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岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07
被引用回数：7 パーセンタイル：17.93(Electrochemistry)高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09
模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06
模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。
八巻 徹也; 小林 美咲*; 浅野 雅春; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝*
Proceedings of Sadoway 60 Symposium, p.114 - 120, 2010/06
日本原子力研究開発機構では、独自の量子ビーム技術を駆使して、燃料電池に応用可能な高分子電解質膜の開発を進めている。本講演では、発表者らによるその活動のうち、高エネルギー重イオンビーム照射によるグラフト重合を利用したナノ構造制御電解質膜の開発について報告する。今回は、膜中に形成されるプロトン伝導部のナノ構造や、プロトン伝導度など各種物性を
線グラフト電解質膜と比較しながら議論する。
八巻 徹也; 小林 美咲*; 浅野 雅春; 吉田 勝; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成
no journal, ,
イオンビームは、重荷電粒子一つ一つの通過で局所的に高いエネルギーを付与し、照射により潜在飛跡と呼ばれる円柱状の領域が形成される。本研究では、直径数十
数百nmの潜在飛跡内に生成した活性点(ラジカルや過酸化物)からのグラフト重合により、燃料電池用電解質膜を作製した。日本原子力研究開発機構イオン照射施設(TIARA)のAVFサイクロトロンにおいて、25
m厚のエチレン-テトラフルオロエチレン(ETFE)膜に100MeV 
O(1核子あたり6.3MeV/n),400MeV 
Fe(同7.1MeV/n),450MeV 
Xeイオン(同3.5MeV/n)をフルエンス3.0
10
3.010
ions/cm
で照射した後、スチレンのグラフト重合とクロロスルホン酸を用いたスルホン化によって電解質膜を得た。透過型電子顕微鏡,電界放出型走査型電子顕微鏡による観察の結果、Xeイオン照射で得られた電解質膜におけるプロトン伝導経路の形態について、膜厚方向に延びる断面を楕円とした柱状でその太さは約250nmであることが確認できた。また、プロトン伝導率,最大引張強度,乾湿寸法変化などの特性は、ナフィオン112と比較して優れていることが明らかになった。
小林 美咲*; 八巻 徹也; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 浅野 雅春; 吉田 勝; 前川 康成
no journal, ,
固体高分子型燃料電池(PEFC)の実用化のためには、高いプロトン伝導度のほか、機械強度,耐久性,ガス透過抑制能などさまざまな特性を同時に満たすイオン交換膜の開発が不可欠である。現在、PEFCの駆動条件は高温・低加湿の方向に向かっており、そのような条件下でも高いプロトン伝導度を発現する電解質膜は機械強度に劣るなどの背反が知られている。われわれは、電解質膜における背反事項を克服するには膜中のナノ構造の制御が有効であると考え、イオン照射及びグラフト重合を利用したナノ構造制御電解質膜の開発を行っている。今回は、イオン照射の条件を変えた時に膜中に形成されるプロトン伝導部のナノ構造の違いと、プロトン伝導度など各種物性に対する影響を調べたので報告する。
八巻 徹也; 浅野 雅春; 小林 美咲*; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝
no journal, ,
固体高分子形燃料電池の実用化のためには、プロトン伝導性,機械的強度,耐久性,ガス透過抑制能をはじめとする種々の特性を同時に満たす電解質膜の開発が不可欠である。しかし従来の電解質膜では、プロトン伝導性を向上させるとそれ以外の特性が大きく低下する傾向が見られ、これが膜研究において目下の課題となっている。われわれは、このトレードオフ関係を克服するには膜中のナノ構造の制御が有効であると考え、TIARAにおける高エネルギー重イオンビーム照射によるグラフト重合を利用したナノ構造制御電解質膜の開発を行った。今回は、イオン照射の条件を変えた時に膜中に形成されるプロトン伝導部のナノ構造の違いと、プロトン伝導度など各種物性に対する影響を調べたので報告する。
八巻 徹也; 浅野 雅春; 小林 美咲*; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝
no journal, ,
本研究では、直径数十から数百ナノメートルの潜在飛跡内に生成した活性点(ラジカルや過酸化物)からのグラフト重合により、燃料電池用電解質膜を作製した。日本原子力研究開発機構TIARAのサイクロトロンにおいて、25マイクロメートル厚のエチレン-テトラフルオロエチレン膜にイオン照射した後、スチレンのグラフト重合とクロロスルホン酸を用いたスルホン化によって電解質膜を得た。透過型電子顕微鏡,電界放出型走査型電子顕微鏡による観察の結果、得られた電解質膜におけるプロトン伝導経路の形態は膜厚方向に延びる断面を楕円とした柱状であり、その太さは照射イオン種によってナノレベルで制御可能であることが確認できた。また、プロトン伝導率,最大引張強度,乾湿寸法変化などの特性は、ナフィオンや線グラフト電解質膜と比較して優れていることが明らかになった。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済燃料の再処理で発生した高レベル廃液の処分形態であるガラス中の貴金属元素、特にルテニウムの分布と化学状態を、イメージングXAFS法によって調べる試みを行った。ルテニウムのK吸収端をはさむエネルギー領域をスキャンし、取得したX線CCDカメラの画像の濃淡から強度情報を抽出し、位置分解能を持たせることで、特定の領域におけるルテニウム元素の化学状態を割り出した。試験試料のデータ解析結果から、ルテニウムの分布を導出し、それぞれのルテニウムが分布している微小領域で、ルテニウムが金属の状態なのか酸化物の状態なのかを選別することに成功した。
八巻 徹也; 小林 美咲*; 浅野 雅春; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝*
no journal, ,
本発表では、潜在飛跡内に高密度で生成した励起活性種(ラジカルや過酸化物)によるグラフト重合を利用したナノ構造制御型電解質膜の作製とその特性について報告する。電解質膜は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜(25m厚)に100MeV O, 400MeV 
Fe、又は450MeV Xeイオンを照射後、スチレンモノマーをグラフト重合し、さらにグラフト高分子鎖をスルホン化することにより作製した。プロトン伝導性がナフィオン膜と同程度の電解質膜において、最大引張強度は50MPa以上に達し、ナフィオン112膜よりも高い値であることが明らかになった。ナノ構造制御によりフッ素系高分子基材の性質を保持できたことで、機械的特性に限らず含水時の寸法安定性,H
透過抑制能にも優れた電解質膜が得られた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.
no journal, ,
従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuO
の状態で分布していることを確認した。
八巻 徹也; 小林 美咲*; 浅野 雅春; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝*
no journal, ,
イオンビームによるグラフト重合で得られるナノ構造制御電解質膜のプロトン伝導性について詳細に調べたので報告する。電解質膜の作製は、(1)エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜のイオンビーム照射、(2)照射膜へのスチレンモノマーのグラフト重合、(3)グラフト高分子鎖のスルホン化の順で行った。80
C,相対湿度90%におけるプロトン伝導率
は、ナフィオンとほぼ同じイオン交換容量において一致し0.1S/cm程度であった。また、興味深いことに、線グラフト重合で作製された電解質膜と比べて高伝導化の傾向が確認され、イオンビーム潜在飛跡への高密度導入による効果が示唆された。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10m)及びAA50(分解能2m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuOの状態で存在していることがわかった。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済み燃料の再処理工程で発生する高レベル廃液の処分プロセスを模擬した、ホウケイ酸ガラスと模擬廃液の溶融状態におけるルテニウム元素の挙動を、放射光イメージング観察によって調べた。気泡の発生、ルテニウムの凝集、凝集体の沈殿が観察された。また、RuのK吸収端を対象としたイメージングXAFS分析から、凝集体中のRuが酸化物であることが確認された。
