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論文

Performance tests of catalysts for the safe conversion of hydrogen inside the nuclear waste containers in Fukushima Daiichi

Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*

International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.37(Chemistry, Physical)

安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:25.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Role of cerium oxide in the enhancement of activity for the oxygen reduction reaction at Pt-CeO$$_{x}$$ nanocomposite electrocatalyst; An in situ electrochemical X-ray absorption fine structure study

増田 卓也*; 福満 仁志*; 府金 慶介*; 戸ヶ崎 寛孝*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 吉川 英樹*; 小林 啓介*; 森 利之*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 116(18), p.10098 - 10102, 2012/05

 被引用回数:118 パーセンタイル:93.76(Chemistry, Physical)

Pt-CeO$$_{x}$$/C触媒上での酸素還元反応におけるCeO$$_{x}$$の役割をXAFS法を用い調べた。その結果、CeO$$_{x}$$中のCe$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になることによりPt酸化物生成が抑制されることがわかった。

論文

Spin chirality and electric polarization in multiferroic compounds RMn$$_2$$O$$_5$$ ($$R$$ = Ho, Er)

脇本 秀一; 木村 宏之*; 福永 守*; 西畑 敬介*; 武田 全康; 加倉井 和久; 野田 幸男*; 十倉 好紀*

Physica B; Condensed Matter, 404(17), p.2513 - 2516, 2009/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:25.59(Physics, Condensed Matter)

Polarized neutron scattering experiments under electric field in the commensurate phase of HoMn$$_2$$O$$_5$$ and ErMn$$_2$$O$$_5$$ have been performed to study the direct relation between the electric polarization and the magnetic chirality $$S_i times S_j$$. It is found that, after cooling in electric fields down to temperatures where the system has both commensurate magnetic order and ferroelectricity, the magnetic chirality is proportional to the polarization.

口頭

マルチフェロイック物質HoMn$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるスピンカイラリティの観測とその電場変化

木村 宏之*; 脇本 秀一; 西畑 敬介*; 野田 幸男*; 加倉井 和久; 近 圭一郎*

no journal, , 

マルチフェロイック物質は巨大な電気磁気(ME)効果を示すが、その微視的なメカニズムは未だ解明されていない。微視的な電気分極発生メカニズムの一つ「螺旋磁性」由来のモデルがある。われわれは、この螺旋磁気構造が分極を担っているかどうかを検証するため、HoMn$$_{2}$$O$$_{5}$$単結晶を用いてスピン偏極中性子回折実験を行って、磁気chiralityが電気分極の出現にどのように関係しているかを調べた。結果、磁気構造のchiral成分による磁気反射が常誘電相であるHT-ICM相では存在せず、強誘電相であるCM相で現れ、さらにLT-ICM相になるとchiral成分が反転することがわかった。強誘電相と磁気chiral相が強く関係することを明らかにした。

口頭

Linear relation between electric polarization and magnetic chirality in the commensurate phase of $$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$ ($$R=$$Ho, Er)

脇本 秀一; 木村 宏之*; 福永 守*; 西畑 敬介*; 武田 全康; 加倉井 和久; 野田 幸男*; 十倉 好紀*

no journal, , 

マンガンマルチフェロイック物質$$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$($$R=$$Ho, Er)における磁気カイラル構造と誘電分極の相関を調べるため、電場中偏極中性子散乱実験を行った。試料を電場中で格子整合磁気秩序と強誘電性を同時に持つ温度まで冷却したところ、磁気カイラリティは誘電分極の大きさに比例することがわかった。以前に報告されていたTbMnO$$_3$$などの結果とあわせて、マンガン複合フェロ物質において磁気カイラリティと分極が密接に関係することを明らかにした。

口頭

マルチフェロイック$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$($$R$$=Ho, Er)における磁気カイラルと分極の直接相関

脇本 秀一; 木村 宏之*; 西畑 敬介*; 福永 守*; 武田 全康; 加倉井 和久; 野田 幸男*; 十倉 好紀*

no journal, , 

マルチフェロイック物質である$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$($$R$$=Ho, Er)におけるマンガンスピンのカイラリティと分極の直接相関を調べるため、電場中偏極中性子回折実験と分極測定を同時に行った。磁気カイラル項と分極値は比例関係を示し、マンガン125物質においても、磁気外積項が分極の起源とするinverse-DM理論に矛盾しない結果を得た。

口頭

偏極中性子によるマルチフェロ物質$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$($$R=$$Ho, Er)の磁気カイラリティの研究

脇本 秀一; 武田 全康; 加倉井 和久; 木村 宏之*; 福永 守*; 西畑 敬介*; 野田 幸男*; 十倉 好紀*

no journal, , 

サイクロイド構造に由来するスピンカイラリティの分極への寄与を明らかにするため、$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$($$R=$$Ho, Er)単結晶を用いて電場中偏極中性子回折実験を行い、スピンカイラリティと分極の対応関係を調べた。CM相では電気分極とスピンカイラリティの比例関係がよく成り立っており、分極とカイラリティが密接に相関することを示唆する結果を得たが、CM相からLT-ICM相への転移において、電気分極の減少はスピンカイラリティの減少を伴わず、スピンカイラリティのみで全温度領域の分極を説明するのは困難であることが示唆された。

口頭

マルチフェロイック物質$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$の磁気カイラリティと分極

脇本 秀一; 木村 宏之*; 福永 守*; 西畑 敬介*; 武田 全康; 加倉井 和久; 野田 幸男*; 十倉 好紀*

no journal, , 

サイクロイド構造に由来するスピンカイラリティの分極への寄与を明らかにするため、$$R$$Mn$$_2$$O$$_5$$($$R=$$Ho, Er)単結晶を用いて電場中偏極中性子回折実験を行い、スピンカイラリティと分極の対応関係を調べた。CM相では電気分極とスピンカイラリティの比例関係がよく成り立っており、分極とカイラリティが密接に相関することを示唆する結果を得たが、CM相からLT-ICM相への転移において、電気分極の減少はスピンカイラリティの減少を伴わず、スピンカイラリティのみで全温度領域の分極を説明するのは困難であることが示唆された。

口頭

廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発,8; 放射光X線吸収分光による再結合触媒の反応機構解明

松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 谷口 昌司*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 田中 裕久*

no journal, , 

廃棄物長期保管容器内での可燃性ガスの濃度低減に用いる再結合触媒について、X線吸収分光(XAFS)法を用いて、水素再結合反応中のPd微粒子触媒の構造変化を「その場」時分割観測し、再結合反応の様式解明を目論んだ。また、実機環境を模擬した湿潤環境下における反応様式変化の観察も行った。酸化前処理を行った触媒に対して、水素・酸素混合ガス導入および引き続いての昇温過程における、連続XAFS測定にて得られたPd微粒子のPd-Pd配位数、その原子間距離、Q-massによって得られたガス成分の変化を導いた。乾燥条件下ではガス導入直後にPd-Pd配位数が増加し、室温で表面酸化膜状態まで触媒の還元反応が進行することが解った。一方湿潤条件下では、室温にて触媒試料の還元反応が進行せず、その後の昇温過程にて試料が還元することが見て取れた。水素・酸素の量の比較から、PdOの状態では触媒反応の進行が遅いことが理解され、湿潤環境下ではPdOの還元反応が遅れるがために、水素再結合反応が阻害されることが解った。湿潤環境が再結合触媒の反応・構造に与える影響を今後幅広く調べ、容器内における実条件下での再結合触媒反応の成立性を確認していきたい。

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