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8) induced by supersonic O
beams岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
Applied Physics Express, 8(2), p.025701_1 - 025701_4, 2015/02
被引用回数：7 パーセンタイル：29.82(Physics, Applied)並進運動エネルギーが26meVから2.3eVの範囲の酸素分子によるのGe(111)-c(28)表面の室温酸化を研究した。酸化中のその場放射光光電子分光を行い、調べた全てのビームエネルギーに関しておおよそ0.52MLに対応する酸化膜で覆われることがわかった。加えて、表面酸化物の状態は、並進エネルギーに依存することがわかった。これらの結果は、Ge(111)-c(28)の極薄表面酸化物の精密制御を示している。
synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study of the oxidation of the Ge(100)-21 surface by supersonic molecular oxygen beams吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
Journal of Chemical Physics, 141(17), p.174708_1 - 174708_7, 2014/11
被引用回数：9 パーセンタイル：32.08(Chemistry, Physical)酸素分子の並進エネルギーを2.2eVまで変えた時のGe(100)21表面の飽和酸化まで表面状態をその場放射光光電子で調べた。飽和吸着酸素量が1モノレイヤー以下であり、Si表面酸化と大きく異なり酸化数が+2までであることが分かった。直接活性化吸着によるGe
成分の増加を伴う吸着量の促進を観測した。本研究は室温における酸素吸着プロセスの基礎的理解に貢献する。
分子線により誘起されるAlN薄膜形成過程の表面温度依存性寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
電気学会論文誌,C, 134(4), p.524 - 525, 2014/04
Surface temperature dependence on the translational energy induced nitridation of Al(111) has been investigated by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. Incubation time for N1s photoemission onset was found to be longer at lower temperatures than 473 K, indicating precursor formation followed by proper nitridation. The major product is the three-fold N atom. The minor four-fold one decreased at higher temperatures. Three step reaction mechanisms, that is, translational energy induced nitridation, precursor formation, and proper nitridation of the precursor states, were presented.
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
第57回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.44 - 45, 2013/11
Ni(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。酸素分子の並進運動エネルギーは0.03eVから2.3eVの範囲である。酸素吸着曲線の並進運動エネルギー依存性を測定した。単純なラングミュア型ではなく、中間にプラトー的な吸着速度が鈍化する領域が見られるが、並進運動エネルギーが大きくなるにつれて、その特性が消失してラングミュア型に近くなる傾向を示した。吸着曲線の初期の傾きから初期吸着速度の並進運動エネルギー依存性を評価した。0.03eVの時が最も初期吸着速度が大きく、1eV以上で低下する傾向を示した。これらの結果から、低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近に存在すると推測している。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
第56回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.360 - 361, 2012/10
産業上重要な金属表面に超音速酸素・窒素分子線を照射して、反応分子の運動エネルギーの作用で極薄酸化膜・窒化膜を形成する化学反応過程を、高輝度・高分解能放射光光電子分光でその場観察した。触媒として重要なNi(111)表面の酸化の場合には、酸素分子の運動エネルギーを2.3eVまで上げることで活性化吸着が促進され、NiOの生成効率が高くなることが見いだされた。また、紫外発光ダイオードや圧電材として重要なAlN薄膜に関しては、窒素分子の運動エネルギーを2eVにすることでAl(111)表面を窒化することができることを見いだした。この反応では表面温度が高いほど表面に窒素が検出されるまでに要する待機時間が短くなる。このことは窒素分子の単純な活性化吸着でも物理吸着状態を経由した解離吸着でもないことを意味している。わずかに吸着した窒素の拡散で形成される前駆体が再び窒化される二段階反応機構を提案する。
8)表面の酸化促進効果岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
次世代電界効果トランジスタ(FET)の材料として、移動度でSiよりも優れるGeが期待されている。Ge材料をFETに用いる際は、その酸化膜の制御が不可欠であり、Ge単結晶表面上の酸化膜形成に関する研究が活発化している。Ge酸化を誘起する酸素分子の持つ並進運動エネルギーは、形成される酸化膜の酸化状態を決定する重要な要素の一つである。本研究では、室温の酸素曝露及び超音速酸素分子線によってGe(111)室温酸化膜を形成し、放射光XPSによって分析し比較を行った。酸化膜のGe 3dスペクトルの比較から、超音速酸素分子線の並進運動エネルギーを高めることで酸化が促進され、Ge
成分が形成されることを明らかにした。この結果は、Ge酸化膜の形成を理解するうえで重要な基礎的知見を与える。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜の773K以下における熱変性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。また、反応温度に大きく依存したインキュベーション時間が存在し、反応温度によりできる膜の成分に大きな違いがあることもわかっている。そこで、今回は反応温度を300Kから473Kの範囲で50度おきに設定し、成膜した薄膜を最高773Kまで加熱し、薄膜の熱変性を調べた。作製した薄膜は、成膜時の反応温度より高温になると変化が顕著になり、N
とN
が減少しN
が増加する傾向であった。これは、1配位や4配位に比べ3配位が安定であることを示している。また、反応温度300Kの薄膜は623K以上の昇温で1配位と4配位に加え、3配位も減少し、2配位が急増した。これは、反応温度300Kでは、作製した薄膜に比較的多くNとNが比較的多く含まれていたため、膜が脆弱であったためであると考えている。
8)表面の飽和酸化膜におけるGe成分の並進運動エネルギーによる変化岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geを用いた電界効果トランジスタの実現には、その酸化膜の制御が不可欠である。本研究の目的は、超音速酸素分子線によってGe酸化膜の酸化状態を制御することである。われわれは、高い並進運動エネルギーを持つ超音速酸素分子線によってGe(111)表面を室温酸化することで、Ge成分を形成できることを明らかにしている。これは、酸化を誘起する酸素分子の並進運動エネルギーを制御することで、Ge(111)表面室温酸化膜の酸化状態を制御できることを示唆している。本実験では、広範囲の並進運動エネルギーの酸素分子によって十分に酸化されたGe酸化膜を放射光XPSによって分析した。飽和酸化膜のGe 3dスペクトルの比較から、Ge成分の形成はエネルギー閾値を境に活性化吸着が起きることが原因であることを明らかにした。この結果は、Ge(111)表面上の酸化膜の制御するうえで重要な基礎的知見を与える。
1表面に対する酸素分子の初期吸着確率の並進運動エネルギーによる変化吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geを用いた電界効果トランジスタ等のデバイスを実用化するためには、Ge酸化膜の制御が不可欠である。Ge酸化膜の制御を行うには、酸化を誘起する酸素分子の反応ダイナミクスを詳細に理解する必要がある。本研究では、酸化反応ダイナミクスにとって重要な初期吸着確率に注目した。本実験では、Ge(100)室温表面酸化における酸素分子の並進エネルギーの変化に伴う、初期吸着確率の変化を放射光XPSによって観測した。実験の結果、超音速酸素分子線による酸化は、バックフィリング酸化よりも初期吸着確率が小さいことが明らかとなった。これは、酸素分子のトラッピング確率の減少に起因すると考えられる。一方、超音速酸素分子線の並進運動エネルギーが増加すると初期吸着確率が大きくなることから、活性化吸着が誘起されていることが明らかとなった。この結果は、Ge(100)表面上の酸化反応ダイナミクスを理解するうえで重要な基礎的知見を与える。
molecular beam寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
The effects of O incident energy have been widely studied by soft X-ray photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation. Real-time in-situ photoemission spectroscopy of chemical bonding states for the oxidized surface was conducted during SSMB irradiation. Oxygen uptake has been observed at various O incident energies. The first plateau was found to disappear and an oxygen content at saturation of 5.5 ML was observed for an incident energy of 2.3 eV. This is 1.8 times larger than that observed at a low energy region of 0.06 eV to 0.6 eV (3 ML). The initial sticking rate continued to increase as incident energy increased up to 1.0 eV, and a remarkable re-increase was observed in the region around 2.3 eV. The first increase is due to the activated dissociative adsorption of O molecules and the second increase around 2.3 eV implies that another potential energy barrier exists with a height larger than 2.3 eV.
adsorption on Al(111) surface神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
The AlN thin film has been focused as a multi-functional material. A safety, cheap and energy-saving process is expected for the AlN thin film formation. We found the direct nitridation of Al(111) surface at 473 K by using supersonic N molecular beams (SSNMB). The uptake of N atoms was observed by photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation (SR-XPS). The diffusion of N atoms may be a key process of the direct nitridation. The Al(111) nitridation was also observed recently in a temperature region from 300 K to 623 K. Remarkable temperature dependence has been shown in uptake curves. Thermal stability of the AlN layer, formed in a temperature region below 623 K, has been also investigated in a temperature region up to 773 K using SR-XPS. In this conference, we discuss chemical reaction mechanisms on the direct nitridation of Al(111) surface by SSNMB.
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
In order to make clear oxidation dynamics of Ni(001) surface, oxygen uptake curves were observed at every translational kinetic energy of supersonic O molecular beam. The surface temperature was set at a room temperature and the clean surface was irradiated by a supersonic O molecular beam with a selected translational energy ranging from 0.3 eV to 2.3 eV. Adsorbed oxygen was detected by synchrotron photoemission spectroscopy. A plateau behavior, showing a two-dimensional oxide island growth, disappeared with increasing incident energy. The largest initial sticking probability was observed in backfilling oxidation. This implies that dissociative adsorption of O molecule takes place through a physically-adsorbed state in the low energy region. A plateau region from 0.5 eV to 1 eV in the initial sticking on the Ni(001) surface reveals that a potential barrier exists around 1 eV and there are some differences in tunneling effects.
岩井 優太郎*; 寺岡 有殿; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni(111)面と(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。(111)面では1eVと2.3eV以上の領域にポテンシャルエネルギー障壁が存在し、(001)面では低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近にひとつ存在することを示唆する結果を得た。
1 surface at 300 K吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは高いキャリアー移動度を有することから、金属-絶縁物-半導体電界効果型トランジスターの新しいチャネル材料として注目されている。しかしながら、酸化物の形成メカニズムに関しては不明な点が残っている。本会議では、OによるGe(100)-21表面室温酸化における酸化の進行に伴う酸化物を観察した結果を報告する。放射光光電子分光によるその場観察がSPring-8のBL23SUのSUREAC2000を使って行われた。酸化開始から飽和状態までGe/Ge
がほぼ0.5であることがわかった。この結果は、Ge-Geダイマーのブリッジ及びバックボンド位置に解離吸着が起き、そのような酸化物の数が酸素曝露とともに増加することを示している。
1表面の室温酸化物の時分割観察吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目されており、その単結晶表面酸化の研究は重要となっている。本発表では、室温でGe(100)-21表面にバックフィリングあるいは超音速酸素分子線(並進エネルギー: 2.2eV)によって生成する酸化物の放射光XPSによる時分割観察結果を報告する。どちらも、Ge酸化成分(Ge/Ge)の強度比は一定であった。
1表面への室温酸素初期吸着確率の並進エネルギー依存性吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目され、その酸化研究は重要となっている。本発表では、酸素分子のGe(100)-21表面への室温初期吸着確率の並進エネルギー依存性を報告する。0.1eVと0.47eV付近に酸素分子の吸着バリアーの存在を示唆する結果を得た。
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni単結晶の(111)面と(001)面を試料とし、それらの酸化反応に与える酸素分子の並進運動エネルギー効果を研究している。実験は大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームライン:BL23SUの表面化学実験ステーションを用いて行った。酸素分子の並進運動エネルギーを最大2.3eVとしてNi清浄表面に超音速酸素分子線を照射し、酸化膜が成長する過程を単色軟X線放射光を用いた光電子分光法でその場観察した。(111)面では室温の酸素ガスに曝した場合が最も反応速度が小さく、1eV付近で一旦極大を示し、2.3eV付近でさらに大きな反応速度を示した。(001)面の場合は、酸素ガスに曝した場合が最も反応速度が大きく、2.3eV付近での増大現象は見られない。(111)面では活性化吸着機構により反応確率が大きくなり、ポテンシャルエネルギー障壁が1eVと2.3eV以上の領域に存在することを示唆し、(001)面では低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、その後に活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1.6eV付近にひとつ存在することを示唆している。
molecular beams as observed by synchrotron photoemission spectroscopy寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Nitridation of Al(111) surface have been achieved by the action of translational energy of N molecules higher than 1.8 eV at a surface temperature range below 773 K. Surface temperature dependence of the incident-energy-induced nitridation will be showed to discuss the mechanisms of the nitridation. The nitrogen uptake curves obtained showed an incubation time at the reaction temperature below 473 K followed by a linear uptake in the log-log scales, indicating the formation of local precursors and a non-protective layer. Peak deconvolution of N-1s photoemission spectra reveals that the three-coordinated nitrogen (N) dominates among the four chemical state components (N
: n=1-4). Especially, the abundance of N decreased with increasing reaction temperature. This result indicates the four-coordinated structure is not stable in the AlN thin film.
state on Ge(111)-c(28) surface in O molecular beam oxidation岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Siよりも電子移動度で優れ、n型MOSFETの新チャンネル材料として期待されているGe(111)-c(28)表面の酸化を研究している。我々はこれまでの実験で、並進エネルギー(E
)が2.3eVの超音速O分子線によってGe
酸化状態(n:1-3)が形成されることを見出した。一方、曝露O分子による酸化では2+までしか観測されなかった。このようなEによる酸化状態の変化は、これまでに報告されていない知見である。本実験で我々は、Ge形成のエネルギー閾値をSPring-8のBL23SUの放射光XPSを用いて調べた。実験では、Geの形成はOビームのEが1.0eVより高い場合に観測された。この結果は、Geの形成は1.0eV付近にエネルギー閾値をもつ活性化反応であることを示唆している。
molecular beam寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
Translational energy dependences of oxygen uptake curves at an Ni(001) surface have been observed. All experiments were conducted at the SUREAC2000 of BL23SU in SPring-8. After surface cleaning, the temperature was set at a room temperature and the surface was irradiated by the molecular beam with a translational energy ranging from 0.3 eV to 2.3 eV. Oxygen was detected as an O1s peak by photoemission spectroscopy with soft X-ray synchrotron radiation. A plateau behavior shown in a low incident energy region disappeared with increasing incident energy. Although the plateau has been explained by a two-dimensional oxide island growth model, it shows directly the decrease of adsorption probability at the O-coverage of around 0.5 ML. In order to confirm it, sticking rates were also estimated. A constant region ranging from 0.3 eV to 1.6 eV was observed, suggesting a potential energy barrier of around 1.6 eV. Actuary, the decrease of sticking rate was observed at 0.5 ML.
