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論文

Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:71.3(Chemistry, Multidisciplinary)

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

論文

Kinetics and mechanism of Eu(III) transfer in tributyl phosphate microdroplet/HNO$$_{3}$$ aqueous solution system revealed by fluorescence microspectroscopy

宮川 晃尚*; 草野 祐香*; 長友 重紀*; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 38(7), p.955 - 961, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

本研究では、蛍光顕微分光法を用いて硝酸溶液とリン酸トリブチル(TBP)溶液の界面におけるEu(III)抽出機構を明らかにした。HNO$$_{3}$$とTBPの濃度を変化させて抽出と逆抽出を行った際の蛍光強度変化の解析から、界面での物質移動速度定数を求め、反応機構を検討した。この結果は、1つの硝酸イオンが界面でEu(III)と反応し、TBP分子は界面反応に関与していないことを示しており、前回の研究でNaNO$$_{3}$$溶液を用いて得られた結果とは異なるものであった。このことから、水溶液中のEu(III)と硝酸イオンおよびTBPとの錯体の化学種が抽出機構に重要な役割を担っていることが示された。

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

論文

Acid dissociation constant of bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate impregnated in a polymer layer coated on silica microparticles

宮川 晃尚*; 竹内 正行; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(4), p.566 - 568, 2022/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.81(Chemistry, Multidisciplinary)

高分子相に含浸させた抽出剤のpKaが、架橋度や他の抽出剤の共存によって変化し、高分子相の疎水性が変化することを実証した。本成果は、新規な固体抽出吸着剤の開発に役立つと考えられる。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.89(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.49(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

口頭

単一微粒子計測法によるリン系抽出剤を含む高分子被覆多孔質シリカ/溶液系におけるユウロピウム移動機構解析

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 中谷 清治*; 名越 航平*; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

硝酸溶液中におけるリン系抽出剤を含浸させた高分子被覆多孔質シリカへのEuの分配過程を顕微蛍光法で追跡した。Eu分配速度の高分子架橋度やEu濃度、CMPO含有量依存性から、Eu移動機構を検討した。

口頭

CMPO, HDEHPを用いた抽出クロマトプロセスの最適化

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 中谷 清治*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*; 松浦 治明*

no journal, , 

CMPO, HDEHP吸着材を用いた2段階フローシートの最適化として提案したフローシートの性能実証のため、Am, Cmを含む溶液を用いたカラム分離試験を実施した。2サイクル合わせての性能としては、MA回収率はAmで93%、Cmで97%、Ndの除染係数100以上、Euの除染係数1000以上であり、改良前と比較して性能が大幅に向上した。

口頭

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

no journal, , 

CMPO, HDEHPを含侵させた吸着材を用いた2段階フローの抽出クロマトグラフィプロセスについて、それぞれのカラムの溶離液組成を最適化することでMA回収性能の向上を図った。これにより93%のAmと97%のCmが硝酸溶液中に回収することができ、これまでのMA回収性能をはるかに上回ることに成功した。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発

佐野 雄一; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 国井 茂*

no journal, , 

溶媒抽出と抽出クロマトグラフィ両方の利点を活用した高い安全性・経済性を有する実用的なMA(III)回収プロセスを提示することを目的に、劣化物も含め取り扱いが確立されている安価なTBP抽出剤と水相/有機相間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、TBP濃度の制御を行うことでMA(III)+Ln(III)共回収を行う溶媒抽出工程と、圧力損失を低減させた吸着材を用いた低圧損抽出クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離工程を組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスの構築に向けた研究開発を実施している。本報告では、本研究開発の概要を報告する。

口頭

円柱状微小液滴/溶液系におけるリン酸トリブチルによるランタノイドの抽出・逆抽出過程の速度論的検討

草野 祐香*; 中川 稜悟*; 長友 重紀*; 佐野 雄一; 中谷 清治*

no journal, , 

微小電極上に形成した円柱状空洞にリン酸トリブチル抽出剤を充填し、硝酸溶液に浸して円柱状液滴にレーザー光照射し、ランタノイド錯体の発光強度の経時変化を追跡した。経時変化は単一指数関数で解析し、抽出・逆抽出速度を算出した。液滴内外の拡散、界面反応等の観点から物質移動機構を速度論的に議論した。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,1; 全体構想

佐野 雄一; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 国井 茂*

no journal, , 

溶媒抽出と抽出クロマトグラフィを組み合わせた、廃棄物発生量が少なく、安全性・経済性に優れた実用性に富む3価マイナーアクチニド(MA(III): Am, Cm)の分離回収技術の開発を進めている。開発の全体概要とこれまで得られている成果概要を中心に報告する。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,3; 高TBP濃度条件を対象とした顕微分光法による抽出・逆抽出速度評価

草野 祐香*; 宮川 晃尚*; 長友 重紀*; 中谷 清治*; 佐野 雄一

no journal, , 

TBP濃度,硝酸濃度,硝酸イオン濃度等をパラメータとした顕微分光測定より得られたFP(Ln)の抽出・逆抽出速度(物質移動係数)を紹介する。各濃度が物質移動係数に及ぼす影響に関する評価・考察結果を報告する。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,8; MA/Ln分離用吸着材を対象とした顕微分光測定による吸着溶離速度評価

崩 愛昌*; 宮川 晃尚*; 長友 重紀*; 中谷 清治*; 吉田 正明*; 根本 脩平*; 新井 剛*; 安倍 弘; 長谷川 健太; 佐野 雄一

no journal, , 

各種NTAアミド抽出剤を担持させた吸着材を対象に実施した硝酸濃度、硝酸イオン濃度等をパラメータとした顕微分光測定より得られたFP(Ln)の吸着・溶離速度(物質移動係数)を紹介する。凍結乾燥法により造粒したシリカ担体を使用した吸着材についてポリマー被覆条件の変更により吸着・溶離速度が改善されることや、硝酸濃度や硝酸イオン濃度が物質移動係数に及ぼす影響に関する評価・考察結果を報告する。

口頭

微小油滴/硝酸溶液系におけるユウロピウムの抽出・逆抽出速度の硝酸イオン及びリン酸トリブチル濃度依存性

草野 祐香*; 宮川 晃尚*; 長友 重紀*; 中谷 清治*; 佐野 雄一

no journal, , 

リン酸トリブチルによるユウロピウムの溶媒抽出・逆抽出過程を、微小油滴の顕微蛍光法測定から速度論的に解析した。速度定数の硝酸,硝酸イオン,リン酸トリブチル濃度依存性から、抽出は油水界面で硝酸イオン2つを伴うユウロピウム移動に支配されること、逆抽出速度とこれら濃度との定量的関係を明らかにした。

口頭

多元素を含むモデル放射性廃液系における抽出剤含浸シリカゲルへのランタノイド分配過程の解析

林 直輝*; 宮川 晃尚*; 長友 重紀*; 中谷 清治*; 佐藤 清盛*; 新井 剛*; 安倍 弘; 長谷川 健太; 渡部 創; 佐野 雄一

no journal, , 

顕微分光装置を用いて単一の抽出剤含浸シリカ粒子内のランタノイドイオンの蛍光を取得することで、粒子内部への分配挙動を評価した。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,16; フローシート設計及び評価

佐野 雄一; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 国井 茂*

no journal, , 

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを設計した。これまでに提案されている溶媒抽出法または抽出クロマトグラフィのみから成るプロセスと比較して廃棄物発生量や安全性・経済性の面で優位性があることを確認した。

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