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論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

口頭

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

ラジウムの水和構造及び粘土鉱物への吸着構造の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。

口頭

分子レベルの情報に基づいたラジウムの環境挙動解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

環境化学や核医学などの分野で重要な元素であるラジウム(Ra)については、安定同位体が存在しないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、Raの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。さらに人形峠旧ウラン鉱床周辺のコア試料分析を行い、環境中Raの挙動を調べた結果、分子レベルの吸着構造と整合する結果を得た。

口頭

In vitroで形成させたヒドロキシアパタイトに吸着したRa-226の局所構造解析

永田 光知郎*; 山口 瑛子; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 谷田 肇; 矢板 毅; 高橋 嘉夫*; 吉村 崇*

no journal, , 

ラジウム(Ra)はカルシウムと同族のアルカリ土類金属であるため、体内に取り込まれると骨に特異的に吸着する。Raを用いたがん治療はこの性質を利用しており、骨に転移したがんをターゲットに治療が行われる。今後、より効果的な薬を開発するには、骨に吸着したRaの化学状態の解明が必須である。本研究では、骨芽細胞を培養して得られたヒドロキシアパタイト(HAp)にRaを吸着させ、RaのL吸収端で広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定を行うことで、その局所構造の情報を得た。また、合成Hapや同族のバリウムでの局所構造と比較した結果についても併せて報告する。

口頭

ラジウムの粘土鉱物への吸着構造解明とそのラジウムの環境挙動への示唆

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; et al.

no journal, , 

ラジウム(Ra)は環境汚染や放射性廃棄物処理の観点から重要な元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、比較的高濃度の試料が必要な分光法は適用できず、分子レベルでの情報は殆ど得られていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、さらに第一原理計算を実施することで、Raは粘土鉱物の層間に脱水して吸着していることを明らかにした。この結果は、これまでの研究結果である環境試料の分析と整合的である。以上の結果は、粘土鉱物にRaが強く固定されることを示唆しており、Raの環境動態解明や環境中Raの除去手法開発等に資する。

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