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論文

Proton diffusion in liquid 1,2,3-triazole studied by incoherent quasi-elastic neutron scattering

篠原 佑也*; 岩下 拓哉*; 中西 真大*; Osti, N. C.*; 古府 麻衣子; 楡井 真実; Dmowski, W.*; 江上 毅*

Journal of Physical Chemistry B, 128(6), p.1544 - 1549, 2024/02

Improving the proton transport in polymer electrolytes impacts the performance of next-generation solid-state batteries. However, little is known about proton conductivity in nonaqueous systems due to the lack of an appropriate level of fundamental understanding. Here, we studied the proton transport in small molecules with dynamic hydrogen bonding, 1,2,3-triazole, as a model system of proton hopping in a nonaqueous environment using incoherent quasi-elastic neutron scattering. By using the jump-diffusion model, we identified the elementary jump-diffusion motion of protons at a much shorter length scale than those by nuclear magnetic resonance and impedance spectroscopy for the estimated long-range diffusion. In addition, a spatially restricted diffusive motion was observed, indicating that proton motion in 1,2,3-triazole is complex with various local correlated dynamics. These correlated dynamics will be important in elucidating the nature of the proton dynamics in nonaqueous systems.

口頭

Experimental demonstration of neutron resonance measurement using laser-driven neutron source

Lan, Z.*; 余語 覚文*; Mirfayzi, S. R.*; 早川 岳人*; 小泉 光生; Wei, T.*; Shi, B.*; 石本 崇*; Golovin, D.*; 森 隆人*; et al.

no journal, , 

High penetration power of neutrons is potentially useful for realizing opaque object analysis in non-destructive way. Large-scale particle accelerators and nuclear reactors are mostly used for development of neutron analyzing method. A Laser-Driven Neutron Source (LDNS) has been proposed as a new approach of neutron generation for non-destructive analysis. Demonstration experiments on neutron resonance measurement ware performed at ILE, Osaka Univ., Japan. The Peta-watt laser LFEX was used to shoot a CD (deuterated plastic) foil target to produce accelerated charged deuterons. Neutrons are generated by nuclear reaction between a cylindrical beryllium and the accelerated deuteron, and then moderated by a high-density polyethylene (HDP). Neutrons of 1$$sim$$20 eV were observed with a neutron detector at a 1.8 m using neutron resonance diagnosis technology. This report describes the results of the first experimental demonstration.

口頭

Pulsed neutron source and its applications realized by laser

余語 覚文*; Mirfayzi, S. R.*; 有川 安信*; 安部 勇輝*; 岩本 晃史*; 早川 岳人*; 小泉 光生; Golovin, D.*; 森 隆人*; Lan, Z.*; et al.

no journal, , 

大阪大学のLFEXレーザー施設において、大強度レーザーを用いたパルス中性子源(LDNS)の開発およびそれを利用した応用研究を進めている。レーザーは、パルス巾が1.5psで、最大出力は、1kJ(1.5$$times$$10$$^{19}$$ Wcm$$^{-2}$$である。開発した中性子源は1cm程度の大きさで、数十マイクロメータに収束したレーザーをターゲットに照射し、それによって生成したMeVもの高速イオン(水素や重水素粒子)を直径5mmのベリリウムに当てて、核反応により中性子を生成するものである。中性子の生成量は、1ショットあたり10$$^{11}$$で、この生成量は、入射エネルギーの4乗で増加することが分かった。さらに、生成した中性子を数cmの大きさのモデレータで減速させ、離れた位置に設置した中性子検出器により、中性子発生から検出までの飛行時間を測定するTOF測定を行った。試料を透過させて中性子の減衰を調べる実験を行った結果、核反応の共鳴による減衰の観測に成功した。

口頭

The Development of laser-driven epithermal neutron source for resonance spectral diagnostics, 2

Lan, Z.*; 余語 覚文*; Mirfayzi, S. R.*; 小泉 光生; 早川 岳人*; 有川 安信*; 安部 勇輝*; Golovin, D.*; 森 隆人*; Wei, T.*; et al.

no journal, , 

Neutron resonance diagnosis technology has been developed on reactors and accelerators for over ten years. By employing neutron beams with high transmittance, it is possible to analyse elementary composition, internal temperature and shock waves of thick objects in a non-destructive way. We developed a new approach to generate short-pulse epithermal neutron beams using relativistic intensity laser for the neutron resonance spectral diagnosis, which is known as Laser-driven Epithermal Neutron Source (LDENS). The neutron resonance measuring experiment was implemented at ILE, Osaka Univ. with peta-watt laser LFEX. The experimental results in 2020 demonstrated that LDENS is applicable for neutron resonance measurement. In 2021 experiments, we developed the system to record neutron spectrum with higher quality. Multiple resonance peaks of various isotopes with different temperature were clearly measured. The presentation will introduce the experimental results and discussions including characteristic evaluation of LDENS and temperature dependency of neutron resonance peaks.

口頭

高分子液体アルキル化ポリチオフェンにおけるアルキル鎖のダイナミクス

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 村井 直樹; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

一般に高分子に側鎖としてアルキル鎖を導入すると柔らかくなることが経験的に知られている。一方で、その詳しいメカニズムはわかっていない。我々はアルキル鎖の無秩序性が重要な役割を果たしているのではないかと考えている。本研究ではポリチオフェン(PT)に長さが異なる分岐アルキル鎖を側鎖として導入した二種類のアルキル化ポリチオフェンPT2/6とPT8/12を対象とした。直鎖のPTは室温で固体だが、PT2/6とPT8/12はどちらも液体状態である。これら二つの試料について、J-PARCのAMATERAS分光器を用いて、中性子準弾性散乱測定を行った。アルキル鎖由来の二つの局所緩和が観測され、緩和時間およびその温度変化はPT2/6とPT8/12でほとんど同じであった。また、350K以上では水素原子の9割が100psより速く運動しており、アルキル鎖がほぼ無秩序状態にあることがわかった。講演では直鎖PTとの比較をもとに、分岐アルキル鎖の役割について議論する。

口頭

High-speed atomic thermometer using single shot of laser-driven neutron pulse

Lan, Z.*; 余語 覚文*; 早川 岳人*; Wei, T.*; 加美山 隆*; 佐藤 博隆*; 有川 安信*; Mirfayzi, R.*; 小泉 光生; 安部 勇輝*; et al.

no journal, , 

Neutron resonance diagnosis technology has been developed worldwide for over ten years. By employing neutron beams with high transmittance, it is possible to measure the resonance spectral of samples in the neutron beam-line. We developed a new approach to generate short pulse epithermal neutron beams using relativistic intensity laser for the neutron resonance spectral diagnosis, which is known as Laser-Driven Epithermal Neutron Source (LDENS). Benefit from highly focused laser, the LDENS can provide high temporal accuracy with a compact volume of the source. Therefore, the minimal change of neutron resonance peaks caused by Doppler broadening effect of atom temperature could be detected via single pulse of LDENS. In experiment, we measured resonance at 4.28eV of a 0,1mm Ta plate with serial temperature points (300K-600K) and another resonance at 5.18eV of an Ag plate was recorded as a reference of the neutron signal. The experimental data shows the feasibility of isotope-discriminating atomic thermometer using a single shot of LDENS. More results will be reported in the presentation.

口頭

Nuclear thermometer using single pulse of laser-driven neutron source

Lan, Z.*; 早川 岳人*; Wei, T.*; 加美山 隆*; 佐藤 博隆*; 有川 安信*; Mirfayzi, S. R.*; 小泉 光生; 安部 勇輝*; 森 隆人*; et al.

no journal, , 

As a new approach of neutron generation with the ultra-short pulse duration and high flux, a Laser-Driven Neutron Source (LDNS) has been studied. A demonstration experiment of neutron resonance spectroscopy using a LDNS has been performed using the petawatt laser LFEX at the Institute of Laser Engineering, Osaka University. A CD foil target was used for an high-density plasma generation. Neutrons were produced by the impact of the high energy ions on a boron converter. A high-density polyethylene surrounding the boron converter slowed down neutron energy to epithermal temperature. A single shot neutron resonance experiment was carried out at a neutron beam line of 1.8m. The neutron resonance peak at 4.28 eV of Ta was measured with different temperature.

口頭

Dynamics of liquid polymer alkylated polythiophene

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

It is empirically known that introducing alkyl chains into polymers makes them plasticize, more flexible, and soluble in solvent. However, the detailed mechanism is not well understood. The disorder of alkyl chains, causing large configurational entropy, could decrease free energy and stabilize the liquid state. In this research, we have taken alkylated polythiophenes with branched alkyl chains (PT2/6, PT8/12) and straight alkyl chains (PT8). Their glass transition temperature (Tg) decreases with increasing alkyl chain length. We have measured quasi-elastic neutron scattering (QENS) of them to investigate the dynamics of the main/side chains. As a result, most H atoms in alkyl chains are highly mobile. That indicates the alkyl chains are disordered and produce high entropy. In the presentation, we will discuss the details of relaxation processes, including local motions and translational diffusion of alkyl chains, and also compare branched alkyl chains with linear alkyl chains.

口頭

中性子準弾性散乱による液体アルキル化ポリチオフェンのダイナミクスの研究

楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 玉造 博夢; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子

no journal, , 

ポリチオフェン(PT)は剛直な高分子であるが、側鎖としてアルキル鎖を導入すると融点が低下する。その要因の一つはアルキル鎖の無秩序による大きな配置エントロピーだと考えている。本研究ではアルキル鎖の形状による違いを調べるために、PTに分岐アルキル鎖を導入したPT2/6 (Tg=270K)とPT8/12 (Tg=217K)、直鎖アルキル鎖を導入したPT8 (Tg=256K, regiorandom)を対象とした。これらの試料のダイナミクスを中性子準弾性散乱法により調べた。測定にはJ-PARCのAMATERAS、DNA分光器を用いた。その結果、温度変化の小さい2つの速い緩和と温度変化する遅い緩和が観測された。Tgより高温での遅い緩和は主鎖の並進拡散と考えられ、その拡散係数Dは試料の粘度が低いほど高く、粘度との対応が確認された。低温では緩和強度の運動量遷移Q依存性が異なっており、Tg付近を境に別の緩和が現れている。速い緩和はアルキル鎖の回転・揺動と考えられる。これらの緩和時間はアルキル鎖の種類によらずほぼ同じであること、また緩和強度のQ依存性から、アルキル鎖全体が動くのではなく、アルキル鎖内の炭素・水素原子がそれぞれ運動していると考えられる。また、室温付近ではアルキル鎖の水素原子の大半が動いており、ほぼ無秩序状態にあることがわかった。可動な水素原子の割合は粘度の低いPT2/6ではやや低い傾向が見られた。講演では、緩和の詳細およびアルキル鎖の形状がダイナミクスに与える影響について議論する。

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