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論文

Structural phase transition in cobalt oxyfluoride Co$$_{3}$$Sb$$_{4}$$O$$_{6}$$F$$_{6}$$ observed by high-resolution synchrotron and neutron diffraction

下野 聖矢*; 石橋 広記*; 永吉 祐輔*; 池野 豪一*; 河口 彰吾*; 萩原 雅人; 鳥居 周輝*; 神山 崇*; 市橋 克哉*; 西原 禎文*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 163, p.110568_1 - 110568_7, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.7(Chemistry, Multidisciplinary)

The structural phase transition from cubic ($$Ibar{4}3m$$) to a $$c > a$$ tetragonal ($$Ibar{4}$$) at $$T_{rm S}$$ $$sim$$ 180 K was found in non-centrosymmetric oxyfluoride Co$$_{3}$$Sb$$_{4}$$O$$_{6}$$F$$_{6}$$ by high-resolution neutron and synchrotron powder diffraction. To investigate this phase transition, specific heat, magnetization, and dielectric measurements were performed. Although the specific heat and dielectric constant showed anomalies at $$T_{rm S}$$, a phase transition to ferroelectricity was not observed in the polarization hysteresis loop down to 30 K. The rotation of the CoO$$_{2}$$F$$_{4}$$ octahedron was observed at $$T_{rm S}$$ from the structural analysis using synchrotron and neutron powder diffraction data. It was found that the magnetic phase transition from paramagnetic to G-type antiferromagnetic occurred at $$T_{rm N}$$ $$sim$$ 67 K, at which a peak was observed in the specific heat measurements, via magnetic structure analysis using neutron powder diffraction data. The magnetic moments of Co$$^{2+}$$ were aligned along the tetragonal $$c$$-axis direction with a Co$$^{2+}$$ moment of 2.80(1) $$mu_{rm B}$$ at 13 K.

論文

Fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy

糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*

Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04

 被引用回数:31 パーセンタイル:71.76(Chemistry, Physical)

We demonstrate the fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe$$_{2}$$, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent ($$sim$$2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.

論文

Development of proposed guideline of flow-induced vibration evaluation for hot-leg piping in a sodium-cooled fast reactor

堺 公明; 山野 秀将; 田中 正暁; 小野 綾子; 大島 宏之; 金子 哲也*; 廣田 和生*; 佐郷 ひろみ*; Xu, Y.*; 岩本 幸治*; et al.

Proceedings of 15th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-15) (USB Flash Drive), 13 Pages, 2013/05

流動励起振動評価手法の開発は、手法の検証に旋回流と偏流条件を含む高レイノルズ数条件の個別効果実験データ利用できるというマイルストーンに達した。一方、技術基準はナトリウム冷却高速炉の設計者向けに文書化することが好ましい。このような背景から、JSFRホットレグ配管の流動励起振動設計ガイドラインが文書化された。本論文では主要な個別効果実験に基づいた流動励起振動設計手法ガイドラインとガイドラインの補足的な解釈も記述する。

論文

Development of the pyrochemical process of spent nitride fuels for ADS; Its elemental technologies and process flow diagram

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。

論文

Atomic modeling of the plasma EUV sources

佐々木 明; 砂原 淳*; 西原 功修*; 西川 亘*; 藤間 一美*; 香川 貴司*; 小池 文博*; 田沼 肇*

High Energy Density Physics, 3(1-2), p.250 - 255, 2007/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:49.63(Physics, Fluids & Plasmas)

EUV光源の研究開発を目的として行ってきた、Sn, Xeなどの高Z多価電離イオンの原子過程・輻射輸送に関する、理論・シミュレーション研究の成果を報告する。本研究では、HULLACコードで計算した原子データをもとに衝突輻射モデルを構築し、プラズマの輻射放出・吸収係数の計算を行った。次に、これらの係数を用いた輻射流体シミュレーションを行って、EUV発光スペクトルや変換効率を求め、実験結果と比較した。さらに、電荷交換分光実験やオパシティ測定実験の結果と詳細な比較を行い、原子データ、とりわけ主要な発光線の波長を精度よく求めることにより、シミュレーションによってEUV発光スペクトル,変換効率のレーザー照射条件やターゲット条件を再現できるようにした。原子素過程データ,衝突輻射モデル,スペクトル線幅や輻射輸送モデルなどの各要素について、本研究で改良を行った点と、さらに精度を向上させるために必要な研究開発の課題について議論する。

論文

Analysis of the emission spectrum of Xe and Sn

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 田沼 肇*

Proceedings of SPIE's International Symposium on Microlithography, Vol.6151, p.61513W_1 - 61513W_8, 2006/03

EUV光源用Xe, Snプラズマの原子過程の解析を行った。実験と輻射流体シミュレーションによるEUV発光スペクトルの比較を行い、主要な発光線の波長の精度が、実験結果を再現するために重要なことを示した。13.5nm帯における発光に最も重要な各価数のイオンの4d-4f共鳴線については、電荷交換分光法によって波長を正確に測定し、それによって原子データの改良を行った。サテライト線については、CI(配置混合)を考慮して波長と分布を求めるようにした。EUV波長領域でのスペクトルの形状とそのプラズマ温度,密度,光学的厚さによる変化について検討し、その効率に対する効果について考察した。

論文

Theoretical RCI simulation for spectra emitted from Sn and Xe ions as an EUV light source

香川 貴司*; 西原 功修*; 佐々木 明; 小池 文博*

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.245 - 248, 2006/00

Sn, Xeの多価イオンは複雑な構造を持ち、そのスペクトルの解析には数値シミュレーションが不可欠であるが、発光に寄与する準位に対して配置間相互作用(CI)の効果が大きく、発光線の遷移波長や強度を正確に求めることは従来困難とされてきた。本報告では、複数の異なる原子構造コード及び実験結果の間の相互比較によって、原子データの精度を向上させることを目標として行った研究の成果の一つとして、相対論的配置間相互作用(RCI)を含む原子構造コードによって、9$$sim$$14価のSnイオンと8$$sim$$13価のXeイオンの、EUV領域(波長13.5nm領域)におけるスペクトルの解析を行った結果を示す。

論文

Effect of the satellite lines and opacity on the extreme ultraviolet emission from high-density Xe plasmas

佐々木 明; 西原 功修*; 村上 匡且*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 西川 亘*; 藤間 一美*; 河村 徹*; 古河 裕之*

Applied Physics Letters, 85(24), p.5857 - 5859, 2004/12

 被引用回数:43 パーセンタイル:80.02(Physics, Applied)

EUV光源として考えられているXeプラズマからの発光スペクトルにおいて4$$d$$-4$$f$$共鳴線の長波長側に幅の広いテール構造(red wing構造)が生成する機構を理論的に解析し、8価$$sim$$12価程度のXeのイオンの4$$d$$-4$$f$$, 4$$p$$-4$$d$$, 4$$d$$-5$$p$$サテライト線の寄与を明らかにした。高密度プラズマからの発光では、共鳴線の光学的厚さが増すにつれてサテライト線の強度が相対的に増加し、13.5nm帯の発光が増加することがわかった。プラズマXeイオンの原子モデルが明らかになり、それをもとに輻射輸送係数を計算し、プラズマの輻射流体力学的特性のシミュレーションによる解析が行えるようになった。

論文

Theoretical simulation of extreme UV radiation source for lithography

藤間 一美*; 西原 功修*; 河村 徹*; 古河 裕之*; 香川 貴司*; 小池 文博*; More, R.*; 村上 匡且*; 西川 亘*; 佐々木 明; et al.

Emerging Lithographic Technologies VIII, Proceedings of SPIE Vol.5374, p.405 - 412, 2004/00

次世代リソグラフィ用EUV光源の設計指針を与えるために行っている、理論,シミュレーション研究について報告する。原子過程シミュレーションと輻射流体シミュレーションを開発し、プラズマの温度,密度分布,放射X線スペクトル,13.5nm帯の放射への変換効率を評価する。ターゲットとして用いるXeやSnプラズマの複雑な原子過程の解析をより正確に行うため、複数の原子データコード(Hullac, Grasp等)とモデル計算(平均原子モデル),基礎的な分光実験を行い結果を相互に比較する。阪大レーザー研の激光XII号レーザーを用いて測定されたSnプラズマのEUV変換効率の解析を行う。

論文

Visualization and measurement of gas-liquid metal two-phase flow with large density difference using thermal neutrons as microscopic probes

三島 嘉一郎*; 日引 俊*; 斉藤 泰司*; 西原 英晃*; 飛田 吉春*; 小西 賢介*; 松林 政仁

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 424(1), p.229 - 234, 1999/00

 被引用回数:31 パーセンタイル:88.42(Instruments & Instrumentation)

高速増殖炉の炉心溶融事故時において、格納容器プール中で燃料-鋼材混合物が沸騰を起こす可能性がある。このため、シビアアクシデント時の安全評価に関連して、溶融炉心の再臨界性の可能性を評価しておくことは不可欠である。大きい液体-気体密度比を有する気液二相流は燃料-鋼材混合物の沸騰に起因して形成される。高密度比は二相流の基本特性に影響を与えると予想されるが、大きい液体-気体密度比を有する二相流に関する研究はこれまでほとんど行われていない。本研究では、気体-液体金属二相流の可視化とボイド率計測を中性子ラジオグラフィ及び画像処理技術を用いて行った。その結果、二相流の基本流動特性に及ぼす気相及び液相間の高密度化の効果が明らかとなった。

論文

High-frame rate neutron radioscopy with a steady thermal neutron beam

三島 嘉一郎*; 日引 俊*; 藤根 成勲*; 米田 憲司*; 神田 啓治*; 西原 英晃*; 松林 政仁; 鶴野 晃

Fifth World Conf. on Neutron Radiography, 0, p.140 - 147, 1996/00

近年、X線ラジオグラフィと相補的な性格を持つ中性子ラジオグラフィが、熱流動科学において量子工学に基づく革新的な可視化・計測技術として注目されている。しかしながら現在使用されている実時間中性子ラジオグラフィの撮像速度が30フレーム/秒であることから、高速の過渡現象を可視化・計測するには撮像速度が致命的であった。本研究では、高速の過渡現象を可視化・計測するためにJRR-3Mを定常中性子源として用いた高速度中性子ラジオスコピーシステムを開発した。本システムを用いてアルミニウム製矩形ダクト中の空気-水二相流及び重水中における溶融金属の振る舞いの可視化を1000フレーム/秒で行った。得られた画像の質は、流れの振る舞いを観察し、ボイド率、気泡上昇速度、気泡サイズの分布を計測するのに十分であった。

論文

Development of temporally-resolved neutron radiography methods for visualization of high-speed transient fluid phenomena

三島 嘉一郎*; 日引 俊*; 藤根 成勲*; 米田 憲司*; 神田 啓治*; 西原 英晃*; 鶴野 晃; 松林 政仁; 傍島 眞

Proc. of 2nd Int. Topical Meeting on Neutron Radiography System Design and Characterization, 0, p.309 - 315, 1995/00

高速過渡流動現象の可視化を目的に高時間分解能中性子ラジオグラフィ撮像系を構築し、(A)パルス中性子を用いたフィルム法による金属製矩形管内空気-水二相流の瞬間画像、(B)パルス中性子を高速度ビデオを用いた金属製円管内沸騰水二相流の連続画像、(C)10$$^{8}$$および10$$^{6n}$$/cm$$^{2}$$secの定常中性子と高速度ビデオを用いた金属製矩形管内空気-水二相流の連続画像、の撮像実験を行い、本法の限界時間分解能の推定を行った。

論文

Application of neutron radiography to visualization and void fraction measurement of air-water two-phase flow in a small diameter tube

日引 俊*; 三島 嘉一郎*; 米田 憲司*; 藤根 成勲*; 神田 啓治*; 西原 英晃*; 鶴野 晃; 松林 政仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 30(6), p.516 - 523, 1993/06

中性子ラジオグラフィ(NRG)を用いて、小口径円管内空気-水二相流の可視化とボイド率計測を行った。中性子源にはJRR-3を用い、1.5$$times$$10$$^{8}$$n/cm$$^{2}$$・sの熱中性子束により二相流画像をビデオ撮影した。管内の気泡形状とその挙動は明瞭に観察できた。ボイド率計測に際しては、暗電流、シェーディング、線源強度揺らぎ、散乱中性子、電子機器のドリフトの影響を検討し、その補正を行った。散乱中性子については、水層厚さが薄いことから、その影響を無視することができた。これらの補正後の画像輝度と水層厚さには、直線関係が成立し、その校正曲線からボイド率を計算した。得られたボイド率は、ドリフトフラックスモデルにより良好に相関でき、小口径内管内空気-水二相流にも既存のドリフトフラックスモデルが適用可能であることがわかった。以上の結果、狭間隙流路内でのボイド率計測にNRG法が有効であることが示された。

口頭

Radiative properties of Xe and Sn plasmas

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 前原 宏昭*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 田沼 肇*

no journal, , 

次世代リソグラフィ用EUV光源の最適化のために行っている、レーザー生成Xe, Snプラズマの輻射特性の理論解析について発表する。われわれはHULLACコードによって計算した原子データを元にして、はじめにXe, Snプラズマの輻射放出・吸収係数の計算を行い、それを用いた輻射流体シミュレーションが、実験による光学的な厚みの薄いプラズマからの発光を再現することを見いだした。次に、不均一なプラズマ中での輻射輸送の効果を、原子過程と輻射輸送をカップルしたシミュレーションによって考慮し、プラズマの光学的厚みが増すにつれて発光スペクトルに吸収構造が現れることを示した。発表では、共鳴線の波長の精度の改善や、サテライト線の分布の解析を行い、吸収構造が存在する条件での効率のレーザー照射条件,ターゲット条件に対する依存性を解析し報告する。

口頭

EUV光源における不均一なプラズマ中の輻射輸送効果の解析

佐々木 明; 西原 功修*; 前原 宏昭*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 田沼 肇*

no journal, , 

EUV光源として用いられるXe, Snなどのレーザー生成プラズマ中において、不均一な媒質の輻射輸送が発光特性に与える影響をシミュレーションによって解析した。発光スペクトルに現れるディップの構造は、膨脹によって低密度になったコロナプラズマ中の共鳴線の吸収に起因することがわかった。吸収の効果は、特に励起レーザー波長が短く、パルス幅が長い条件で重要になることがわかった。吸収は、Snプラズマでは発光効率を低下させるのに対して、Xeプラズマでは波長11nm領域の共鳴線に比べて13.5nm領域の強度を相対的に増加させる異なった効果を与えることがわかった。Snプラズマにおける実験とシミュレーションによるスペクトルの違いについて、スペクトル線の波長,サテライト線の分布,プラズマの価数分布などの要因が与える影響について検討した。詳細な荷電交換分光の結果との比較により、計算による共鳴線波長のシフトの大きさは0.3nm以下であることがわかった。オパシティ実験の結果との比較は、サテライト線の波長については2nm程度のシフトがあると考えられることを示した。

口頭

Xe, Snプラズマの原子モデル改良の課題

佐々木 明; 西原 功修*; 前原 宏昭*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 田沼 肇*

no journal, , 

われわれは、HULLACコードによる原子素過程データをもとにXe, Snプラズマのemissivity, opacityを計算して輻射流体シミュレーションコードに組み込み、発光スペクトル,変換効率の評価を進めている。当初、強度$$10^{11}W/cm^2$$,パルス幅1ns,波長1$$mu$$m程度のレーザー光で生成されたSnプラズマのシミュレーションを行ったところ、計算されたスペクトルと実験の良い一致が得られたが、効率の最適化のために強度,パルス幅,波長を変えた計算を行ったところ、結果に差異が生じることがわかった。光学的に厚いSnプラズマからのスペクトルにおいては、共鳴線の構造が吸収として現れると考えられ、その波長や分布の正確なデータを用いることが重要である。オパシティの計測及び電荷交換分光の実験結果との比較より、Xe, Snいずれのプラズマでも4d-4f, 4p-4d共鳴線の波長に対するCI(Configuration Interaction)の効果が大きく、計算結果は実験より0.3-0.5nm短波長であることが明らかになった。これらの共鳴線は実際には非常に多数の微細構造遷移から構成されており、現在それらが作るtransition arrayの形状の影響についての考察を進めている。また、10-15nmの広い波長範囲におけるスペクトルの構造に対しては、サテライト線の波長,分布に対するCIの効果を考慮する必要があると考えられる。

口頭

EUV光源の原子過程モデル

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 香川 貴司*; 小池 文博*; 田沼 肇*

no journal, , 

次世代半導体リソグラフィ用EUV光源の高効率化,高出力化を目指して行っているシミュレーションについて発表する。光源として用いられる電子温度20-50eVのプラズマ中のXe, Snイオンのエネルギー準位,衝突や輻射による電離,励起のレートをHULLACコードで求め、それを用いた衝突輻射モデルでプラズマの発光スペクトルやオパシティの検証を行った。詳細な実験との比較を通じて、モデル中の共鳴線の波長やサテライト線の分布の改良を行うことにより、計算によるスペクトルが実験とよりよく一致するようになった。Snの波長13.5nm領域における異なる価数のイオンからの放射が作るスペクトルの構造を再現できるようになった。これらの結果をもとに、実用化のための115W光源の実現に向けたプラズマ条件の最適化について検討する。

口頭

EUV光源の原子過程モデル

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 香川 貴司*; 小池 文博*; 田沼 肇*

no journal, , 

次世代半導体リソグラフィ用光源として注目されている、SnやXeの20-50eVのプラズマの原子過程モデルについて述べる。本研究ではHULLACコードで計算した詳細な原子素過程データに基づく衝突輻射モデルを構築し、プラズマの輻射放出・吸収係数を計算し、さらにそれを用いて輻射流体シミュレーションを行って発光スペクトルや効率の評価を行った。多種、多様な原子データを効率よく扱うため、構造体,リスト,連想配列などのデータ構造を用いる計算手法を採用することで、メモリ使用量を減らし、大規模な衝突輻射モデルを構築できるようにした。初期の計算によるEUVスペクトルと実験との間には違いが見られたが、電荷交換分光実験によって共鳴線の正確な波長を求め、Pd様からCu様までのイオンの主要な共鳴線,サテライト線の波長のデータを改良することにより、実験との一致が改善されるようになった。

口頭

Modeling of the atomic processes in EUVL source plasmas

佐々木 明; 砂原 淳*; 西原 功修*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*; 田沼 肇*

no journal, , 

Sn, Xeプラズマの原子過程モデルの最近の成果について報告する。EUV光源として用いられる13.5nm帯の発光はSnでは4d-4f遷移に、Xeでは10価イオンの4d-5p遷移に起因し、そのスペクトル幅,形状はサテライト線の寄与によって決まる。本研究では、共鳴線の吸収によってスペクトル形状が大きく影響を受ける、オパシティの大きなプラズマにおける発光スペクトル,効率を輻射流体シミュレーションで再現できるようにするため、実験との比較を通じて原子データの改良を行った。さらに共鳴線の微細構造の効果や、温度が高いプラズマ中に生じる20価程度のイオンからの発光の効果を加えてモデルを改良し、発光スペクトル,効率のレーザー照射強度,波長,パルス幅に対する依存性や、低密度の酸化スズターゲットを用いた場合の効率の改善の可能性を検討した。

口頭

EUV光源の原子過程モデルの高精度化

佐々木 明; 西原 功修*; 砂原 淳*; 西川 亘*; 小池 文博*; 香川 貴司*

no journal, , 

EUV光源に要求される高出力,高効率動作条件のシミュレーションによる解明を目的とし、Sn, Xeプラズマの原子過程のモデルの構築を行っている。今回は、EUV光源のスペクトル及びオパシティ測定実験,電荷交換分光実験と計算の比較を行い、Snの4d-4f, 4d-5p, 4d-5f共鳴線及びサテライト線の波長と分布のモデルに対する、スペクトルや変換効率の変化の解析を行った。発光スペクトルについては、計算された4d-4f共鳴線の波長は実験よりも0.5nm程度短波長にシフトする傾向が見られたが、transition arrayの形状はほぼ一致していた。オパシティについては、計算が16-18nm領域の構造もほぼ再現することを示すが、短波長領域では実験の方がよりなだらかな分布を持つ。4d-4fサテライト線の波長や分布も、CIの効果によって波長が短波長にシフトし幅が狭窄化する効果と、波長13.5nm領域に現れる各価数の4d-4f遷移の微細構造の計算を行い、それが発光,吸収スペクトルに与える影響について考察した。

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