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論文

レーザー誘起プラズマ発光分光とアブレーション共鳴吸収分光法を組合せた次世代燃料の遠隔分析技術に関する基礎研究

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*

核物質管理学会(INMM)日本支部第30回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2010/01

日本原子力研究開発機構では、次世代燃料の迅速、その場分析を目指し、組成・不純物分析にレーザー誘起プラズマ発光分光法(LIBS)を、同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法(AIRAS)を用いた遠隔分析法の基礎研究を実施している。スペクトルの複雑なランタノイドやウラン酸化物が母材の不純物分析では、観測遅延時間やガス圧力条件の最適化とスペクトルの逆畳み込み法により、感度の直線性と約100ppmの検出下限を得た。同位体分析では、波長を安定化した分光用波長可変半導体レーザー装置を開発し、減圧希ガス中で800MHzのスペクトル分解能を得る条件を見いだすことで、天然ウラン中の$$^{235}$$Uの観測を実現した。これらの結果から、分析感度とその直線性,ウランでの測定実績が確認され、技術的には次世代燃料の保障措置分析に適用できる可能性のあることが示唆された。

口頭

レーザーを用いた核燃料物質の非接触分析技術開発,1; ブレークダウン分光とアブレーション共鳴分光,研究開発の目的と概要

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 丸山 庸一郎; 仁木 秀明*

no journal, , 

レーザーブレークダウン発光分光法とレーザーアブレーション共鳴分光法とを組合せて固体核燃料物質に適用することにより、従来必要であった化学操作を経ることなく、不純物や同位体比を直接、非接触で迅速に分析する手法の開発を開始した。本研究開発の目的,研究開発の概要について述べる。また、最近の成果として、レーザーブレークダウン発光分光法については、プラズマ発光の基本特性とレーザー二重照射の効果を明らかにした点、核燃料物質を摸擬したガドリニウム母材中の不純物発光の定量的な同定・評価を可能とし、100ppm以下の検出下限を得た点、及びアブレーション共鳴分光法については、共鳴分光用の精密波長可変レーザー光源を開発し、ガドリニウム偶同位体を分別して観測可能な分解能を得た点について報告する。

口頭

レーザーブレークダウン分光及びアブレーション共鳴分光を用いた核燃料物質の迅速・遠隔分析技術開発

若井田 育夫; 大場 正規; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 丸山 庸一郎; 仁木 秀明*

no journal, , 

レーザーブレークダウン発光分光法とレーザーアブレーション共鳴分光法とを組合せて固体核燃料物質に適用することにより、従来必要であった化学操作を経ることなく、不純物や同位体比を直接、非接触で迅速に分析する手法の開発を行っている。研究開発の概要を紹介するとともに、最近の成果として、レーザーブレークダウン発光分光については、発光分光の基本特性と核燃料物質を摸擬したガドリニウム母材中の不純物発光の定量的な同定・評価法を、アブレーション共鳴分光法については、高分解能観測条件とガドリニウム偶同位体の識別について報告する。

口頭

Development of remote analysis for nuclear fuel materials by combination of LIBS and Ablation Initiated Resonance Absorption Spectroscopy (AIRAS)

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*

no journal, , 

レーザーブレークダウン発光分光法とレーザーアブレーション共鳴分光法とを組合せて固体核燃料物質に適用することにより、不純物や同位体比を直接、非接触で迅速に分析する手法の開発を行っている。研究開発の概要を紹介するとともに、最近の成果を報告する。レーザーブレークダウン発光分光では、レーザー二重照射法の特性と従来法との比較検討の結果、発光領域の空間分布が異なること、ガスプラズマに対して最適なアブレーション量が存在すること及び100ppmオーダーの不純物分析性能が得られることが明らかとなった。アブレーション共鳴分光法については、ガドリニウムを例に、同位体識別に必要な高分解能観測条件が存在することが見いだされた。

口頭

レーザーによる非接触・遠隔分析技術開発,1; レーザーブレークダウン発光分光特性

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*

no journal, , 

次世代高速炉燃料には低除染燃料が注目されているが、従来の化学分析法では被ばく量,分析廃棄物,分析コスト等の増大が予想される。そこで、遠隔・非接触の迅速で簡易的な分析法の確立を目指して、レーザーブレークダウン発光分析法(LIBS)とレーザーアブレーション共鳴分析法とを組合せた分析法の開発を実施している。従来のシングルパルスLIBSに比べ、より少ないアブレーション量で高感度を実現するために、レーザー光を2回照射するダブルパルス法に着目した。プラズマ発光像の観測から、2つのレーザー入射には、一定以上の時間間隔が必要であること,スペクトル強度の空間分布測定から従来法に比べて分布が広く最大値となる位置が異なること,このため、比較には留意が必要であることが判明した。本試験条件下においては、発光強度の最大値の比較から、従来法に比べて、約9倍のスペクトル強度が得られた。アブレーション強度の増大に伴い、スペクトル強度の飽和は見られることから、ブレークダウンプラズマに対して最適なアブレーション量が存在することが示唆された。

口頭

ブレークダウン発光分光法とアブレーション共鳴分光法を組合せた非接触遠隔分析技術開発

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 仁木 秀明*

no journal, , 

レーザーブレークダウン発光分光法とレーザーアブレーション共鳴分光法とを組合せて固体核燃料物質に適用することにより、不純物や同位体比を直接、非接触で迅速に分析する手法の開発を行っている。研究開発の全体概要を紹介するとともに、最近の成果を報告する。試料発生過程では、アブレーションにより生成されたクレーター観測から発生量を評価した。プラズマ膨張過程については、プラズマ発光のルミナスフロントの観測からブラスト波モデルに一致することがわかった。プラズマ発光特性では、プリパルス入射型のダブルパルス法において、大気圧雰囲気においても強い発光強度が維持できることを示した。不純物分析手法の開発では、摸擬試料及びウラン酸化物試料に適用し、スペクトルのデコンボリューションによる評価方法により分析検量線を取得し、100ppmオーダーの感度を実現した。アブレーション共鳴分光法については、ガドリニウムを例に、同位体識別に必要な高分解能観測条件が存在することを見いだすとともに、ウラン酸化物の共鳴測定に適用し、天然ウラン中の$$^{235}$$Uの同位体検出に成功した。

口頭

レーザーによる非接触・遠隔分析技術開発; レーザーブレークダウン発光分光特性,2

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 仁木 秀明*

no journal, , 

次世代高速炉燃料として低除染TRU燃料が注目されている。化学操作の必要がなく迅速で簡便なその場分析が求められることから、レーザーブレークダウン発光分光法(LIBS)とレーザーアブレーション共鳴分光法とを組合せた分析手法の開発を行っている。本報告では、LIBS分析で重要な、母材と不純物の時間,空間的な発光挙動の同一性,レーザー強度依存性における発光挙動の同一性等について調べ、分析性能を評価した。ウラン(U)にカルシウム(Ca)を不純物として混入させた酸化物仮焼結試料による測定から、時間空間依存性については、レーザー入射後一定時間以上の遅延時間で観測すれば安定すること、レーザー強度の変動に伴うプラズマ温度変化の影響は、UとCaとで同程度のエネルギー準位からの遷移を比較すれば抑制できること等が確かめられた。この測定条件で、Ca濃度の異なる試料を準備し、Uの発光線の中に埋もれたCaの発光線強度をデコンボリューション法により導出して検量線を得た。発光強度の不確定性が標準偏差程度であるとして、得られた検量線から検出下限を評価した結果、約70ppmが得られ、遠隔簡易分析法として必要な感度を有することが確認できた。

口頭

レーザー誘起プラズマ発光分光法とアブレーション共鳴吸収法を組合せた次世代燃料の遠隔分析技術に関する基礎研究

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、次世代燃料の迅速,その場分析をめざし、組成・不純物分析にレーザー誘起プラズマ発光分光法(LIBS)を、同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法(AIRAS)を用いた遠隔分析法の基礎研究を行っている。スペクトルの複雑なランタノイドやウラン酸化物が母材の不純物分析では、観測遅延時間やガス圧力条件の最適化とスペクトルの逆畳み込み法により、%オーダーまでの感度の直線性と約100ppmの検出下限を得た。また同位体分析では、波長を安定化した分光用波長可変半導体レーザー装置を開発し、減圧希ガス中で800MHzの波長分解能を得る条件を見いだし、天然ウラン中の$$^{235}$$Uの観測を実現した。これらの結果は、LIBSとAIRASとの組合せによる非接触分析法が、次世代燃料の迅速な保障措置その場分析にも適用できる可能性があることを示唆したものである。

口頭

Basic study on remote analysis for low-decontaminated TRU fuel by combination of laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) and ablation initiated resonance absorption spectroscopy (AIRAS)

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*; 勝村 聡一郎; 瀬谷 道夫

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、次世代燃料の迅速,その場分析を目指し、組成・不純物分析にレーザー誘起プラズマ発光分光法(LIBS)を、同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法(AIRAS)を用いた遠隔分析法の基礎研究を行っている。スペクトルの複雑なランタノイドやウラン酸化物が母材の不純物分析では、観測遅延時間やガス圧力条件の最適化とスペクトルの逆畳み込み法により、%オーダーまでの感度の直線性,約100ppmの検出下限,高濃度において$$pm$$3%の繰り返し測定誤差を得た。また同位体分析では、波長を安定化した分光用波長可変半導体レーザー装置を開発し、減圧希ガス中で800MHzの波長分解能を得る条件を見いだし、天然ウラン中に0.72%含有する$$^{235}$$Uの観測を実現した。これらの結果は、LIBSとAIRASとの組合せによる非接触分析法が、$$^{3}$$Heガスを用いた中性子計測によることなく、次世代燃料の迅速な保障措置分析に適用できる可能性のがあることを示唆したものである。今後はグローブボックス中にコンパクト化したシステムを構築し、MOX中のPu分析を実証していく予定である。

口頭

LIBSとアブレーション共鳴吸収分光を組合せた核燃料物質の遠隔分析技術開発

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 音部 治幹; 仁木 秀明*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、次世代燃料の迅速,その場分析をめざし、組成・不純物分析にレーザー誘起プラズマ発光分光法(LIBS)を、同位体分析にアブレーション共鳴吸収分光法(AIRAS)を用いた遠隔分析法の研究を行っている。組成・不純物分析においては、ランタノイドやウラン酸化物を母材として、%オーダーまでの感度の直線性,100ppmオーダーの検出下限が得られている。同位体組成分析においては、波長を安定化した分光用波長可変半導体レーザー装置を開発し、天然ウラン酸化物中の$$^{235}$$Uの観測を実現した。この結果は、LIBSとAIRASを組合せた遠隔分析法が、$$^{3}$$Heガスによる中性子測定によらない次世代燃料の迅速な保障措置分析の代替法として適用できる可能性があることを示唆したものである。

口頭

次世代核燃料物質のレーザー遠隔分析,1; 背景と概要

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 仁木 秀明*

no journal, , 

持続可能なエネルギー源確保,環境負荷低減性,核拡散抵抗性及び再処理プロセスの簡略化の観点から、次世代高速炉燃料としてマイナーアクチノイドを含有したMOX燃料の使用が有望視されており、燃料の迅速・遠隔・その場分析法の開発が不可欠になっている。そこで原子力機構では、「低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発」という課題の下でレーザーブレークダウン発光分光法による組成・不純物分析とレーザーアブレーション共鳴分光法による同位体分析とを組合せたレーザー遠隔分析法の研究開発を実施してきた。本報告では、背景と成果について簡単に報告する。レーザーブレークダウン発光分光法では、母材スペクトルとの強度比及びスペクトルのデコンボリューションにより感度の直線性と100ppmオーダーの検出下限を得た。レーザー二重照射法による高感度化では、大気圧中でも従来の100倍近い発光強度を得る条件を見いだした。アブレーション共鳴分光法による同位体分析では、共鳴対象となるアブレーションプルームの運動特性評価により最適条件を見いだし、検出下限で0.3%以上を実現して天然ウラン中に0.7%含まれる$$^{235}$$Uの測定に成功した。

口頭

レーザー遠隔分析法による次世代核燃料物質の迅速分析法の開発

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 大場 弘則; 仁木 秀明*; 池田 裕二*; et al.

no journal, , 

原子力機構では、文部科学省原子力システム研究開発事業「低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発」において、レーザーブレークダウン発光分光法による組成・不純物分析とレーザーアブレーション共鳴分光法による同位体分析とを組合せたレーザー遠隔分析法の研究開発を実施してきた。レーザーブレークダウン発光分光法では、母材スペクトルとの強度比及びスペクトルのデコンボリューションにより感度の直線性と100ppmオーダーの検出下限を得た。アブレーション共鳴分光法による同位体分析では、共鳴対象となるアブレーションプルームの運動特性評価により最適条件を見いだし、検出下限で350ppm以上を実現して天然ウラン中に0.7%含まれる$$^{235}$$Uの測定に成功した。これらの結果を総括的にまとめるとともに、本研究成果をもとにしてMOX試料の分光特性の取得を目的に新たに開始した「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」の概要と最新の成果について紹介する。

口頭

次世代燃料の遠隔分析技術開発,1; 成果のまとめと今後の展開

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 大場 弘則; 仁木 秀明*; 池田 裕二*; et al.

no journal, , 

次世代燃料であるTRU含有MOX燃料の迅速分析法を目指し、レーザー誘起発光分光法による組成分析とアブレーション共鳴吸収分光法による同位体分析とを組合せた遠隔分析法の基礎研究を実施した。その結果、複雑な発光スペクトルを有するウランを母材とした場合でも100ppm(Caなど)から300ppm(ランタノイド)の検出下限と、数十%までの感度の直線性を確認した。また、高感度化の方法としてレーザー二重照射法(ダブルパルス法)を導入した再加熱法において数十倍以上の感度向上も確認された。同位体の分析では、分光対象となるアブレーションプルームの運動特性を把握し、天然ウラン中の$$^{235}$$Uの識別観測を実現するとともに、300ppm程度の検出下限と数十%に至る感度の直線性を得ることに成功した。以上の成果をもとに、分光精度の向上を図るとともに、グローブボックス中に遠隔分光分析システムを構築し、未照射少量MOX試料の遠隔分析を実証することを目的とした研究開発を開始した。あわせて、レーザーとマイクロ波の組合せによる新たな遠隔分光法の可能性,粉体への適用性,溶存系における元素組成分析への可能性についても評価していく予定である。

口頭

レーザーによる核燃料物質の遠隔分析技術開発; 研究開発の全体概要とトピックス; MOX分光に向けた研究と計測の新しい展開

若井田 育夫; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 仁木 秀明*; et al.

no journal, , 

次世代の高速炉燃料として低除染のマイナーアクチノイド含有MOX燃料(低除染MA含有MOX燃料)の利用が検討されており、燃料の組成評価や保障措置にかかわる迅速・簡便な分析技術の確立が不可欠となっている。そこで、レーザーを利用した遠隔分析技術を主たる手法とした「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」を開始し、核燃料物質の遠隔分析技術基盤の確立を目指すこととした。本研究では、未照射MOX試料を対象としてウラン,プルトニウムの遠隔分析を実証するとともに、レーザーとマイクロ波の組合せによる新しい遠隔分光法の適用の可能性,粉体分析への適用性及び再処理過程における直接適用を視野に、溶液系における溶存元素組成分析への適用の可能性を評価している。本報告では、研究の背景,MOX試料分析に向けた高分解能化,高感度化,同位体の同時分光の実現性及び新しい計測方法の展開としてマイクロ波を併用したレーザー発光分光の現状,液相における溶存元素分析の可能性について総括的に報告する。

口頭

核燃料物質のレーザー遠隔分析技術開発,1; 研究開発の概要とトピックス

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 池田 裕二*; et al.

no journal, , 

「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」について、研究開発の背景及び平成22年度,23年度の成果を概説する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、発光スペクトル幅が十分狭いことが確認されたことから、スペクトルの分離観測が可能な高分解能分光器を導入し、デコンボリューション解析を要しない分析を可能とした。紛体を対象とした分析では、粉末圧縮体を用いることで、固体の1/2程度の発光強度が得られ、直接分析できる条件・可能性を見いだした。LIBSではアブレーションされた試料のうち、発光に寄与するのは一部である可能性が示唆されたため、レーザーに加えてマイクロ波を照射するマイクロ波併用LIBSを試みた。その結果、発光量の増大と発光持続時間の延長が確認された。アブレーション共鳴吸収分光法による同位体分光では、プルームの運動を詳細に観測することにより、同位体分析に不適当な観測時間帯を見いだすとともに高分解能と高感度の同時達成を実現した。再処理工程への適用を考慮し、液相へのLIBSの適用を試みた。液体薄膜を用いた分析特性から、ICP-AESに匹敵する感度が得られる可能性を見いだした。

口頭

レーザーによる分析技術開発と環境分析への適用

若井田 育夫; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 高野 公秀; 加藤 政明; et al.

no journal, , 

「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」について、研究開発の背景及び最近の成果を紹介する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、高濃度領域における測定精度についての評価結果を、アブレーション共鳴吸収分光による同位体分析では、計測条件の最適化に必要なアブレーションプルームの挙動を共鳴蛍光分光法により可視化した結果について報告する。また、本技術の福島原子力発電事故における炉内モニタリングへの適用や、半導体レーザー今共鳴電離分析法を用いた環境中$$^{90}$$Sr等の分析技術開発の提案等について概説する。

口頭

核燃料物質のレーザー遠隔分析技術開発,2-1; 研究開発の概要と現状

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 池田 裕二*; et al.

no journal, , 

「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」に関するシリーズ発表において、研究開発の背景及び最近の成果を概説する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、観測条件を最適化した高分解能分光を実現し、母材に対して30%程度の混入率を、繰り返し観測精度5%で分析できる可能性のあることを確認した。高分解能分光による感度低下を補う目的で、レーザー照射に同期してパルスマイクロ波を印加するマイクロ波併用LIBSでは、アンテナ形状や観測位置の最適化により、スペクトルの時間積分強度で、従来の20倍の増大効果を得た。再処理工程への適用を考慮し、液体薄膜にLIBSを適用した結果、十種混合溶液の発光分光から、溶存元素を個別に確認できる条件があることを見いだした。アブレーション共鳴吸収分光法による同位体分光では、最適な同位体の高分解能分光条件を見いだすため、共鳴蛍光分光法によりプルーム及び個別のエネルギー状態の運動の直接可視化に成功し、分光対象となる基底準位密度が時間とともにシェル状に膨張していく様子を確認した。本技術の福島原子力発電事故における炉内モニタリングへの適用についても検討する。

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