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論文

Structure analysis of a buried interface between organic and porous inorganic layers using spin-contrast-variation neutron reflectivity

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*

Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。

論文

Square and rhombic lattices of magnetic skyrmions in a centrosymmetric binary compound

高木 里奈*; 松山 直文*; Ukleev, V.*; Yu, L.*; White, J. S.*; Francoual, S.*; Mardegan, J. R. L.*; 速水 賢*; 齋藤 開*; 金子 耕士; et al.

Nature Communications (Internet), 13, p.1472_1 - 1472_7, 2022/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:99.59(Multidisciplinary Sciences)

Magnetic skyrmions are topologically stable swirling spin textures with particle-like character, and have been intensively studied as a candidate of high-density information bit. While magnetic skyrmions were originally discovered in noncentrosymmetric systems, recently a nanometric skyrmion lattice has also been reported for centrosymmetric rare-earth compounds. For the latter systems, a novel skyrmion formation mechanism mediated by itinerant electrons has been proposed, and the search of a simpler model system allowing for a better understanding of their intricate magnetic phase diagram is highly demanded. Here, we report the discovery of square and rhombic lattices of nanometric skyrmions in a centrosymmetric binary compound EuAl$$_4$$, by performing small-angle neutron and resonant elastic X-ray scattering experiments. Unlike previously reported centrosymmetric skyrmion-hosting materials, EuAl$$_4$$ shows multiple-step reorientation of the fundamental magnetic modulation vector as a function of magnetic field, probably reflecting a delicate balance of associated itinerant-electron-mediated interactions. The present results demonstrate that a variety of distinctive skyrmion orders can be derived even in a simple centrosymmetric binary compound, which highlights rare-earth intermetallic systems as a promising platform to realize/control the competition of multiple topological magnetic phases in a single material.

論文

Characterization of deformation by cold rolling in ferritic steel containing Cu particles using neutron transmission analysis

大場 洋次郎; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*

ISIJ International, 62(1), p.173 - 178, 2022/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Neutron transmission spectra of Cu steel were measured to characterize the change of microstructures by cold rolling. Bragg edges in neutron attenuation coefficients indicate the rotation of {110} planes of ferrite grains and is useful to characterize the evolution of preferred orientations with the cold rolling. In addition, SANS contribution in the neutron attenuation coefficients provides the nanostructural information about the deformation of the Cu precipitates. These results demonstrate that the neutron transmission analysis is beneficial for microstructural characterization in steels.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron powder diffractometry for extracting the structure factor of hydrogen atoms

三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:28.41(Chemistry, Multidisciplinary)

山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*

J-PARC 20-02, p.38 - 40, 2021/00

Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

AA2018-0116.pdf:0.86MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.77(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:18 パーセンタイル:71.61(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Phase-transition kinetics of magnetic skyrmions investigated by stroboscopic small-angle neutron scattering

中島 多朗*; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 大石 一城*; 大池 広志*; 賀川 史敬*; 吉川 明子*; 田口 康二郎*; 加倉井 和久*; 十倉 好紀*; et al.

Physical Review B, 98(1), p.014424_1 - 014424_5, 2018/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:29.61(Materials Science, Multidisciplinary)

MnSi中に発生する磁気スキルミオンの相転移の挙動を中性子小角散乱ストロボスコピック測定により観測した。温度を50K/秒という速度で急激に変化させている間に13マイクロ秒の時間分解能で中性子小角散乱パターンの時間変化を測定することに成功し、その結果、温度の上昇によって磁気スキルミオンが消滅する様子や、急速な冷却過程で生成されたスキルミオンが本来存在できない低温まで過冷却状態で残る様子などが明らかとなった。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Energy-resolved small-angle neutron scattering from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 50(2), p.334 - 339, 2017/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.77(Chemistry, Multidisciplinary)

Recent progress of pulsed neutron sources has enabled energy-resolved analysis of neutron attenuation spectra, which include information on neutron scattering. In this study, a new analysis technique for small-angle neutron scattering (SANS) is demonstrated. A clear difference is observed in the neutron attenuation spectra between steels with different nanostructures; this difference can be understood as arising from attenuation due to SANS. The neutron attenuation spectra, calculated from the corresponding SANS profiles, agree well with the experimentally observed attenuation spectra. This result indicates that measurement of neutron attenuation spectra may enable the development of a novel experimental technique, i.e. energy-resolved SANS (ESANS).

論文

Characterization of microstructure using Bragg edge and energy-resolved small-angle neutron scattering

大場 洋次郎; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*

Proceedings of 5th International Symposium on Steel Science (ISSS 2017), p.151 - 154, 2017/00

中性子散乱は鉄鋼中のミクロ組織の定量評価に適した実験手法であり、鉄鋼研究分野での活用が進んできている。特に、中性子回折法は鉄鋼母相の格子ひずみや結晶集合組織等の解析に利用され、中性子小角散乱法は析出物や介在物等の第二相の解析に利用されている。鉄鋼の力学特性には母相と第二相の両方が密接に関わっていることから、鉄鋼のミクロ組織と特性の関係を明らかにするためには、回折と小角散乱の両方を測定し、両者から得られる情報を合わせて総合的に考える必要がある。近年、J-PARC等の新しいパルス中性子源が稼働し、ブラッグエッジ解析やエネルギー分析型中性子小角散乱法等の新しい中性子散乱測定手法が利用可能になったことで、実験のフレキシビリティが向上し、回折と小角散乱を同時に測定しやすい環境が整ってきた。そこで、これらを活用した回折と小角散乱の同時測定について、鉄鋼材料への適用例を基に議論する。

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:76.39(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

Magnetic scattering in the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering and Bragg edge transmission from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 足立 望*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 49(5), p.1659 - 1664, 2016/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:67.3(Chemistry, Multidisciplinary)

Pulsed neutron sources enable the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering (SANS) and Bragg edge transmission. This simultaneous measurement is useful for microstructural characterization in steel. Since most steels are ferromagnetic, magnetic scattering contributions should be considered in both SANS and Bragg edge transmission analyses. An expression for the magnetic scattering contribution to Bragg edge transmission analysis has been derived. The analysis using this expression was applied to Cu steel. The ferrite crystallite size estimated from this Bragg edge transmission analysis with the magnetic scattering contribution was larger than that estimated using conventional expressions. This result indicates that magnetic scattering has to be taken into account for quantitative Bragg edge transmission analysis. In the SANS analysis, the ratio of magnetic to nuclear scattering contributions revealed that the precipitates consist of body-centered cubic Cu$$_{0.7}$$Fe$$_{0.3}$$ and pure Cu, which probably has 9R structure including elastic strain and vacancies. These results show that effective use of the magnetic scattering contribution allows detailed analyses of steel microstructure.

論文

Suppression of time-reversal symmetry breaking superconductivity in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$

Shu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Hillier, A. D.*; 大石 一城*; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; Bernal, O. O.*; MacLaughlin, D. E.*; et al.

Physical Review B, 83(10), p.100504_1 - 100504_4, 2011/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:77.51(Materials Science, Multidisciplinary)

時間反転対称性(TRS)の破れた超伝導状態について調べるため、Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$とPr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$合金において零磁場ミュオンスピン緩和測定を行った。TRSは自発的な局所磁場の発生で知ることができる。両合金において磁場は最初は減少したが、Ru置換系ではLa置換系に比べて50%速い現象がみられた。この結果から、TRSは$$xgeq 0.6$$で抑制されるが、La置換系ではすべての濃度において残ることが明らかになった。この結果は結晶場励起子によるクーパー対形成によるTRSの破れた超伝導機構を支持するものである。

論文

Quasiparticle excitations in newly discovered antiperovskite superconductor ZnNNi$$_3$$

大石 一城*; 伊藤 孝; 髭本 亘; 山崎 敬大*; 上原 啓*; 小沢 克也*; 君嶋 義英*; 上原 政智*

Physica C, 470(Suppl.1), p.S705 - S706, 2010/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.45(Physics, Applied)

We report on transverse field muon spin rotation measurements of the superconducting penetration depth $$lambda$$ in newly discovered antiperovskite superconductor ZnNNi$$_3$$ in order to investigate the symmetry of order parameter. The penetration depth at $$T$$ = 0 K is estimated to be $$lambda$$(0) = 362(2) nm. Temperature dependence of muon spin relaxation rate $$sigma_v$$ shows $$sim T^2$$ dependence, suggesting unconventional superconductor.

論文

Microscopic study of antiferromagnetic ground state and possible high-field ordered state in CeOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ using muon spin rotation and relaxation

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; 佐藤 一彦*; 青木 勇二*; 戸田 静香*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; Baines, C.*

Physical Review B, 82(1), p.014420_1 - 014420_8, 2010/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:41.62(Materials Science, Multidisciplinary)

充填スクッテルダイト化合物CeOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における反強磁性基底状態と1T以上の高磁場中に存在が示唆されている秩序相に対し、ミュオンスピン回転・緩和の測定を行った結果を報告する。零磁場下の測定により、$$sim$$1.6K以下において弱い反強磁性秩序に起因する自発局所磁場を検出した。局所磁場の大きさより磁気モーメントの大きさの見積りを行ったところ、0.1Kにおいて0.11$$sim$$0.17$$mu_B$$/Ceという値が得られた。反強磁性秩序を示す部分の体積分率は降温とともに増加していくことから、この相が試料の質に対し敏感であることが示唆される。一方、[001]方向に2Tの磁場を印加した条件下では、1.5K付近にミュオンナイトシフトと線幅の異常が観測された。これは高磁場に新規秩序相が存在するとするシナリオに対しコンシステントな結果である。

論文

$$mu^+$$ diffusion in cubic $$f$$-electron compounds observed by high transverse field $$mu^+$$SR

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; 西田 信彦*; Heffner, R. H.; 青木 勇二*; 鈴木 博之*; 鬼丸 孝博*; 谷田 博司*; 高木 滋*

Journal of Physics; Conference Series, 225, p.012021_1 - 012021_6, 2010/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.29

固体中における$$mu^+$$拡散は$$mu^+$$スピン回転・緩和法($$mu^+$$SR)により長年にわたって研究され、低温における荷電粒子の量子拡散や高温における水素様粒子の拡散現象の理解に貢献してきた。本研究発表では、横磁場$$mu^+$$SR法によって立方晶$$f$$電子系化合物PrPb$$_3$$及びSmAg$$_2$$Inにおける$$mu^+$$拡散を観測した結果について報告する。単結晶試料中の$$mu^+$$サイトは強い横磁場を[001]方向に印加することによって磁気環境の異なる2つのサイトに分裂する。$$mu^+$$SR線形はこれらのサイト間の$$mu^+$$の運動によって劇的な変化を生じる。この温度依存性を詳細に解析することにより、両物質に対し$$mu^+$$の拡散に関するパラメータが精度よく得られた。

論文

Magnetism in Ce$$_2$$Rh(In,Sn)$$_8$$ heavy-fermion compound

大石 一城*; 鈴木 栄男*; Heffner, R.*; 伊藤 孝; 髭本 亘; Bauer, E.*

Journal of Physics; Conference Series, 225, p.012042_1 - 012042_4, 2010/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.29

Measurements of muon spin relaxation have been performed on Ce$$_2$$RhIn$$_{8-x}$$Sn$$_x$$ ($$x$$ = 0.0, 0.1, 0.5 and 0.7) single crystals down to 0.3 K. A clear muon spin precession signal was observed in $$x$$ = 0.0 and 0.1 samples due to antiferromagnetic ordering with magnetic volume fraction of $$sim$$75% below $$T_{rm N}$$. While an increase of relaxation rate was observed in $$x$$ = 0.5 below 0.5 K, no precession signal was observed, suggesting the suppression of antiferromagnetism with increasing Sn concentration.

論文

$$mu$$SR study of CeRhIn$$_5$$ under applied pressure

Heffner, R.*; 後神 達郎*; Andreica, D.*; 大石 一城*; 髭本 亘; 伊藤 孝; Amato, A.*; Spehling, J.*; Klauss, H. H.*; Bauer, E. D.*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 225, p.012011_1 - 012011_6, 2010/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.29

At ambient pressure CeRhIn$$_5$$ is an incommensurate antiferromagnet with Neel temperature $$T_{rm N}$$ = 3.8 K. The application of pressure reduces $$T_{rm N}$$ and yields (1) a state in which AFM coexists with superconductivity, and then (2) a superconducting state in the absence of AFM. We report transverse-field muon spin relaxation ($$mu$$SR) measurements at pressures 2.07 and 2.26 GPa in the pure superconducting state of single-crystalline CeRhIn$$_5$$. $$mu$$SR is sensitive to the local field distribution produced by the vortex lattice in a mixed superconducting state, allowing a measurement of the magnetic field penetration depth $$lambda (T)$$. We measured $$lambda_{ab}(T)$$ for applied field along the $$c$$-axis as a function of temperature $$T$$, and find $$lambda_{ab}$$(0) = 372(5) nm and 338(6) nm for $$P$$ = 2.07 GPa and 2.26 GPa, respectively. The $$T$$-dependence of the superfluid density $$rho_s(T) propto lambda^{-2}(T)$$ was found to be $$rho_s(T) propto T^n$$ with $$n$$ = 1.9(2).

論文

Possible low-energy excitations of multipoles in SmRu$$_4$$P$$_{12}$$ probed by muon spin relaxation

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; Heffner, R. H.; 西田 信彦*; 佐藤 一彦*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*

Physica B; Condensed Matter, 404(5-7), p.761 - 764, 2009/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.32(Physics, Condensed Matter)

SmRu$$_4$$P$$_{12}$$の磁気多極子秩序相($$T<T_{rm MI}=16.5$$K)における磁気揺らぎの性質を調べるために詳細な縦磁場$$mu$$SR測定を行った。縦緩和率の縦磁場依存性より、揺動磁場の大きさ及び揺らぎの頻度が温度の関数として得られた。揺動磁場が磁気多極子の低エネルギー励起に起因する可能性について述べる。

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