の厚さ、並びに線源と板の間隔を変えて解析的に評価した。$$^{137}$$Csガンマ線の場合、板の厚さに対するスペクトルの依存性は裏側でより明確だった。$$^{90}$$Sr、$$^{90}$$Yベータ線の場合、スペクトルはガンマ線の場合と明らかに異なり、裏側では電子のスペクトルは光子より遥かに低下した。このように、スペクトルが入射放射線の種類、材料の厚さ、線源と板の間隔によってどのように変化するかを明らかにするとともに、入射放射線に対する二次放射線のエネルギー低下を議論した。

論文

Analytical studies of three-dimensional evaluation of radionuclide distribution in zeolite wastes through gamma scanning of adsorption vessels

松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*

Nuclear Science and Engineering, 192(1), p.70 - 79, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.24(Nuclear Science & Technology)

これまでTMI-2事故時の汚染水処理に用いた水没式の脱塩システム(SDS)に対して、アスペクト比の小さな吸着塔を円筒形状に近似して、その軸方向のみを対象にしたgammaスキャニングに関する解析的研究を進めてきた。本研究では、事故時の報告書をもとに再現した現実系の軸方向のスキャニングを模擬した計算を行い、円筒形状の結果と比較するとともに、径方向のスキャニングも新たに試みて、吸着塔内の核種分布の3次元評価の可能性を模索した。吸着塔の上面および底面からの径方向のスキャニングの模擬計算では、ゼオライト充填層中に仮想的なディスク形状とシェル形状に設定したCs-137がそれぞれ明瞭に観察可能であることを確証した。

論文

最新放射線化学(応用編),26; シビアアクシデント後対策のための水の放射線分解研究の展開

永石 隆二

Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11

冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。

論文

Gas retention behavior of carbonate slurry under $$gamma$$-ray irradiation

本岡 隆文; 永石 隆二; 山岸 功

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 95, 2017/03

福島第一原発での汚染水処理で炭酸塩スラリーが発生し高性能容器(HIC)に保管されている。HIC上のたまり水発生原因を推察するため、高崎量子応用研究所のコバルト照射施設で模擬炭酸塩スラリーに実機HICよりも高吸収線量率で$$gamma$$線を照射した。炭酸塩濃度95g/Lのスラリーに$$gamma$$線を8.5kGy/h照射すると、水位上昇、スラリー内の気泡発生、上澄液の出現、ガス放出を観察した。本試験結果より、水位上昇の原因はスラリー内のガス蓄積による体積増加と推察された。HIC上のたまり水発生に、ガス蓄積によるスラリーの体積増加が示唆された。

論文

Irradiation experiments of simulated wastes of carbonate slurry

永石 隆二; 本岡 隆文; 山岸 功

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

BB2016-0884.pdf:1.24MB

多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)中で起きた炭酸塩スラリーの液位上昇に伴うたまり水発生は、スラリー中のSr-90等からのベータ線による放射線分解に起因すると考えられるが、詳細は明らかにされておらず、その原因究明に関する実験的研究を東電、東芝、栗田工業と協力しながら段階的に進めてきた。実験では、水素が主要なガス生成物であり、海水成分のハロゲン化物イオンだけでなく凝集沈殿処理剤の炭酸イオンによってもその発生が促進されることがわかった。また、水素が溶存種から気泡に変わり高粘度のスラリーに保持されることで、スラリーの容積変化(膨張)が起こるとともに、照射下で特異に上澄み水が形成されることがわかった。

論文

Hydrogen generation by water radiolysis with immersion of oxidation products of zircaloy-4

松本 義伸*; Do, Thi-Mai-Dung*; 井上 将男; 永石 隆二; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1303 - 1307, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.74(Nuclear Science & Technology)

酸化物等の固体材料が水中に添加されると、放射線分解による水素発生が増大することが知られている。本研究では、シビアアクシデント後のデブリが共存する炉水からの水素発生挙動を予測するため、水の$$gamma$$線分解による水素発生に対する、ジルコニウム酸化物またはジルカロイ4の酸化生成物の添加効果を調べた。$$gamma$$線のエネルギーが水と酸化物に与えられ、それぞれで独立して水素が発生するとした場合の、酸化物の寄与分は水中に共存する重量分率の増加とともに飽和に達する傾向を示し、海水中よりも純水中の方が顕著であった。また、その寄与分は結晶構造や組成によらず、粒子サイズあるいは比表面積に強く依存していることがわかった。

論文

Development of new type passive autocatalytic recombiner, 1; Characterization of monolithic catalyst

上地 優; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 永石 隆二; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 7(1), p.84 - 89, 2015/05

原子力発電所の事故対策の一つである水素影響緩和に対して、新形式の静的触媒式再結合器が開発中である。この再結合器は、重量削減や水素処理能力の増加、耐環境性、製品品質の向上を目指し自動車用モノリス触媒を用いる。本研究では、水素-酸素再結合反応における活性化エネルギーを検討すると共に、原子炉内特有の環境条件である放射線への耐性について実験的評価を行った。その結果、活性化エネルギーは5.75kJと低い値を示すことを明らかにした。また、照射触媒の分析を行った結果、成分分布に有意な変化は認められない。さらに、照射触媒の反応試験を実施したところ、照射触媒が、未照射触媒と比較して反応性が向上することが分かった。

論文

原子力工学と放射線効果; 再処理および地層処分における放射線効果

永石 隆二

原子力・量子・核融合事典,4, p.106 - 107, 2014/12

原子力では放射性核種及び核反応を取り扱うため、施設や装置は$$alpha$$線, $$gamma$$線等の放射線に晒される。このような放射線場では装置や機器、材料が放射線損傷・分解で劣化して、本来もつ、あるいは期待される機能や性能が低下する可能性がある。また、施設や作業の工程によって、取り扱う放射性核種や核反応の量及び質が異なるため、異なる放射線場が形成され、劣化や機能低下の程度が異なる。原子力での放射線効果として、原子炉内部の腐食ならびに炉水環境の制御、原子力施設でのケーブル等の劣化等も挙げられるが、ここでは、核燃料サイクルの後段にあたるバックエンドである、再処理と地層処分での放射線効果について解説する。

論文

Development of new type passive autocatalytic recombiner, 1; Characterization of monolithic catalyst

上地 優; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 永石 隆二; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎

Proceedings of 2nd International Conference on Maintenance Science and Technology (ICMST-Kobe 2014), p.87 - 88, 2014/11

原子炉におけるSAMのひとつである水素影響緩和のため、新形式の静的触媒式再結合器が開発されている。これは、重量削減や水素処理性能、環境耐性及び製品品質の向上のため、自動車用のモノリス担体触媒をもとに開発が進められている。本研究では、触媒の基本性能を明らかにするため水素再結合反応における活性化エネルギーを評価した。また、$$gamma$$線照射による劣化に関する評価も併せて実施した。実験結果から、量論組成ガス供給において、活性化エネルギーは5.7kJ/molと算出された。また、1.0MGyまでの$$gamma$$線照射では、劣化が生じることはなく、むしろ触媒活性を増加させる効果があることが分かった。

論文

Revaluation of hydrogen generation by water radiolysis in SDS vessels at TMI-2 accident

永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

BB2014-1745.pdf:0.92MB

スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した$$^{137}$$Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに$$gamma$$線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。

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