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論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

報告書

$$^{99}$$Mo製造におけるMoリサイクル技術の予備試験,1; Mo吸着剤の再利用評価(共同研究)

木村 明博; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; Chakrova, Y.*; 西方 香緒里; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; Chakrov, P.*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2013-025, 40 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-025.pdf:2.62MB

照射試験炉センターでは、JMTRを用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法は簡便な反面、製造される$$^{99}$$Moの比放射能は低く、そこから得られる$$^{99m}$$Tc製品の放射能濃度も低下する欠点がある。そこで、効率よくMoを吸着するための吸着剤として、PZC及びPTCを開発した。一方、これら吸着剤は使用した後、放射性廃棄物として廃棄されるため、再利用による放射性廃棄物の低減化を実用化するとともに、希少資源であるMo原料をリサイクルする必要がある。本報告書は、試作した再利用可能なPZC及びPTCの合成方法並びにMo吸着/溶離特性、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性及びリサイクル性等を調査するために行ったコールド試験及びホット試験についてまとめたものである。

論文

Mo recycling property from generator materials with irradiated molybdenum

掛井 貞紀*; 木村 明博; 新関 智丈*; 石田 卓也; 西方 香緒里; 黒澤 誠; 吉永 英雄*; 長谷川 良雄*; 土谷 邦彦

Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10

JMTR再稼働後の産業利用の拡大の一環として、診断用医薬品として使用されている$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Mo国産化のための技術開発を進めている。国産の$$^{99}$$Mo製造方法として、JMTRでは放射性廃棄物の低減と製造工程が容易である(n,$$gamma$$)法を提案している。しかしながら、比放射能の高い$$^{99}$$Moを製造するためには、高価な濃縮$$^{98}$$MoO$$_{3}$$粉末が必要であること、さらに、$$^{99}$$Moの生成の際に使用されたMo吸着剤が廃棄物として大量に発生するといった課題がある。そこで、資源の有効利用と放射性廃棄物の低減を目指し、モリブデンリサイクル技術開発に着手した。本研究では、照射済MoO$$_{3}$$を用い、使用済Mo吸着剤の再利用、新品Mo吸着剤及び使用済Mo吸着剤からのMo回収試験を行った。この結果、Mo回収率95%以上であり、Mo吸着剤のリサイクル及び使用済PZCからのMo回収が可能であることが証明された。

口頭

$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tcジェネレータ用Mo吸着剤としての塩素フリーチタン系無機高分子の合成

新関 智丈*; 菱沼 行男*; 鈴木 将*; 長谷川 良雄*; 西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 谷本 政隆; 土谷 邦彦

no journal, , 

特願 2010-263801   公報

JMTR再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tcジェネレータを用いた放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発を行っている。これまで、Mo吸着剤としてアルミナが用いられているが、Mo吸着量が小さいために、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に用いるジェネレータとして不向きであり、Mo吸着量がアルミナよりも100$$sim$$200倍大きいZr系無機高分子であるMo吸着剤(PZC)が開発されてきた。本研究では、製造性及びリサイクル性の観点から、塩素を用いない新たなMo吸着材(Ti系無機高分子:PTC)の開発を行った。この結果、Mo吸着量はPTCとほぼ同等の性能を有するとともに、Mo吸着させたPTCからMoを脱着し、さらにこのPTCにMoを再吸着させたMo吸着量は100$$sim$$170mg/gであったことから、吸着剤のリサイクルの可能性を明らかにした。

口頭

始発MoO$$_{3}$$粉末によるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響

西方 香緒里; 木村 明博; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 掛井 貞紀*; 吉永 英雄*; 新関 智丈*; 長谷川 良雄*

no journal, , 

材料試験炉(JMTR)再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いため、照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$試料について、$$^{98}$$Moを濃縮したMoO$$_{3}$$粉末の使用及びペレットの高密度化を行う必要がある。本研究は、始発MoO$$_{3}$$粉末特性の違いによるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響を調べるとともに、製作した各MoO$$_{3}$$ペレットの特性を評価した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造用高密度MoO $$_{3}$$ペレットの製造技術開発

西方 香緒里; 木村 明博; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 掛井 貞紀*; 吉永 英雄*; 新関 智丈*; 長谷川 良雄*

no journal, , 

材料試験炉(JMTR)再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の放射化法((n,$$gamma$$)法)による製造技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、$$^{99}$$Moの比放射能が低く、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いため、照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$試料について、$$^{98}$$Moを濃縮したMoO$$_{3}$$粉末の使用及びペレットの高密度化を行う必要がある。本研究は、天然のMoO$$_{3}$$粉末を用いた粉末のリサイクル方法を検討するとともに、始発粉末の違いによるMoO$$_{3}$$ペレットの焼結性への影響及び製作した各MoO$$_{3}$$ペレットの特性の評価を行った。

口頭

Research and development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production process by (n,$$gamma$$) reaction under Tsukuba International Strategic Zones

土谷 邦彦; 川又 一夫; 竹内 宣博*; 石崎 博之*; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 荒木 政則

no journal, , 

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存している。2014年、JMTRを用いた放射化法による$$^{99}$$Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本の大学及びメーカと共同でR&Dを行っている。また、本プロジェクトにおいて、JMTRホットラボ施設内に$$^{99m}$$Tc溶液製造のための様々な試験装置が整備された。R&Dの主な項目は、(1)MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。特に、照射ターゲットとして、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造を確立するとともに、$$^{99m}$$Tcの模擬元素としてReを用いて、MEKによる溶媒抽出法にて$$^{99m}$$Tc溶液の製造予備試験を行っている。本発表では、R&Dの状況及び今後の計画について報告する。

口頭

Consideration of molybdenum adsorption behavior of alumina by surface analysis

鈴木 善貴; 新関 智丈*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 長谷川 良雄*; 棚瀬 正和*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*; 有賀 克彦*; et al.

no journal, , 

高濃縮ウランの使用制限、核セキュリティ及び核分裂生成物の廃棄の観点から、中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの製造技術開発を進めている。(n,$$gamma$$)法により生成された$$^{99}$$Moの比放射能は核分裂法((n,f)法)によって生成された$$^{99}$$Moの比放射能に比べて極めて低い。一方、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータでは、Mo吸着剤としてアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)が広く使用されている。このため、(n,$$gamma$$)法に適用するには、高いMo吸着能を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の特性改善のため、EPMA、赤外分光法、XPS等の表面分析により、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面におけるMo吸着挙動を調べた。この結果、赤外分光法とXPSの測定結果により、Moの吸着サイトはAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面のOH$$^{-}$$基にMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$として、吸着していることが分った。

口頭

スピンコントラスト中性子反射率法による埋もれた界面の研究

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*

no journal, , 

透過率の高い中性子線を用いて反射率測定を行うと多層膜中に埋もれた界面の構造を決定できるというアイデアに基づき、これまで多くの測定が行われ成果が発表されてきた。しかしながら、従来の反射率法は原理的に多層膜における複数の面からの反射を識別することができない。さらに、ソフトマテリアルの多層膜試料などでは、成分間の絡み合いにより界面がぼやける結果その反射信号強度が弱まり試料および基板表面からの強い信号に隠れてしまうことが多々ある。スピンコントラスト変調中性子反射率法は、中性子の水素核に対する散乱能が互いのスピン方向に強く依存する性質を用いた測定法である。本手法を用いると、複数の面からの散乱成分を識別することができる。また、従来法では試料や基板表面からの強い反射信号に埋もれて見えなかった埋もれた界面の構造情報を抽出することができる。本講演では偏極性能を向上した核偏極装置を用いた最新の結果を交えて本測定法のメリットと今後の研究の方向性を紹介する。

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