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浦島 周平; 難波 知太郎; 日下 良二
Analyst, 151(12), p.3586 - 3591, 2026/06
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)This paper reports a substantial enhancement in the sensitivity of photothermal microscopy by leveraging the inevitable spatial mismatch of pump and probe beams, which has conventionally been regarded as an experimental imperfection to be minimized. For aqueous solutions, the limit of detection (LOD) of conventional photothermal microscopy has been restricted to an absorbance equivalent of approximately 10-3 for a 1 cm optical path length, corresponding to performance two to three times worse than that of standard commercial dual-beam spectrophotometers. We overcome this limitation by exploiting the spatial distribution of the photothermal signal, which is captured by imaging the probe beam with a camera. Using photothermal reflectance microscopy as a representative implementation, pump-induced reflectivity changes at the silica-aqueous interface generate a two-dimensional asymmetric intensity distribution in the probe beam owing to imperfect spatial overlap of the pump and probe beams at the focus. This asymmetric beam pattern is distinguishable from noise-induced intensity variations, enabling highly sensitive photothermal detection. Because quantitative analysis of these two-dimensional data is challenging due to their complexity, a deep-learning-based analysis was employed as a practical means to extract concentration-dependent information encoded in the spatial distribution. As a result, we achieved an LOD equivalent to an absorbance of 2 x 10-4 for a 1 cm optical path length, representing a 3-5-fold improvement over previous photothermal microscopy limits and surpassing the performance of conventional spectrophotometers while preserving microscopic spatial resolution.
O/TO in the gas phase with nonresonant laser pulses難波 知太郎; 熊谷 友多
Journal of Chemical Physics, 164(21), p.214303_1 - 214303_9, 2026/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)We extend a simulation framework for isotope-selective rotational control to the water isotopologues H
O and TO, and numerically investigate pulse conditions that maximize isotope contrast in an equimolar gas-phase mixture driven by nonresonant, linearly polarized double pulses. We examine characteristic rotational periods associated with 
transitions from the ground state and find that 
provides the most effective synchronization for enhancing isotope contrast. To quantify the separation capability, we define a separation factor as the ratio of the three-dimensional alignment of TO and HO. When the pulse delay is synchronized to 
, a maximum separation factor of 1.99 is obtained at 10K; further optimization increases the separation factor to 2.20. These results demonstrate that appreciable isotope-selective contrast can be achieved even in the HO/TO system.
O・TOレーザー同位体分離への応用難波 知太郎; 熊谷 友多
no journal, ,
化学的性質の類似のため、同位体分離は元素分離よりも困難とされる。質量の違いを利用した拡散や遠心分離の手法が提案されているが、一度の操作では不十分であり、効果的な分離には複数のステージを必要とする。レーザー同位体分離は一度の操作で数倍もの濃縮が可能だが、分子選択的であり狭いバンド幅のレーザー源を要する。波長の問題を解決するために、非共鳴レーザー誘起の分子回転を利用した同位体選択的制御が提案された。直線分子の場合は回転の周期に合わせたパルス照射により分離が達成できる。一方で、HOのような非対称コマ分子の場合は回転を特徴づける周期が存在せず、シミュレーションを用いた探索が必要となる。本研究ではレーザー誘起の分子回転の数値シミュレーションを行い、気相でのHO・TOの同位体分離について考察する。偏光条件、強度、タイミングを探索することで、同位体分離に有効なパルスパラメータと分離性能を明らかにする。
日下 良二; 浦島 周平; 中村 聡志; 佐々木 祐二; 関川 卓也; 難波 知太郎; 樋川 智洋; 村井 佑豪; 井口 佳哉*
no journal, ,
従来の溶媒抽出研究では、新規抽出剤の開発や溶液条件の最適化など、主としてバルク反応に着目した研究開発が進められてきた。本研究では、溶媒抽出反応の場として重要な油相と水相の界面に着目し、界面で機能する「界面試薬」の開発を通じて、抽出速度の向上を目指す。
浦島 周平; 難波 知太郎; 日下 良二
no journal, ,
光熱分光法は非蛍光性溶質の高感度検出が可能だが、水の高比熱や屈折率の温度依存性の小ささにより水溶液中での感度向上は困難である。本研究では、ガラス/水溶液界面での光熱誘起反射率変化を利用した新規分光法を開発し、マイクロ流路内で75nMの検出限界を達成した。シンプルな光学系により高い再現性と小試料量での測定を可能とした。
川音 遼真*; 難波 知太郎; 熊谷 友多; 大槻 幸義*
no journal, ,
Machine learning (ML)-based approaches are adopted to predict quantum control landscape maps of laser-induced three-dimensional alignment of asymmetric-top molecules. The landscape map of each molecule is composed of thousands of pixels, each of which shows the maximum degree of alignment under specified set of control parameters. By overcoming the difficulties originating from the considerably different molecular parameters, we develop the ML models to successfully predict the maps, whereby a wide view of alignment control is provided.
難波 知太郎; 松枝 誠; 柳澤 華代
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法は高精度で核種を分析できる分析法の一つである。他の質量分析装置と同様に、質量が同程度の他の核種が分析対象に含まれる場合に感度が落ちるという課題がある。イオン化した核種を、反応ガスで満たしたセルに導入して選択的に化学反応を起こせば、化合物の質量差によって感度が向上する。反応過程を物理化学的にシミュレートし、高精度な分析を可能にする核種と反応ガスの関係を系統的に理解する。
川音 遼真*; 難波 知太郎; 熊谷 友多; 大槻 幸義*
no journal, ,
量子ダイナミクスの1例として、分子とレーザーパルスとの相互作用が挙げられる。その中でも分子の整列制御は分子固定系でのダイナミクスの操作・測定において重要であり、最適なレーザーパルスの形状について研究が行われてきた。主に直線偏光パルス列が理論的にも実験的にも広く研究され、我々は機械学習を導入してダブルパルスによる3次元整列制御の制御機構の予測を行ってきた。一方で楕円偏光パルスを用いた研究は少なく、特に分子とレーザーパルス双方の特徴を俯瞰的に捉える研究はほとんど行われていない。そこで本研究では、機械学習を用いて、レーザーパルスと分子のパラメータから楕円偏光誘起分子3次元整列の制御機構を予測する。
