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論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.95(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

Indirect contribution of transition metal towards oxygen reduction reaction activity in iron phthalocyanine-based carbon catalysts for polymer electrolyte fuel cells

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Electrochimica Acta, 74, p.254 - 259, 2012/07

 被引用回数:38 パーセンタイル:15.62(Electrochemistry)

鉄フタロシアニンとフェノール樹脂の混合物を800$$^{circ}$$Cで焼成して得た炭素触媒における酸素還元活性に対する鉄の役割を明らかにすることを目的に残存鉄の電子構造をXAFS実験により酸洗いの前後で調べた。鉄のK端X線発光強度から酸洗いにより炭素触媒の残存鉄が36%減少することがわかった。XAFSスペクトルから鉄の成分が酸洗いにより変化しないことが明らかになった。これは鉄の化学状態によらず酸洗いにより残存鉄が取り除かれることを示唆する。酸洗いにより酸素還元能がほぼ不変であることから残存鉄は炭素触媒の酸素還元活性に直接寄与しておらず、おもに熱分解時にsp$$^{2}$$炭素のネットワーク構造を成長させる触媒として働くと考えられる。本研究の結果は鉄フタロシアニン由来の炭素触媒における酸素還元活点は炭素や窒素といった軽元素であることを示唆している。

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:27.67(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

口頭

イオン注入法により作製したMn添加3C-SiCの磁性

高野 史好*; Wang, W.*; 大渕 博宣*; 菱木 繁臣; 大島 武; 秋永 広幸*

no journal, , 

ワイドバンドギャップ希薄磁性半導体探索の一環として、Mnドープ立方晶炭化ケイ素(3C-SiC)を調べた。これまで熱拡散法による4H-SiCへの磁性元素Mnの導入は試みられているが、Mn原子はSiCの格子間位置に侵入し、SiあるいはC置換型のSiC:Mnを得ることはできない。今回は、3C-SiCへイオン注入技術を用いることによりMnを導入し、希薄磁性半導体3C-SiC:Mnの作製を試みた。同温度付近で磁化測定の結果、約245Kで強磁性転移を示し、さらに、磁気光学測定においても同温度付近で強磁性を示唆する振る舞いが観測された。

口頭

イオン注入法により作製したMnドープ3C-SiCの構造と磁性

高野 史好*; Wang, W.*; 大渕 博宣*; 菱木 繁臣; 大島 武; 秋永 広幸*

no journal, , 

近年、高い強磁性転移温度を示す強磁性半導体に関する研究開発が盛んに行われている。今回われわれは、母体材料に、パワーエレクトロニクス材料として期待されている立方晶炭化珪素(3C-SiC)を選び、イオン注入技術を用いることにより、希薄磁性半導体3C-SiC:Mnの作製を試み、その構造と磁性を評価した。磁化測定において約245Kの強磁性転移温度を示し、磁気光学測定においても強磁性を示唆する振る舞いが観測された。

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