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論文

キラルらせん磁性体CrNb$$_3$$S$$_6$$における高圧下中性子小角散乱測定

高阪 勇輔*; 大石 一城*; 服部 高典

高圧力の科学と技術, 34(3), p.121 - 126, 2024/09

CrNb$$_3$$S$$_6$$のカイラルヘリ磁性(CHM)とカイラルソリトン格子の観測により、遷移金属インターカレートジカルコゲナイドが注目されている。CrNb$$_3$$S$$_6$$のCHMのらせん周期に与える圧力の影響を調べるため、ピストンシリンダー型圧力セルを用いて1.2GPaまでの中性子小角散乱実験を行った。その結果、圧力の増加とともに磁気転移温度が低下することが観測された。さらに、CHMのらせん周期は圧力の増加とともに減少した。格子定数の減少に比べ、らせん周期の減少は非常に大きい。このことは、圧力を加えることによって、Dzyaloshinski-Moriya相互作用の振幅が弱まることを示している。

論文

スピンコントラスト変調中性子小角散乱を用いた急冷濃厚糖溶液中に生成するナノ氷結晶の観測

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

波紋, 34(2), p.50 - 53, 2024/05

本研究では、スピンコントラスト変調小角散乱法を用いてグルコース濃厚糖溶液を急冷すると氷結晶は平面上になり、その厚みは氷晶生成臨界半径と同程度の数ナノメートルしかないことを明らかにした。本研究は、グルコース分子が氷結晶の特定面に付着してその方向の成長を完全に止めてしまうことを示唆している。

論文

Tuning of spin-orbit coupling in chiral molecule-incorporated two-dimensional organic-inorganic hybrid perovskite copper halides with ferromagnetic exchange interactions

谷口 耕治*; Huang, P.-J.*; 佐賀山 基*; 鬼柳 亮嗣; 大石 一城*; 鬼頭 俊介*; 中村 唯我*; 宮坂 等*

Physical Review Materials (Internet), 8(2), p.024409_1 - 024409_10, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:67.92(Materials Science, Multidisciplinary)

Leveraging the flexible material designability of organic-inorganic hybrid systems, spatial inversion symmetry breaking and spin-orbit coupling (SOC) were simultaneously controlled in a series of two-dimensional organic-inorganic hybrid perovskite (2D-OIHP) copper halides with ferromagnetic exchange interaction (FMI). In chiral molecule-incorporated 2D-OIHP copper halides, an increase in Br component over Cl component at halogen sites leads to systematic variations in magnetic phase diagrams owing to the competition between the FMI and Dzyaloshinskii-Moriya interaction induced by the SOC. The crucial role of noncentrosymmetry in the competition for the magnetic interactions was confirmed by comparing the magnetic phase diagrams of chiral and achiral 2D-OIHP copper bromides.

論文

Polarized neutrons observed nanometer-thick crystalline ice plates in frozen glucose solution

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。

論文

Spontaneous topological Hall effect induced by non-coplanar antiferromagnetic order in intercalated van der Waals materials

高木 寛貴*; 高木 里奈*; 見波 将*; 野本 拓也*; 大石 一城*; 鈴木 通人*; 柳 有起*; 平山 元昭*; Khanh, N.*; 軽部 皓介*; et al.

Nature Physics, 19(7), p.961 - 968, 2023/07

 被引用回数:43 パーセンタイル:98.80(Physics, Multidisciplinary)

In ferromagnets, electric current generally induces a transverse Hall voltage in proportion to the internal magnetization. This effect is frequently used for electrical readout of the spin up and down states. While these properties are usually not expected in antiferromagnets, recent theoretical studies predicted that non-coplanar antiferromagnetic order with finite scalar spin chirality - meaning a solid angle spanned by neighboring spins - can induce a large spontaneous Hall effect even without net magnetization or external magnetic field. This phenomenon, the spontaneous topological Hall effect, can potentially be used for the efficient electrical readout of the antiferromagnetic states, but it has not been experimentally verified due to a lack of appropriate materials hosting such magnetism. Here, we report the discovery of all-in-all-out type non-coplanar antiferromagnetic order in triangular lattice compounds CoTa$$_{3}$$S$$_{6}$$ and CoNb$$_{3}$$S$$_{6}$$. These compounds are reported to host unconventionally large spontaneous Hall effect despite their vanishingly small net magnetization, and our analysis reveals that it can be explained in terms of the topological Hall effect that originates from the fictitious magnetic field associated with scalar spin chirality. These results indicate that the scalar spin chirality mechanism offers a promising route to the realisation of giant spontaneous Hall response even in compensated antiferromagnets, and highlight intercalated van der Waals magnets as a promising quasi-two-dimensional material platform to enable various nontrivial ways of electrical reading and possible writing of non-coplanar antiferromagnetic domains.

論文

Anomalous behavior of liquid molecules near solid nanoparticles; Novel interpretation on thermal conductivity enhancement in nanofluids

橋本 俊輔*; 山口 聡*; 原田 雅史*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 大石 一城*

Journal of Colloid and Interface Science, 638, p.475 - 486, 2023/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.86(Chemistry, Physical)

最近、粒子分率から計算される理論的に予測された値と比較して、ベース液体と分散された固体ナノ粒子で構成されるナノ流体の熱伝導率の異常な改善が報告されている。一般に、気体と液体の熱伝導率の値は、並進運動中の分子の平均自由行程によって支配される。ここでは、ナノ粒子の周りの液体分子の振動挙動がこれらの熱伝導率の増加に寄与している可能性を示す確かな証拠を提示する。

論文

Polarized neutron scattering study of hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ submicron spherical particles

小林 悟*; 野村 英志*; 千葉 桃子*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 569, p.170410_1 - 170410_9, 2023/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.12(Materials Science, Multidisciplinary)

We report results of polarized small-angle and wide-angle neutron scattering experiments at $$T$$ = 10 and 300 K for 420 nm-sized hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ spherical particles. Each hollow particle is a mesocrystal, which is composed of small nanoparticles with nearly the same crystallographic orientation. Polarized neutron experiments allow us to evaluate magnetic correlations of parallel and perpendicular magnetization components with respect to magnetic field during magnetization process. Small-angle neutron scattering reveals that as the magnetic field decreases from a saturation field of 10 kOe, the perpendicular magnetization component maximizes around zero applied field, whereas the parallel component minimizes. This behavior was observed below and above Verwey transition temperature of $$sim$$ 120 K. Calculations of neutron intensities for vortex structures suggest the reorientation of the vortex core towards the magnetocrystalline anisotropy axis from the magnetic field direction at low applied fields. Moreover, a magnetic domain length obtained from the wide-angle scattering is of the order of 30-40 nm and comparable to the size of the small nanoparticles forming a hollow sphere, suggesting that magnetic correlations within the small nanoparticles always retain during magnetization process.

論文

Sodium diffusion in hard carbon studied by small- and wide-angle neutron scattering and muon spin relaxation

大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Applied)

Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6$$times$$10$$^{-11}$$ cm$$^{2}$$/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.

論文

Magnetic ground state of YbCo$$_2$$Zn$$_{20}$$ probed by muon spin relaxation

髭本 亘; 佐藤 一彦*; 伊藤 孝; 大石 一城*; 才賀 裕太*; 小坂 昌史*; 松林 和幸*; 上床 美也*

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012039_1 - 012039_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Applied)

立方晶構造を持つYbCo$$_2$$Zn$$_{20}$$は極めて大きい電子比熱係数を持つことが知られ、またその基底状態は量子臨界点の近傍に位置するものと考えられている。実際に1-2GPaの圧力をかけると長距離磁気秩序状態が確認されている。我々はこの物質の常圧での磁気的基底状態を確認するためにミュオンスピン緩和測定を行った。その結果小さな磁気モーメントが作る揺らいだ磁場が観測された。

論文

Structure analysis of a buried interface between organic and porous inorganic layers using spin-contrast-variation neutron reflectivity

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*

Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10

AA2021-0903.pdf:1.06MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.20(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。

論文

Magnetization process of cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron particles studied by polarized small-angle neutron scattering

野村 英志*; 千葉 桃子*; 松尾 咲琴*; 野田 千晶*; 小林 悟*; Manjanna, J.*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

AIP Advances (Internet), 12(3), p.035034_1 - 035034_5, 2022/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.76(Nanoscience & Nanotechnology)

We report results of polarized small-angle neutron scattering (SANS) experiments at T = 10 K and 300 K for cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron- sized particles, where formation of a complex spin vortex is expected. Magnetic SANS intensities of magnetization components in the direction perpendicular and parallel to the magnetic field were observed to change significantly at around the coercivity. Magnetization components parallel to the field minimizes around the coercivity both at T = 10 K and 300 K, whereas those perpendicular to the magnetic field maximizes near the coercivity and the maximum value differ greatly, depending on the temperature. Based on results of micromagnetic simulations, the observed SANS intensities were interpreted as due to magnetic structural changes from a flower to a spin vortex state and gradual tilting of a vortex core from the external field to magnetocrystalline anisotropy axes at low fields.

論文

Square and rhombic lattices of magnetic skyrmions in a centrosymmetric binary compound

高木 里奈*; 松山 直文*; Ukleev, V.*; Yu, L.*; White, J. S.*; Francoual, S.*; Mardegan, J. R. L.*; 速水 賢*; 齋藤 開*; 金子 耕士; et al.

Nature Communications (Internet), 13, p.1472_1 - 1472_7, 2022/03

 被引用回数:99 パーセンタイル:99.54(Multidisciplinary Sciences)

Magnetic skyrmions are topologically stable swirling spin textures with particle-like character, and have been intensively studied as a candidate of high-density information bit. While magnetic skyrmions were originally discovered in noncentrosymmetric systems, recently a nanometric skyrmion lattice has also been reported for centrosymmetric rare-earth compounds. For the latter systems, a novel skyrmion formation mechanism mediated by itinerant electrons has been proposed, and the search of a simpler model system allowing for a better understanding of their intricate magnetic phase diagram is highly demanded. Here, we report the discovery of square and rhombic lattices of nanometric skyrmions in a centrosymmetric binary compound EuAl$$_4$$, by performing small-angle neutron and resonant elastic X-ray scattering experiments. Unlike previously reported centrosymmetric skyrmion-hosting materials, EuAl$$_4$$ shows multiple-step reorientation of the fundamental magnetic modulation vector as a function of magnetic field, probably reflecting a delicate balance of associated itinerant-electron-mediated interactions. The present results demonstrate that a variety of distinctive skyrmion orders can be derived even in a simple centrosymmetric binary compound, which highlights rare-earth intermetallic systems as a promising platform to realize/control the competition of multiple topological magnetic phases in a single material.

論文

Characterization of deformation by cold rolling in ferritic steel containing Cu particles using neutron transmission analysis

大場 洋次郎; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*

ISIJ International, 62(1), p.173 - 178, 2022/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.39(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Neutron transmission spectra of Cu steel were measured to characterize the change of microstructures by cold rolling. Bragg edges in neutron attenuation coefficients indicate the rotation of {110} planes of ferrite grains and is useful to characterize the evolution of preferred orientations with the cold rolling. In addition, SANS contribution in the neutron attenuation coefficients provides the nanostructural information about the deformation of the Cu precipitates. These results demonstrate that the neutron transmission analysis is beneficial for microstructural characterization in steels.

論文

Spontaneous formations of nanoconfined water in ionic liquids by small-angle neutron scattering

阿部 洋*; 根本 文也*; 廣井 孝介; 大石 一城*; 高田 慎一

Journal of Molecular Liquids, 346, p.117035_1 - 117035_6, 2022/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.20(Chemistry, Physical)

In this study, monodispersive nanoconfined water ("water pocket") is organized spontaneously in hydrophilic ionic liquid (IL). The IL is 1-alkyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{n}$$mim][NO$$_{3}$$] $$n$$ = 2, 6, and 8). By small-angle neutron scattering (SANS), D$$_{2}$$O aggregations in the IL are detected. There are no SANS peaks for [C$$_{2}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O, but, in [C$$_{6}$$mim][NO$$_{3}$$]-$$x$$ mol% D$$_{2}$$O, a SANS peak can be observed at $$70 < x < 90$$ mol%. The peak intensity, position, and profile change according to water concentration and temperature. Pure [C$$_{8}$$mim][NO$$_{3}$$] has a distinct SANS peak, reflecting on the nanodomains at room temperature. Above 70 mol%, the SANS peak of [C$$_{8}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O sharply increases and shifts to the low-Q position. The water pocket develops proportionate to water concentration, and its morphologies are visualized using an ${it ab initio}$ bead model. The alkyl chain length dependence of the water pocket is clarified by a three-dimensional reconstruction method.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron powder diffractometry for extracting the structure factor of hydrogen atoms

三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04

AA2020-0724.pdf:2.05MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.79(Chemistry, Multidisciplinary)

山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*

J-PARC 20-02; J-PARC MLF Annual Report 2019, p.38 - 40, 2021/00

Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

AA2018-0116.pdf:0.86MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:36.70(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:21 パーセンタイル:70.41(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Phase-transition kinetics of magnetic skyrmions investigated by stroboscopic small-angle neutron scattering

中島 多朗*; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 大石 一城*; 大池 広志*; 賀川 史敬*; 吉川 明子*; 田口 康二郎*; 加倉井 和久*; 十倉 好紀*; et al.

Physical Review B, 98(1), p.014424_1 - 014424_5, 2018/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:38.11(Materials Science, Multidisciplinary)

MnSi中に発生する磁気スキルミオンの相転移の挙動を中性子小角散乱ストロボスコピック測定により観測した。温度を50K/秒という速度で急激に変化させている間に13マイクロ秒の時間分解能で中性子小角散乱パターンの時間変化を測定することに成功し、その結果、温度の上昇によって磁気スキルミオンが消滅する様子や、急速な冷却過程で生成されたスキルミオンが本来存在できない低温まで過冷却状態で残る様子などが明らかとなった。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

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