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中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06
軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO
、CsSi
O
及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。
三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03
被引用回数：7 パーセンタイル：60.64(Nuclear Science & Technology)BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)BO
化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。
西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11
被引用回数：12 パーセンタイル：79.16(Nuclear Science & Technology)シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。
三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。
中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。
鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05
比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873
973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*
Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03
Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.
中島 邦久; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)廃炉に際して重要となる炉内のCs分布評価へ資するため、Csと鋼材との化学反応や反応生成物の化学特性を考慮した化学吸着モデルの構築を目的として、化学吸着挙動の実験的評価や反応生成物の化学特性の評価を進めている。最初のステップとして、現状のSAMPSON等のシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込まれているモデルの再現試験による検証を行った。その結果、反応速度定数は、Ar-H還元雰囲気では既存モデルのように温度と共に単調増加せず、800
Cよりも1000Cで吸着量が低下した。一方、水蒸気を含んだAr-H-HO雰囲気下では1Fで想定される高い気相中のCs濃度の条件下では低下傾向を示したことから、雰囲気や気相中のCs濃度の影響も考慮できる化学吸着モデルが必要であることが分かった。
西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦
no journal, ,
シビアアクシデント(SA)解析コードを用いた福島第一原子力発電所内炉内のセシウム分布評価への貢献のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因を実験的に評価し、それらの化学的要因の影響を考慮できるようにセシウムの化学吸着モデルの改良を行った。改良したモデルの精度は既存のSA解析コードで使用されているモデルと比較して1桁程度向上した。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.
no journal, ,
ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。
西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦
no journal, ,
シビアアクシデント(SA)時に鋼材などの構造材に付着したCsの経年変化挙動評価に資するため、各種Cs化合物の吸湿による変性挙動に関する基礎データを取得した。吸湿性はCsの化学形によって大きく異なることが分かった。
鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*
no journal, ,
軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。
Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦
no journal, ,
Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of CsSiO and CsFeSiO substances from all sources.
鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*
no journal, ,
軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。
鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 中島 邦久; 逢坂 正彦
no journal, ,
軽水炉重大事故時に想定される様々な条件下における、Csのステンレス鋼への化学吸着挙動評価のために、温度・雰囲気をパラメータとしてCs化学吸着実験を行った。その結果、特に試験雰囲気中の水蒸気の有無によって、Cs吸着量や吸着生成物からのCs再蒸発挙動が異なることが観察され、Cs化学吸着挙動が温度のみならず雰囲気に大きく影響を受けることが分かった。
西岡 俊一郎; 高瀨 学; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
no journal, ,
軽水炉シビアアクシデント(SA)時に化学吸着したCsの性状が事故進展と共に変化する可能性がある。そこで、温度変化による影響を調査した結果、600C程度の比較的低温域で化学吸着により生成したCs-Fe-O化合物が、1000Cまで上昇するとCs-Si-(Fe)-O化合物に変化することがわかった。
木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置において重要となる、核分裂生成物(FP)の長期に渡る移行挙動を解析するため、SAMPSONをベースにして事故後10年間のFP移行挙動を解析可能な「廃炉解析コード」の開発を行っている。事故後約2か月を対象とした試解析の結果、ウェットウェル(W/W)のCs濃度は、汚染水処理によるCs除去のみを考慮した場合に比べて遅れて減少し、W/W内の滞留水中のCsが長期間に渡って拡散ベースで浸みだして汚染水のCs生成項として長期間寄与する可能性が示された。
150C temperature rangeDo, Thi-Mai-Dung*; Nhut, V. L.*; 村上 健太*; 末松 久幸*; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦
no journal, ,
Arガス雰囲気中600150CにおけるCsMoOとコンクリートの相互作用について調査した。この温度範囲においてCsMoOエアロゾルとコンクリートとの反応は見られなかったが、CsMoOが吸湿特性により液体になり、コンクリート内部に拡散する挙動がみられた。
木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故における事故後長期間の汚染水を介したFP再移行挙動の評価のため、SAMPSONコードをベースにして汚染水解析手法を確立し、事故後1年間の汚染水中のセシウム濃度の解析を行った。燃料デブリからのFP追加放出を考慮した場合の解析結果は汚染水内のセシウム濃度の実測値をよく再現できた。
