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論文

Retreat from stress; Rattling in a planar coordination

末國 晃一郎*; Lee, C. H.*; 田中 博己*; 西堀 英治*; 中村 篤*; 笠井 秀隆*; 森 仁志*; 臼井 秀知*; 越智 正之*; 長谷川 巧*; et al.

Advanced Materials, 30(13), p.1706230_1 - 1706230_6, 2018/03

 被引用回数:64 パーセンタイル:89.75(Chemistry, Multidisciplinary)

高性能デバイスとしての熱電材料には、高い電気伝導度と低い熱伝導度という相反する要求を同時に満たす必要がある。本研究では、テトラへドライト(Cu,Zn)$$_{12}$$(Sb,As)$$_{4}$$S$$_{13}$$の結晶構造とフォノンダイナミクスを調べ、平面内に配位している銅原子のラットリング運動がフォノンを効率良く散乱することを見出した。これらの知見は、平面配位構造を有する高性能熱電材料の新たな開発指針を与えるものである。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.14(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

High-speed classification of coherent X-ray diffraction Patterns on the K computer for high-resolution single biomolecule imaging

徳久 淳師*; 新井 淳也*; 城地 保昌*; 大野 善之*; 亀山 豊久*; 山本 啓二*; 畑中 正行*; Gerofi, B.*; 島田 明男*; 黒川 原佳*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.899 - 904, 2013/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.38(Instruments & Instrumentation)

Single-particle coherent X-ray diffraction imaging using X-ray free electron laser has potential to reveal a three-dimensional structure of a biological supra-molecule at sub-nano meter resolution. In order to realize this method, it is necessary to analyze as many as one million noisy X-ray diffraction patterns, each for an unknown random target orientation. To cope with the severe quantum noise we need to classify patterns according to their similarities and average similar patterns to improve the S/N ratio. We developed a high-speed scalable scheme to carry out classification on the K computer, a 10PFLOPS supercomputer at RIKEN Advanced Institute for Computational Science. It is designed to work on the real time basis with the experimental diffraction pattern collection at the X-ray free electron laser facility SACLA so that the result of classification can be feed-backed to optimize experimental parameters during the experiment. We report the present status of our effort of developing the system and also a result of application to a set of simulated diffraction patterns. We succeeded in classification of about one million diffraction patterns by running 255 separate one-hour jobs on 385-node mode.

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:18.66(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09

模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。

論文

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:36 パーセンタイル:77.21(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

マイクロチャンネル流水試験法を用いたガラス固化体初期溶解速度のpH/温度依存性評価

稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*

第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01

これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度($$r_{0}$$: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についても$$r_{0}$$は温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。

論文

Progress of the ITER central solenoid model coil programme

辻 博史; 奥野 清*; Thome, R.*; Salpietro, E.*; Egorov, S. A.*; Martovetsky, N.*; Ricci, M.*; Zanino, R.*; Zahn, G.*; Martinez, A.*; et al.

Nuclear Fusion, 41(5), p.645 - 651, 2001/05

 被引用回数:58 パーセンタイル:82.52(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERを構成する3群の超伝導コイルでは、中心ソレノイド・コイルが最も高い磁場13Tを0.4T/s以上の速度で急速励起するパルス動作が要求される点で、最も技術的難度の高いコイルである。そこで中心ソレノイド・コイル工学設計の妥当性を確認し、併せてコイルの製作技術を開発する目的で、中心ソレノイド・モデル・コイルの開発が進められてきた。約8年をかけて完成したモデル・コイルの実験がこの程、国際共同作業として原研で実施され、技術開発目標をすべて満足する実験成果と貴重な技術データが得られた。

報告書

ルテニウム除去システムに関する信頼性確認試験

小野瀬 研二*; 武川 哲也*; 越智 英治*

PNC TJ4125 86-002, 107 Pages, 1986/11

PNC-TJ4125-86-002.pdf:10.81MB

現在,動力炉・核燃料開発事業団東海再処理工場で設計中の償却施設で,揮発性ルテニウムの除去のために用いているシリカゲルフィルタおよびスクラバ,HEPAフィルタの信頼性確認試験を行った。シリカゲルフィルタでは,長期間の模擬オフガスへの曝気および高濃度NO-(1%)の模擬オフガスへの曝気を行い,ルテニウムの除染性能を試験した。また,プラントシャットダウン時のエアパージによる吸着ルテニウムの再飛散の可能性をみるため,エアパージ後のルテニウムの分布を調べた。スクラバとHEPAフィルタは,償却施設の設計で用いているスクラバ+HEPA,HEPA+HEPAの2ケースでの除染性能を試験した。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,2; 放射光XAFSによる化学状態分析

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動を評価するために、仮焼層、流下ガラス及び炉底残留ガラスの試料を対象として、放射光XAFS法により、マンガン,セリウム,ジルコニウム,モリブデン,ルテニウム,ロジウム,パラジウム等各元素の化学状態を分析した。得られたXAFSスペクトルのXANES領域からは、対象元素の酸化還元状態や化学形を明らかにした。また、EXAFS領域の解析からは、対象元素周りの局所構造に関する情報を得た。解析の結果、仮焼層では酸化状態にあるものが、流下ガラスでは還元状態にあることがわかった。また、同じ仮焼層でも、模擬廃液にリン酸ジブチル(DBP)の入った試料では、より酸化状態にあることが判明した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価,2

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(ルテニウム,ロジウム,パラジウム)粒子は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月にわたる高温保持で生じる炉内の白金族粒子の変化と粘度への影響を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、前報の1か月(720hr)に引き続き4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行い、粒子形状の観察及び粘度測定を行った。その結果、酸化ルテニウムの針状粒子の長さは初期状態ではほぼすべてが1$$mu$$m以下だったが、保持時間とともに最大粒子の長さが数十$$mu$$m以上に達し、同様に、パラジウムの球状粒子の径は1-2$$mu$$mから5-10$$mu$$m程度になっており、白金族粒子の成長が認められた。また、初期状態, 240hr, 720hr, 1440hr及び2880hr保持後の模擬廃棄物ガラスのずり速度0.1s-1での粘度と白金族成分含有率の関係は、同含有率20wt%程度までの範囲において、おおむね直線関係となる傾向が見られた。以上のことから、模擬廃棄物ガラスを1100$$^{circ}$$Cで最大2880hr保持したるつぼスケールでの沈降・堆積では、白金族成分粒子の成長が観察されたが、粘度の増加はおもに白金族成分の含有率上昇によることを確認した。

口頭

熔融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,3; 放射光イメージングによるルテニウムの挙動分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動評価として、主要構成元素であるルテニウムについて、高温溶融状態の模擬ガラス試料を測定対象とした放射光イメージング分析を実施し、気泡の発生と成長、及びそれに伴うルテニウムの凝集と沈降の様子を明らかにした。また、凝集したルテニウムの化学状態に関しては、イメージングAFS測定からルテニウム酸化物(RuO$$_{2}$$)であることがわかった。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,4; 性状分析及び熱力学的評価

赤堀 光雄; 高野 公秀; 中田 正美; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスにおいて、ガラス溶融炉における不溶解残渣の性状や挙動の把握が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分である白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用いて、溶融ガラス中における性状評価を実施している。白金族元素を含めて、溶融ガラス中のFP元素の化学形は、その場の酸化還元状態に大きく影響されることから、ここでは、酸化及び還元雰囲気で模擬ガラスを調製し、その中に含まれる白金族元素等の化学形の相違などを評価した。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,5; XAFSによる化学状態分析

永山 紗智子; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物のガラス固化処理プロセスを詳細に理解するためには、溶融ガラス表面に形成される仮焼層及び、溶融ガラス中における白金族元素の挙動解明が必須である。ガラス中での白金族元素の化学状態を知るために、脱硝処理した模擬廃液粉末を空気中と還元雰囲気中で加熱処理し、模擬溶融ガラス及び模擬仮焼層試料を調製した。調製試料の放射光XAFS測定を行うことで、酸素濃度が化学状態へ与える影響を分析・評価した。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動,7; 放射光XAFSによるREDOX評価

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 永山 紗智子*; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場高レベル放射性廃液のガラス固化プロセスにおいて、ガラス溶融炉における不溶解残渣の性状や挙動の評価が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分であるRu等白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用い、放射光XAFSによる性状評価を実施している。溶融ガラス中の性状、特に化学状態は、酸化還元状態(REDOX)に大きく影響されることから、ここでは、酸素分圧を変えることによりガラス中の酸化還元状態を制御し、模擬ガラスを調製するとともに、放射光XAFSにより試料中に含有する白金族元素の主成分分析を行うことにより、組成とREDOXとの関連を明らかにした。

口頭

放射光EXAFSによる模擬ガラス試料中白金族元素の酸化還元評価

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

様々な熱処理をした模擬ガラス試料について、Ru, RhおよびPdのXAFS測定を行い、EXAFS関数を導出した。それらの結果が、金属と酸化物の標準試料データの組成比による簡単な線形結合によって良好に再現されることを利用し、試料中の金属成分と酸化物成分の割合を求めた。この方法によって模擬ガラスを製造したプロセスの酸化還元状態を推測することを提案した。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,1; 試験概要及び仮焼層での反応評価

赤堀 光雄; 山岸 功; 高野 公秀; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場(RRP)高レベル廃液ガラス固化施設でのガラス溶融炉の運転、さらには高度化炉の設計において、不溶解残渣の性状やガラス溶融炉内の挙動の把握が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分である白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用いて、溶融ガラス中、特に、溶融ガラスの上部に形成される仮焼層(cold cap)における性状評価を実施した。硝酸塩等との高温反応性,溶解特性、さらには詳細な酸化還元挙動(REDOX)について、測定・評価を行ったほか、確証改良溶融炉(KMOC)試験のガラス試料について、含有する各種元素の化学状態などREDOX評価に役立つ基礎データを放射光XAFS及びメスバウア測定により取得した。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,4; 模擬ガラスのFeメスバウア分析によるREDOX評価

中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化体を製作し保管されるが、高レベル放射性廃棄物中には遷移金属,ランタノイドや白金族など多くの元素が含まれている。そこで、酸化還元(REDOX)状態を指標の一つとすることにより、性状評価を行うこととした。含まれている元素の中で、鉄はREDOX状態により金属から2価や3価のように異なる化学状態を示すので、$$^{57}$$Feメスバウアスペクトルを測定し、REDOX評価を試みた。製作した模擬ガラス試料を粉末にし、メスバウア分光測定を行った。その結果、仮焼層では、3価の鉄のみが観測されたが、残留ガラスでは、2価の鉄も観測できた。2価が存在しない仮焼層の方が残留ガラスより強い酸化状態であったことを示すことができた。

口頭

イメージングXAFS法による模擬ガラス中元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10$$mu$$m)及びAA50(分解能2$$mu$$m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuO$$_2$$の状態で存在していることがわかった。

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