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論文

Progress and prospects of calculation methods for radiation shielding

平山 英夫*; 中島 宏; 森島 誠*; 上松 幹夫*; 佐藤 理*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(11), p.1339 - 1361, 2015/11

AA2014-0681.pdf:1.15MB

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1021283
 被引用回数：7 パーセンタイル：20.83(Nuclear Science & Technology)

放射線遮蔽計算手法の進展と展望について解説する。これは、日本原子力学会の放射線遮蔽分野における研究委員会の活動を中心にまとめたものである。放射線遮蔽分野のロードマップ及びモンテカルロ法・Sn法、簡易計算法等の遮蔽計算法の進展と展望並びに計算手法を検証するための遮蔽実験について紹介する。

論文

研究施設から発生する廃棄物に対する体系的な放射能分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 片山 淳; 中島 幹雄*; 高橋 邦明

日本原子力学会和文論文誌, 10(3), p.216 - 225, 2011/09

https://doi.org/10.3327/taesj.J10.029

研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種を、簡易かつ迅速に分析する手法の開発を進めている。本検討では、高効率非破壊$$gamma$$線測定法,難溶解性試料の迅速前処理法,固相抽出剤を用いた迅速核種分離法等から構成される体系的な廃棄物放射能分析法の適用性を確認するため、研究施設から実際に発生した濃縮廃液,焼却灰,金属配管等の放射能分析を本法により実施した。その結果、回収率や検出限界,核種分離性能等の観点から、本法が従来法と同等以上の性能を有していることが明らかとなった。

論文

Carbon-14 analysis in solidified product of non-metallic solid waste by a combination of alkaline fusion and gaseous CO$$_{2}$$ trapping

石森 健一郎; 亀尾 裕; 松江 秀明; 大木 善之*; 中島 幹雄; 高橋 邦明

Applied Radiation and Isotopes, 69(2), p.506 - 510, 2011/02

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2010.10.014
 被引用回数：6 パーセンタイル：44.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非金属性の低レベル放射性固体廃棄物を溶融処理して作製される溶融固化体中の$$^{14}$$Cについて簡易・迅速な分析法を確立するために、試料分解法としてアルカリ融解を組合せた放射化学分析を検討した。熱中性子照射による$$^{14}$$N(n,p)$$^{14}$$C核反応を利用して作製した$$^{14}$$C含有模擬溶融固化体の分析を行い、燃焼法を用いる従来の分析法と結果を比較した。アルカリ融解を用いる本法において模擬溶融固化体から$$^{14}$$Cを精度よく定量的に回収されたことから、従来法よりも$$^{14}$$Cを効率的に分離することができ、溶融固化体の分析法として優れていることがわかった。

論文

Analysis of Th, U, Pu, and Am in radioactive metal waste using extraction chromatography

島田 亜佐子; 原賀 智子; 星 亜紀子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 286(3), p.765 - 770, 2010/12

https://doi.org/10.1007/s10967-010-0750-y
 被引用回数：6 パーセンタイル：40.28(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography method was applied to the chemical separation of alpha nuclides, Th, U, Pu, and Am, in metal waste; UTEVA resin (for uranium and tetravalent actinide) for the analysis of Th and U, and TRU resin (for trans uranium resin) for the analysis of Pu and Am. Schemes of extraction chromatography were optimized to analyze metal waste containing lots of Fe. Actual metal wastes were analyzed with the optimized methods and good recovery more than 90% was obtained.

論文

Preparation of reference materials on radiochemical analysis for low-level radioactive waste generated from Japan Atomic Energy Agency

石森 健一郎; 亀尾 裕; 中島 幹雄*; 高橋 邦明

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.117 - 123, 2010/10

https://doi.org/10.1115/ICEM2010-40111

In order to prepare simulated reference materials of solidified products using a laboratory-scale electric furnace instead of a plasma heating device, melting tests of miscellaneous simulated solid wastes were conducted. Under the optimum melting conditions, reference materials containing $$alpha$$-ray emitting nuclides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am and $$^{244}$$Cm) or $$gamma$$-ray emitting nuclides ($$^{60}$$Co, $$^{137}$$Cs and $$^{152}$$Eu) were prepared. For reference materials containing $$beta$$-ray emitting nuclides such as $$^{14}$$C and $$^{36}$$Cl, a preparation method with nuclear reaction $$^{14}$$N(n, p)$$^{14}$$C or $$^{35}$$Cl(n, $$gamma$$)$$^{36}$$Cl by thermal neutron irradiation was attempted. The radioactivity concentrations of the reference materials were evaluated from radiochemical analysis. It was confirmed that the reference materials could be successfully prepared on the present preparation methods.

報告書

研究施設等から発生する均質・均一固化体に対する放射化学分析

星 亜紀子; 亀尾 裕; 片山 淳; 坂井 章浩; 辻 智之; 中島 幹雄; 木原 伸二; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2009-023, 84 Pages, 2010/03

JAEA-Data-Code-2009-023.pdf:12.81MB

日本原子力研究開発機構から発生する放射性廃棄物の合理的な埋設処分に向けて、廃棄体に含まれる安全評価上重要となる核種の濃度を、スケーリングファクタ法等の統計的手法により決定する方法を構築する必要がある。このため、平成10年度から平成19年度にかけて日本原子力研究開発機構原子力科学研究所から発生し、アスファルト又はセメントにより均質・均一に固化される低レベル放射性廃液(56試料)について放射化学分析を実施し、17核種に対する放射能濃度データ(563データ)を取得した。さらに取得したこれらの核種について、原子力発電所から発生する低レベル放射性廃棄物の処分において採用されているスケーリングファクタ法でKey核種としている$$^{60}$$Co又は$$^{137}$$Csとの相関関係を調査し、均質・均一固化体に対する合理的な放射能濃度決定方法構築のための基礎資料としてまとめた。

論文

Simple determination of $$^{99}$$Tc in radioactive waste using Tc extraction disk and imaging plates

亀尾 裕; 片山 淳; 星 亜紀子; 原賀 智子; 中島 幹雄

Applied Radiation and Isotopes, 68(1), p.139 - 143, 2010/01

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2009.08.009
 被引用回数：12 パーセンタイル：62.3(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

放射性廃棄物に含まれる$$^{99}$$Tcを簡易に定量するため、ディスク状の固相抽出剤表面に$$^{99}$$Tcを吸着させ、そのディスクをイメージングプレートで直接測定する分析法を開発した。固相抽出剤による種々の溶液からのTcの分離性能を調べた結果、pH2から12の範囲において、Tcは97%以上回収できることがわかった。しかし、ディスク状の固相抽出剤内部におけるTcの分布は、溶液のpHにより変化し、その結果、$$beta$$線の計数効率も大きく変化した。原子力機構の研究施設から発生した放射性廃液に対して本分析法を適用した結果、その定量値は従来分析法により得られた値とよく一致した。

報告書

研究施設等廃棄物に含まれる放射性核種の簡易・迅速分析法(分析指針)

亀尾 裕; 島田 亜佐子; 石森 健一郎; 原賀 智子; 片山 淳; 星 亜紀子; 中島 幹雄

JAEA-Technology 2009-051, 81 Pages, 2009/10

JAEA-Technology-2009-051.pdf:3.6MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所及び大洗研究開発センターの研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種及びウラン,トリウムを簡易・迅速に評価できる分析・測定法を開発した。主要な分析対象試料としては、原子力科学研究所の高減容処理施設において製作される溶融固化体を想定した。この溶融固化体試料に含まれる重要核種に対して、費用を低減しながらルーチン的に分析できる体制を確立することを目的に、非破壊$$gamma$$線測定の高効率化,試料前処理法及び核種分離法の簡易・迅速化,長寿命核種の迅速測定法の開発等を進め、この成果を分析指針としてまとめた。

論文

研究施設等廃棄物に含まれる$$^{59}$$Ni及び$$^{63}$$Niの分析法

亀尾 裕; 原賀 智子; 片山 淳; 星 亜紀子; 中島 幹雄

Radioisotopes, 58(5), p.153 - 160, 2009/05

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.58.153

放射性廃棄物を対象としたルーチン分析法のひとつとして、$$^{59}$$Ni及び$$^{63}$$Niの分析法について検討を行った。分析試料の核種組成や化学成分を考慮して分離条件の最適化を図った結果、金属廃棄物試料及び濃縮廃液試料に含まれる$$^{59}$$Ni及び$$^{63}$$Niの放射能濃度を効率よく定量することができた。金属廃棄物試料について、本法による分析値と放射化計算による予測値との比較を行った結果、両者はよく一致することがわかった。

論文

Influence of hydrofluoric acid on extraction of thorium using a commercially available extraction chromatographic resin

藤原 亜佐子; 星 亜紀子; 亀尾 裕; 中島 幹雄

Journal of Chromatography A, 1216(18), p.4125 - 4127, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.chroma.2009.03.019
 被引用回数：10 パーセンタイル：31.95(Biochemical Research Methods)

UTEVAレジンにより1$$times$$10$$^{-6}$$mol/dm$$^{3}$$のThとさまざまな濃度のHFを含む硝酸溶液(1$$sim$$5mol/dm$$^{3}$$)からThを回収するとき、Th回収率のHF濃度依存性を調べた。Th回収率はHF濃度の増加とともに減少した。ほぼ100%の回収率が得られる最大のHF濃度は、1mol/dm$$^{3}$$硝酸では約10$$^{-4}$$mol/dm$$^{3}$$, 3mol/dm$$^{3}$$硝酸では約10$$^{-3}$$mol/dm$$^{3}$$, 5mol/dm$$^{3}$$では約10$$^{-2}$$mol/dm$$^{3}$$であった。0.1mol/dm$$^{3}$$のHFを含む溶液に硝酸アルミニウム(0.2mol/dm$$^{3}$$)又は硝酸鉄(0.6mol/dm$$^{3}$$)をF$$^{-}$$のマスキング剤として添加するとTh回収率は1.4$$pm$$0.3%から95$$pm$$5%又は93$$pm$$3%に改善された。UTEVAレジンによるThの効果的な抽出は、試料溶液中のHF濃度に応じて硝酸濃度を選択することや硝酸アルミニウムのようなマスキング剤を添加することにより達成できる。

論文

画像検出器と回転電場偏向電極を用いた飛行時間型質量分析装置の開発

片山 淳; 亀尾 裕; 中島 幹雄

質量分析, 56(5), p.229 - 234, 2008/10

https://doi.org/10.5702/massspec.56.229

回転電場と画像検出器を用いた微量同位体測定技術の開発を行った。回転電場は、正6角形に配置された電極に多相正弦波が印加することにより生じさせる。イオンがこの電場に進入すると偏向を受け、渦巻き状の軌跡が画像検出器に観測される。この軌跡の位置情報が到達したイオンのm/zであり、発光強度がイオンの存在量を示す。また、画像検出器をゲート動作させることにより、存在度の大きな同位体の影響を排除することができた。この開発により、$$^{41}$$Caの微量同位体の計測に必要な7桁レベルのアバンダンス感度が得られた。

論文

廃棄物に対する簡易・迅速な$$alpha$$核種分離手法の検討

星 亜紀子; 渡辺 幸一; 藤原 亜佐子; 原賀 智子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 武部 愼一

日本原子力学会和文論文誌, 7(3), p.177 - 185, 2008/09

https://doi.org/10.3327/taesj.J07.009

低レベル放射性廃棄物に含まれるアルファ線放出核種の分析法の簡易・迅速化を目的に、抽出クロマトグラフィーによるU, Np, Pu, Am、及びCmの分離手法の検討を行った。U, Puの分離にはUTEVAレジンを、Npの分離にはTEVAレジンを、Am, Cmの分離にはTRUレジンを用いた。スキームの検討においては、分離操作がルーチン化されることを考慮し、腐食性低減のため、希硝酸をベースとした溶液でスキームを構築することを試みた。模擬廃棄物を用いた分離試験において、回収率は67$$sim$$97%と良好であり、分離の所要時間は2時間程度であった。本検討による分離スキームを実濃縮廃液に適用したところ、良好な回収率と除染係数が得られ、実用分析法として使用できる見通しを得た。

報告書

放射性雑固体廃棄物から製作される溶融固化体の標準試料作製; $$alpha$$線放出核種を含有する溶融固化体標準試料(共同研究)

石森 健一郎; 大木 恵一; 高泉 宏英; 亀尾 裕; 大木 善之*; 中島 幹雄

JAEA-Technology 2007-065, 20 Pages, 2008/01

JAEA-Technology-2007-065.pdf:1.4MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所内で発生する非金属の低レベル放射性雑固体廃棄物から作られる溶融固化体を放射化学分析する際に必要となる標準試料を作製するため、溶融固化体を模擬した標準試料の調製法を検討した。模擬雑固体廃棄物を想定して非放射性のコンクリートとFeOの混合粉末を使用してるつぼへの充填条件及び昇温条件を変えて溶融試験を行い、溶湯がるつぼから溢れない最適な条件を決定した。また混合粉末に安定同位体トレーサーとしてCsを添加して1600$$^{circ}$$Cの電気炉で溶融試験を行ったところ、溶融固化体の塩基度を低くすることで揮発しやすいCsも固化体中に残存することがわかった。以上の検討で得られた最適な溶融条件で溶融することで、$$alpha$$線放出核種$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cmを含有する溶融固化体標準試料を作製できた。放射能分析により決定した各核種の放射能濃度は$$^{237}$$Npは0.188$$pm$$0.001Bq/g、$$^{241}$$Amは0.368$$pm$$0.004Bq/g、$$^{244}$$Cmは0.402$$pm$$0.01Bq/gであった。

論文

新規なAMS用ターゲットの製作方法に関する研究

片山 淳; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 松崎 浩之*

第10回AMSシンポジウム報告集, p.234 - 237, 2008/00

$$^{129}$$Iを加速器質量分析装置で分析するためには、従来ヨウ化銀の沈殿から測定ターゲットを作製する。より高感度に$$^{129}$$Iを分析するためには、沈殿生成のために加える担体量を減らす必要がある。しかし、沈殿の生成と回収には1mg以上の担体が必要である。本研究では、沈殿生成の代わりに銀表面へのヨウ素分子の吸着反応を利用した直接的な測定ターゲットの作製方法の基礎検討を行った。本法によれば、1から0.2mgの担体で測定ターゲットを作製することができた。

論文

加速器質量分析法を利用する放射性廃棄物中の$$^{129}$$Iの分析

片山 淳; 亀尾 裕; 中島 幹雄

Radioisotopes, 56(12), p.787 - 793, 2007/12

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.56.787

$$^{129}$$Iの廃棄物中濃度の測定は、廃棄物処分や環境問題の観点から重要である。本研究において、加速器質量分析法(AMS)による放射性廃棄物中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$I同位体比から$$^{129}$$Iの定量を行う方法について検討を行った。AMSにて測定を行うために必要なターゲット試料を作成するため、放射性廃棄物からのヨウ素の化学分離に固相抽出ディスク(Anion-SR)を使用した。この方法は、従来法の溶媒抽出法による手法と比較すると、試料溶液からヨウ化物イオンを迅速に分離することが可能であった。作業環境中からの$$^{129}$$I汚染を考慮して、$$^{129}$$I/$$^{127}$$I同位体比のバックグラウンド値をできる限り低く保つ適切な$$^{127}$$Iヨウ素担体量を求めた。本法を実験室標準及び実試料として日本原子力研究開発機構の原子力施設から排出された放射性廃液に適用することができた。

論文

Rapid determination of $$^{89}$$Sr and $$^{90}$$Sr in radioactive waste using Sr extraction disk and beta-ray spectrometer

亀尾 裕; 片山 淳; 藤原 亜佐子; 原賀 智子; 中島 幹雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 274(1), p.71 - 78, 2007/10

https://doi.org/10.1007/s10967-006-6905-1
 被引用回数：20 パーセンタイル：78.32(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物に含まれる$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srを迅速に定量するため、ディスク状の固相抽出剤と$$beta$$線スペクトロメトリを組合せた分析法を開発した。種々の割合で$$^{89}$$Sr, $$^{90}$$Sr及び$$^{90}$$Yを吸着させたディスクを作製し、$$beta$$線スペクトロメトリにより定量したところ、$$^{89}$$Sr/$$^{90}$$Srの比が0.3から45の範囲であれば、30%以下の不確かさ(2$$sigma$$)で定量可能であった。原子力機構から発生した放射性廃液に対して本迅速分析法を適用した結果、その定量値は従来法により得られた値とよく一致した。

論文

コンクリート中のクリアランスレベルのトリチウム濃度測定法

藤原 亜佐子; 亀尾 裕; 片山 淳; 中島 幹雄

日本原子力学会和文論文誌, 6(1), p.58 - 64, 2007/03

https://doi.org/10.3327/taesj.J06.025

コンクリート中のクリアランスレベルのトリチウムを測定する方法として水浸漬法の適用を検討した。塊状コンクリートにトリチウムを含浸させて模擬試料を作製し、これを水に浸漬したときのトリチウム浸出率を時間の関数として求めた。浸出率は浸漬初期に急激に増加し、10日後では増加が緩やかとなり、30日では95$$pm$$3%で一定となった。研究用原子炉Japan Research Reactor No.3の改造に伴い発生した実廃棄物試料においても、浸出率の経時変化は模擬試料と同様であり、水浸漬から求めたトリチウム濃度は、加熱法により求めたものとよく一致した。水浸漬法はコンクリート中のクリアランスレベルのトリチウム分析に適用できると考える。

報告書

不燃性雑固体廃棄物の溶融処理技術開発; 雑固体溶融固化体特性試験

中塩 信行; 亀尾 裕; 星 亜紀子; 中島 幹雄

JAEA-Review 2007-005, 35 Pages, 2007/02

JAEA-Review-2007-005.pdf:2.28MB

日本原子力研究所東海研究所(現日本原子力研究開発機構原子力科学研究所)は、研究開発で発生した低レベル放射性雑固体廃棄物を対象として、高い減容比と安定性が得られる溶融処理及び高圧縮処理を行う高減容処理施設を平成15年2月に建設整備した。バックエンド技術部廃棄物処理技術試験室(現バックエンド推進部門技術開発ユニット廃棄物確認技術開発グループ)では、高減容処理施設の溶融処理設備稼働に先立って、模擬雑固体廃棄物と放射性トレーサー($$^{60}$$Co, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu)を小型プラズマ加熱溶融炉で溶融する雑固体溶融固化体特性試験を行ってきた。特性試験では、さまざまな溶融条件での溶融廃棄物の粘性,溶融固化体の化学組成,物理的特性及び放射能分布を調べた。本レビューは、これまでに報告した特性試験の成果をとりまとめて、今後、実機で行われる予定の溶融処理の実施・最適化に資するための検討を行った。

論文

Application of extraction chromatography to the separation of thorium and uranium dissolved in a solution of high salt concentration

藤原 亜佐子; 亀尾 裕; 星 亜紀子; 原賀 智子; 中島 幹雄

Journal of Chromatography A, 1140(1-2), p.163 - 167, 2007/01

https://doi.org/10.1016/j.chroma.2006.11.084
 被引用回数：23 パーセンタイル：56.06(Biochemical Research Methods)

UTEVA樹脂を用いる抽出クロマトグラフィを多元素を含む対照試料と模擬廃棄物の溶融固化体を溶解して作製した試料に含まれるThとUの分離に適用した。硝酸濃度1Mから5Mの対照試料中のThとUは、UTEVA樹脂に抽出され、0.1Mの硝酸と0.05Mのシュウ酸を含む溶液によって回収され、結果としてほかの金属元素から分離された。溶融固化体の試料中のウランは対照試料と同様の溶離挙動を示した。一方、トリウムは硝酸濃度5Mの試料からは抽出されたが、硝酸濃度1Mの試料からは抽出されなかった。フッ化物イオンがThの抽出を妨害していると考え、Thよりもフッ化物イオンとの安定度定数が大きいAlやFeの硝酸塩を添加したところ、硝酸濃度1Mの試料からもThが抽出された。

論文

Extraction of uranium from simulated ore by the supercritical carbon dioxide fluid extraction method with nitric acid-TBP complex

Dung, L. T. K.*; 今井 智紀*; 富岡 修; 中島 幹雄; 高橋 邦明; 目黒 義弘

Analytical Sciences, 22(11), p.1425 - 1430, 2006/11

https://doi.org/10.2116/analsci.22.1425
 被引用回数：7 パーセンタイル：23.21(Chemistry, Analytical)

抽出剤として硝酸とリン酸トリブチルの錯体を含む超臨界二酸化炭素を用いる超臨界流体抽出法(SFE)を数種のリン酸ウラニル化合物と模擬ウラン鉱物からのウランの抽出に適用した。静的抽出工程と動的抽出工程からなる抽出法を構築し、圧力,温度,抽出時間などの実験因子を最適化した。リン酸ウラニル及び模擬鉱石のどちらからも効果的にウランを抽出できることを見いだし、SFE法が鉱石中のウラン分析のための前処理法として有用であることを明らかにした。

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