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論文

Retreat from stress; Rattling in a planar coordination

末國 晃一郎*; Lee, C. H.*; 田中 博己*; 西堀 英治*; 中村 篤*; 笠井 秀隆*; 森 仁志*; 臼井 秀知*; 越智 正之*; 長谷川 巧*; et al.

Advanced Materials, 30(13), p.1706230_1 - 1706230_6, 2018/03

 被引用回数:35 パーセンタイル:90.91(Chemistry, Multidisciplinary)

高性能デバイスとしての熱電材料には、高い電気伝導度と低い熱伝導度という相反する要求を同時に満たす必要がある。本研究では、テトラへドライト(Cu,Zn)$$_{12}$$(Sb,As)$$_{4}$$S$$_{13}$$の結晶構造とフォノンダイナミクスを調べ、平面内に配位している銅原子のラットリング運動がフォノンを効率良く散乱することを見出した。これらの知見は、平面配位構造を有する高性能熱電材料の新たな開発指針を与えるものである。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.9(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

High-speed classification of coherent X-ray diffraction Patterns on the K computer for high-resolution single biomolecule imaging

徳久 淳師*; 新井 淳也*; 城地 保昌*; 大野 善之*; 亀山 豊久*; 山本 啓二*; 畑中 正行*; Gerofi, B.*; 島田 明男*; 黒川 原佳*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.899 - 904, 2013/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:27.21(Instruments & Instrumentation)

Single-particle coherent X-ray diffraction imaging using X-ray free electron laser has potential to reveal a three-dimensional structure of a biological supra-molecule at sub-nano meter resolution. In order to realize this method, it is necessary to analyze as many as one million noisy X-ray diffraction patterns, each for an unknown random target orientation. To cope with the severe quantum noise we need to classify patterns according to their similarities and average similar patterns to improve the S/N ratio. We developed a high-speed scalable scheme to carry out classification on the K computer, a 10PFLOPS supercomputer at RIKEN Advanced Institute for Computational Science. It is designed to work on the real time basis with the experimental diffraction pattern collection at the X-ray free electron laser facility SACLA so that the result of classification can be feed-backed to optimize experimental parameters during the experiment. We report the present status of our effort of developing the system and also a result of application to a set of simulated diffraction patterns. We succeeded in classification of about one million diffraction patterns by running 255 separate one-hour jobs on 385-node mode.

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学及び工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:14.87(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09

模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。

論文

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:80.78(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

マイクロチャンネル流水試験法を用いたガラス固化体初期溶解速度のpH/温度依存性評価

稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*

第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01

これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度($$r_{0}$$: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についても$$r_{0}$$は温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。

論文

Progress of the ITER central solenoid model coil programme

辻 博史; 奥野 清*; Thome, R.*; Salpietro, E.*; Egorov, S. A.*; Martovetsky, N.*; Ricci, M.*; Zanino, R.*; Zahn, G.*; Martinez, A.*; et al.

Nuclear Fusion, 41(5), p.645 - 651, 2001/05

 被引用回数:55 パーセンタイル:84.47(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERを構成する3群の超伝導コイルでは、中心ソレノイド・コイルが最も高い磁場13Tを0.4T/s以上の速度で急速励起するパルス動作が要求される点で、最も技術的難度の高いコイルである。そこで中心ソレノイド・コイル工学設計の妥当性を確認し、併せてコイルの製作技術を開発する目的で、中心ソレノイド・モデル・コイルの開発が進められてきた。約8年をかけて完成したモデル・コイルの実験がこの程、国際共同作業として原研で実施され、技術開発目標をすべて満足する実験成果と貴重な技術データが得られた。

報告書

ルテニウム除去システムに関する信頼性確認試験

小野瀬 研二*; 武川 哲也*; 越智 英治*

PNC TJ4125 86-002, 107 Pages, 1986/11

PNC-TJ4125-86-002.pdf:10.81MB

現在,動力炉・核燃料開発事業団東海再処理工場で設計中の償却施設で,揮発性ルテニウムの除去のために用いているシリカゲルフィルタおよびスクラバ,HEPAフィルタの信頼性確認試験を行った。シリカゲルフィルタでは,長期間の模擬オフガスへの曝気および高濃度NO-(1%)の模擬オフガスへの曝気を行い,ルテニウムの除染性能を試験した。また,プラントシャットダウン時のエアパージによる吸着ルテニウムの再飛散の可能性をみるため,エアパージ後のルテニウムの分布を調べた。スクラバとHEPAフィルタは,償却施設の設計で用いているスクラバ+HEPA,HEPA+HEPAの2ケースでの除染性能を試験した。

口頭

Synchrotron radiation based X-ray imaging study of simulated high-level waste glass

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.

no journal, , 

従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuO$$_2$$の状態で分布していることを確認した。

口頭

六ヶ所再処理工場不溶解残渣の性状評価,5; 不溶解残渣の高温酸化挙動

高野 公秀; 山岸 功; 赤堀 光雄; 湊 和生; 吉岡 正弘*; 越智 英治*; 福井 寿樹*; 駒嶺 哲*

no journal, , 

不溶解残渣の空気中高温酸化挙動を示差熱重量分析により明らかにするとともに、模擬不溶解残渣合金との酸化挙動の相違を、粒径やTcの有無等の観点から比較検討した。六ヶ所再処理工場で採取した実残渣と、模擬合金の空気中1220$$^{circ}$$Cまでの示差熱重量曲線を比較した結果、Moと特にRuの酸化開始温度は実残渣の方が低いこと、そのためにRuO$$_{2}$$の蒸発がより低温域から進行し残存率は実残渣の方が低くなることがわかった。模擬残渣の平均径15$$mu$$mに対し、実残渣では数十nmから数百nmと微細であるために、反応速度が大きく異なるためと考えられる。加熱後の生成物は、模擬合金,実残渣ともにRuO$$_{2}$$が主要な相で、他にPd-Rh合金,降温時に生成したPdOであり、さらに実残渣には元から含有していたZrO$$_{2}$$が確認されたが、MoとTcを含有した相は確認されず、昇温過程で酸化物として大部分は蒸発したと考えられる。

口頭

六ヶ所再処理工場不溶解残渣の性状評価,1; 目的と概要

湊 和生; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 吉岡 正弘*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場不溶解残渣廃液中の沈殿物(不溶解残渣)の性状についての基礎データは、ガラス溶融炉における不溶解残渣の挙動を理解するうえで不可欠のものである。また、確証改良溶融炉(KMOC)でのガラス固化の模擬試験においては、不溶解残渣を模擬した合金が用いられているが、その模擬の妥当性を判断するためには、実際の不溶解残渣の性状を把握しておくことが必要である。さらに、模擬不溶解残渣などを用いた基礎的な試験により、不溶解残渣の性状や溶融炉内の挙動を詳細に評価することで、新型のガラス溶融炉の開発に役立てることができる。そこで、六ヶ所再処理工場不溶解残渣を原子力機構・東海研究開発センターへ輸送し、その性状を分析・評価するとともに、模擬不溶解残渣を用いた基礎的な試験を実施した。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

六ヶ所再処理工場不溶解残渣の性状評価,4; 不溶解残渣EPMA分析・模擬不溶解残渣調製

赤堀 光雄; 高野 公秀; 山岸 功; 湊 和生; 吉岡 正弘*; 越智 英治*; 福井 寿樹*; 駒嶺 哲*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場で採取した不溶解残渣の性状評価として、SEM/EPMAによる組織観察,面分析,組成分析を行った。さらにKMOC等でのコールド試験に使用するため、Mo-Ru-Rh-Pd系の模擬不溶解残渣を粉末冶金法により調製し、SEM観察及び粒度分布測定を行った結果から、粒径等の模擬性について比較検討した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru, Rh, Pd)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される保持運転条件(温度・時間)をパラメータにしたガラス試料の高温保持試験を行い、白金族元素粒子形状の変化の有無と粘性への影響を調べた。その結果、模擬ガラスを1100度-720時間保持すると、濃度は初期濃度に比べて2倍上昇し、粒子形状は初期状態では大部分が1$$mu$$m以下の針状粒子である酸化ルテニウムは、1から10$$mu$$m程度の粒子へと粒子成長が観察された。粒子成長が粘性に及ぼす影響の有無については、粘性はおもに白金族元素の濃度に依存しており、今回の試験で観られた程度の粒子成長が粘性に及ぼす影響は見いだせなかった。

口頭

溶融ガラス試料の放射光イメージングXAFS分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,2; 硝酸塩共存下での模擬不溶解残渣合金の高温化学形変化

高野 公秀; 山岸 功; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

ガラス溶融炉中におけるMo-Tc-Ru-Rh-Pd系の不溶解残渣の物理的・化学的挙動を明らかにするため、その化学形変化を把握することが重要である。ここでは、模擬不溶解残渣合金粉末を硝酸ナトリウムあるいは模擬廃液乾燥物と加熱し、仮焼層形成温度領域での残渣由来元素の化学形評価を350から700$$^{circ}$$Cの範囲で行った。合金中のMoは500$$^{circ}$$C前後から硝酸塩と反応してモリブデン酸塩を形成し、700$$^{circ}$$C以上まで安定に存在することを確認した。Ruは600$$^{circ}$$C程度から二酸化物に酸化されており、それに伴い六方晶合金相は600から700$$^{circ}$$Cにかけて消失した。合金粉末のみを大気中で加熱した際には、Ruが徐々に酸化されても1000$$^{circ}$$C程度まで合金相が残存するが、硝酸塩との共存下では、溶融硝酸塩との反応及び脱硝に伴う酸化力に富んだNOx及び酸素発生により、模擬不溶解残渣合金の酸化が促進されることを明らかにした。

口頭

白金族元素含有ガラスの沈降挙動評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 大山 孝一; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(Ru,Rh,Pd)は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し溶融ガラスの粘性を増加させ、ガラスの流下性に影響を与える。ガラス溶融炉運転で想定される高温条件での白金族元素の沈降挙動を把握するため、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降形態とともに、溶融温度と沈降速度の関係を評価した。その結果、溶融ガラス中の高温保持による沈降試験において自然重力沈降下では、白金族粒子は界面沈降形態を有し、圧密沈降へと変化し、界面沈降形態下では界面沈降速度は粘性に依存している。また1100度-1440時間までの範囲では底部の白金族濃度は飽和せず上昇傾向を示し、保持時間との関係はほぼ比例関係で表すことができた。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,1; 試験概要及び仮焼層での反応評価

赤堀 光雄; 山岸 功; 高野 公秀; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場(RRP)高レベル廃液ガラス固化施設でのガラス溶融炉の運転、さらには高度化炉の設計において、不溶解残渣の性状やガラス溶融炉内の挙動の把握が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分である白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用いて、溶融ガラス中、特に、溶融ガラスの上部に形成される仮焼層(cold cap)における性状評価を実施した。硝酸塩等との高温反応性,溶解特性、さらには詳細な酸化還元挙動(REDOX)について、測定・評価を行ったほか、確証改良溶融炉(KMOC)試験のガラス試料について、含有する各種元素の化学状態などREDOX評価に役立つ基礎データを放射光XAFS及びメスバウア測定により取得した。

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