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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

口頭

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; 宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 鈴木 知史; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 西岡 俊一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

口頭

A Study of cesium chemisorption onto surface of stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント解析コードによるセシウム分布の評価精度向上に寄与するため、セシウムの鋼材への吸着モデルを構築することを目的として、セシウムの鋼材への化学吸着量に影響する要因を実験的に検討した。その結果、吸着量へ与える主な要因は温度、雰囲気および鋼材中のシリコンの濃度であることがわかった。また、化学吸着による生成化合物の再蒸発の影響も示唆されたことから、モデル化においては、生成化合物の化学特性を考慮する必要があることがわかった。

口頭

軽水炉重大事故時におけるCsと鋼材の化学反応の評価,1; Cs吸着量に及ぼす温度および雰囲気の影響

鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 中島 邦久; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉重大事故時に想定される様々な条件下における、Csのステンレス鋼への化学吸着挙動評価のために、温度・雰囲気をパラメータとしてCs化学吸着実験を行った。その結果、特に試験雰囲気中の水蒸気の有無によって、Cs吸着量や吸着生成物からのCs再蒸発挙動が異なることが観察され、Cs化学吸着挙動が温度のみならず雰囲気に大きく影響を受けることが分かった。

口頭

軽水炉重大事故時におけるCsと鋼材の化学反応の評価,4; モデル化に向けたCsと鋼材との反応速度の評価

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉重大事故解析コードに組み込まれている、Csの鋼材への化学吸着モデルの妥当性を評価した。新たに取得した実験データを用いて、Csと鋼材との反応速度を計算し、各種雰囲気における既存モデルの適用範囲を検討した。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,3; Csのステンレス鋼への化学吸着挙動の物質移動モデルによる解析

西岡 俊一郎; 中島 邦久; Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

実験により得られたステンレス鋼へのCsの吸着速度の温度・雰囲気依存性について、物質移動モデルを用いた解析を行い、気相中のCs濃度等が吸着速度に影響を与えることを明らかにした。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,5; 気相中凝固プロセスによる不溶性Cs粒子の生成試験

鈴木 晶大*; 伊東 賢一*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

高温で蒸発させたCsとSiを、高温水蒸気気相中で反応・凝固させることにより、Cs, Siを含む数ミクロンの球形粒子が生成することがわかった。これにより、環境で確認された不溶性セシウム粒子(タイプA球状粒子)が高温気相中の反応・凝固プロセスによって生成する可能性を検証した。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,2; Csのステンレス鋼への化学吸着挙動の実験的評価

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉に際して重要となる炉内のCs分布評価へ資するため、Csと鋼材との化学反応や反応生成物の化学特性を考慮した化学吸着モデルの構築を目的として、化学吸着挙動の実験的評価や反応生成物の化学特性の評価を進めている。最初のステップとして、現状のSAMPSON等のシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込まれているモデルの再現試験による検証を行った。その結果、反応速度定数は、Ar-H$$_{2}$$還元雰囲気では既存モデルのように温度と共に単調増加せず、800$$^{circ}$$Cよりも1000$$^{circ}$$Cで吸着量が低下した。一方、水蒸気を含んだAr-H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O雰囲気下では1Fで想定される高い気相中のCs濃度の条件下では低下傾向を示したことから、雰囲気や気相中のCs濃度の影響も考慮できる化学吸着モデルが必要であることが分かった。

口頭

Modelling of Cs chemisorption behaviour under LWR severe accident

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)解析コードを用いた福島第一原子力発電所内炉内のセシウム分布評価への貢献のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因を実験的に評価し、それらの化学的要因の影響を考慮できるようにセシウムの化学吸着モデルの改良を行った。改良したモデルの精度は既存のSA解析コードで使用されているモデルと比較して1桁程度向上した。

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

口頭

Cesium chemisorption behavior onto stainless steel at temperatures higher than 1073 K

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

原子炉圧力容器(RPV)の上部に局在した放射性セシウム(Cs)の放射線は、特に、燃料デブリの取出しをRPVの上部からアクセスする方法で行う場合、大きな懸念材料の一つになっている。RPV内のCs分布を推定するためにCs化学吸着モデルが開発され現行のシビアアクシデント解析コードに組み込まれているが、この化学吸着モデルでは正確に実験結果を再現することができていない。本研究では、Cs化学吸着挙動に影響を与える主要な因子を明らかにし、これらの因子を考慮したCs化学吸着モデルを構築した。その結果、本モデルでは、我々の実験結果だけでなく既存の化学吸着モデルを構築する際に用いた実験結果もうまく再現できることが分かった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

Comparative study of Cs silicates properties between DFT calculation and experimental data

Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦

no journal, , 

Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ and CsFeSiO$$_{4}$$ substances from all sources.

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に生成されるセシウム化合物の吸湿による変性

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)時に鋼材などの構造材に付着したCsの経年変化挙動評価に資するため、各種Cs化合物の吸湿による変性挙動に関する基礎データを取得した。吸湿性はCsの化学形によって大きく異なることが分かった。

口頭

Chemical interaction between Sr compounds and Zircaloy

Afiqa, B. M.; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故においては、Srは揮発性SrCl$$_{2}$$を生成し、燃料からの放出が促進され、またSrとジルカロイ等の炉内構造材が化学反応を生じた可能性がある。そこで、このような化学挙動を解明するため、生成した可能性のあるSr化合物とジルカロイとの化学的相互作用を調査した。この結果、SrCl$$_{2}$$は1273Kではジルカロイと直接反応しないことがわかった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時のCsと鋼材との化学吸着挙動,2; Cs化学吸着生成物の温度上昇による性状変化

西岡 俊一郎; 高瀨 学; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント(SA)時に化学吸着したCsの性状が事故進展と共に変化する可能性がある。そこで、温度変化による影響を調査した結果、600$$^{circ}$$C程度の比較的低温域で化学吸着により生成したCs-Fe-O化合物が、1000$$^{circ}$$Cまで上昇するとCs-Si-(Fe)-O化合物に変化することがわかった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時のCsと鋼材との化学吸着挙動,1; 600$$^{circ}$$C付近における鋼材へのCs化学吸着挙動に関する実験的研究

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内のCs分布・性状評価において重要なステンレス鋼へのCs化学吸着挙動について、これまでの調査よりも比較的低温である600$$^{circ}$$C付近の挙動の実験的研究を行った。その結果、Cs化学吸着によりCs-Fe-O化合物が生成し、Cs-Si-(Fe)-O化合物が生成する800$$^{circ}$$C以上の高温域とは異なる化学反応が生じる可能性が示唆された。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所事故後の長期間FP移行挙動解析手法の検討

木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置において重要となる、核分裂生成物(FP)の長期に渡る移行挙動を解析するため、SAMPSONをベースにして事故後10年間のFP移行挙動を解析可能な「廃炉解析コード」の開発を行っている。事故後約2か月を対象とした試解析の結果、ウェットウェル(W/W)のCs濃度は、汚染水処理によるCs除去のみを考慮した場合に比べて遅れて減少し、W/W内の滞留水中のCsが長期間に渡って拡散ベースで浸みだして汚染水のCs生成項として長期間寄与する可能性が示された。

口頭

Reaction products in Cs-adsorption on concrete in the 600$$sim$$150$$^{circ}$$C temperature range

Do, Thi-Mai-Dung*; Nhut, V. L.*; 村上 健太*; 末松 久幸*; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

Arガス雰囲気中600$$sim$$150$$^{circ}$$CにおけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$とコンクリートの相互作用について調査した。この温度範囲においてCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$エアロゾルとコンクリートとの反応は見られなかったが、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が吸湿特性により液体になり、コンクリート内部に拡散する挙動がみられた。

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