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8) induced by supersonic O
beams岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
Applied Physics Express, 8(2), p.025701_1 - 025701_4, 2015/02
被引用回数：7 パーセンタイル：27.69(Physics, Applied)並進運動エネルギーが26meVから2.3eVの範囲の酸素分子によるのGe(111)-c(28)表面の室温酸化を研究した。酸化中のその場放射光光電子分光を行い、調べた全てのビームエネルギーに関しておおよそ0.52MLに対応する酸化膜で覆われることがわかった。加えて、表面酸化物の状態は、並進エネルギーに依存することがわかった。これらの結果は、Ge(111)-c(28)の極薄表面酸化物の精密制御を示している。
synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study of the oxidation of the Ge(100)-21 surface by supersonic molecular oxygen beams吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
Journal of Chemical Physics, 141(17), p.174708_1 - 174708_7, 2014/11
被引用回数：9 パーセンタイル：30.00(Chemistry, Physical)酸素分子の並進エネルギーを2.2eVまで変えた時のGe(100)21表面の飽和酸化まで表面状態をその場放射光光電子で調べた。飽和吸着酸素量が1モノレイヤー以下であり、Si表面酸化と大きく異なり酸化数が+2までであることが分かった。直接活性化吸着によるGe
成分の増加を伴う吸着量の促進を観測した。本研究は室温における酸素吸着プロセスの基礎的理解に貢献する。
分子線により誘起されるAlN薄膜形成過程の表面温度依存性寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
電気学会論文誌,C, 134(4), p.524 - 525, 2014/04
Surface temperature dependence on the translational energy induced nitridation of Al(111) has been investigated by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. Incubation time for N1s photoemission onset was found to be longer at lower temperatures than 473 K, indicating precursor formation followed by proper nitridation. The major product is the three-fold N atom. The minor four-fold one decreased at higher temperatures. Three step reaction mechanisms, that is, translational energy induced nitridation, precursor formation, and proper nitridation of the precursor states, were presented.
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
第57回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.44 - 45, 2013/11
Ni(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。酸素分子の並進運動エネルギーは0.03eVから2.3eVの範囲である。酸素吸着曲線の並進運動エネルギー依存性を測定した。単純なラングミュア型ではなく、中間にプラトー的な吸着速度が鈍化する領域が見られるが、並進運動エネルギーが大きくなるにつれて、その特性が消失してラングミュア型に近くなる傾向を示した。吸着曲線の初期の傾きから初期吸着速度の並進運動エネルギー依存性を評価した。0.03eVの時が最も初期吸着速度が大きく、1eV以上で低下する傾向を示した。これらの結果から、低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近に存在すると推測している。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
第56回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.360 - 361, 2012/10
産業上重要な金属表面に超音速酸素・窒素分子線を照射して、反応分子の運動エネルギーの作用で極薄酸化膜・窒化膜を形成する化学反応過程を、高輝度・高分解能放射光光電子分光でその場観察した。触媒として重要なNi(111)表面の酸化の場合には、酸素分子の運動エネルギーを2.3eVまで上げることで活性化吸着が促進され、NiOの生成効率が高くなることが見いだされた。また、紫外発光ダイオードや圧電材として重要なAlN薄膜に関しては、窒素分子の運動エネルギーを2eVにすることでAl(111)表面を窒化することができることを見いだした。この反応では表面温度が高いほど表面に窒素が検出されるまでに要する待機時間が短くなる。このことは窒素分子の単純な活性化吸着でも物理吸着状態を経由した解離吸着でもないことを意味している。わずかに吸着した窒素の拡散で形成される前駆体が再び窒化される二段階反応機構を提案する。
分子の並進運動エネルギーによるGe(111)-c(28)室温表面の酸化促進と生成酸化物の相関岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Ge低指数面の中で特に電子移動度の大きな(111)面は、電界効果トランジスタのチャンネル材料として有望視され、極薄酸化物とその界面及び生成物の解明が重要となっている。本研究では異なる並進運動エネルギー(E
)のO分子による表面酸化物の違いを放射光XPSにより調べた。Eの増加により酸素の吸着量が増加し、それに対応してGe酸化成分が変化することを発見した。さらに、この吸着酸素量の増加は、1.0eVにエネルギー閾値を持つ、Ge
形成を促進する活性化吸着反応に起因することがわかった。
8)室温酸化において酸素分子の並進運動エネルギーで誘起される酸化状態の放射光光電子分光分析岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Siを用いた電界効果トランジスタにおいて、Geをチャンネルに利用し高性能化を図る研究が活発化しており、その低指数面上の極薄酸化物や酸化状態の解明が求められている。本研究では、0.027eVから2.2eVまでの異なる並進運動エネルギー(E)を持つ超音速O分子線によって、特に電子移動度に優れたGe(111)表面上に室温で誘起される表面酸化状態の違いを、放射光XPSによるその場分析によって調べた。Eの増加に伴い酸素吸着量が増加し、それに対応したGeの酸化成分が変化することがわかった。さらに、Eが2.2eVでは、Oガスの曝露で形成される酸化膜とは異なるGeを含む酸化物が形成できることが明らかとなった。
1 formed by supersonic O beam吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系LSIの高性能化に対して移動度の優れたGe材料の導入が有望視され、Ge単結晶表面の酸化膜の形成機構及び安定性の研究が活発化している。Ge酸化において、酸化を誘起する酸素分子の並進運動エネルギーは、酸化膜形成を理解するうえで重要な要素である。われわれは、Ge(100)表面の室温酸化において高エネルギーの超音速酸素分子線を用いることで、バックフィリング酸化よりも吸着酸素量が増加することを見いだしている。本研究では、超音速酸素分子線及びバックフィリング酸化によって形成した吸着酸素量の異なるGe(100)上の酸化膜を放射光XPSによって分析することで、酸化膜形成を理解するうえで重要なGeの酸化状態の分析を行った。Ge 3d XPSスペクトルの比較から、双方のGe酸化の価数に違いがないことがわかった。しかし、超音速酸素分子線による酸化膜では2価の酸化成分の量が増加することを確認した。これは新たなGe(100)表面への酸素の吸着を示唆している。この発見はGe(100)表面酸化膜の形成機構を理解するうえで重要な基礎的知見を与える。
分子線とバックフィリングによるGe(100)-21上の室温飽和酸化膜の違い吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系LSIの電界効果トランジスタの新チャネル材料としてGeが注目され、その低指数面の極薄酸化物や酸化状態の解明が重要となっている。本研究では、Geの代表的な低指数面である(100)-21表面上に、バックフィリング(0.027eV)及び超音速酸素分子線(2.2eV)によって形成した室温飽和酸化膜を放射光XPSによるその場分析を行い比較した。Oの並進運動エネルギー(E)を2.2eVとすることで、バックフィリングの場合より酸素吸着量が増加することが明らかとなった。さらに、Ge酸化成分の変化から、酸素吸着量の増加に対応した酸素吸着サイトの違いを発見した。
分子による室温における酸化反応ダイナミクス寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni(111)表面は酸素分子と反応して酸化膜が形成される。表面温度が室温のとき、酸素ガスにさらすと1ML以下で一旦吸着速度がゼロになり、最終的に3MLで飽和する。酸素分子の運動エネルギーを大きくすると吸着曲線が変化する。一旦吸着速度がゼロになる現象はなくなりラングミュア型吸着曲線に近づく。0.6eV以上の運動エネルギーでは飽和吸着量が増加して、1eV以上では5.5MLになる。この現象は初期吸着確率が運動エネルギーとともに増加して活性化吸着が主たる反応機構になることに対応している。また、運動エネルギーの増加に伴って過酸化物やNiOの生成速度が増加することがわかった。そのため、吸着曲線に見られた中間プラトーが消失する。わずかな運動エネルギーの違いが酸化速度,飽和吸着量,酸化膜質に大きな変化をもたらすことが明らかになった。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
本研究では超音速分子線を用いて酸素分子の並進運動エネルギーを最大で2.3eVまで加速し、高輝度・高分解能軟X線放射光光電子分光法を用いて、Ni(111)表面の酸化反応ダイナミクスを明らかにした。大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用ビームライン:BL23SUに設置されている表面化学実験ステーション:SUREAC2000を用いて実験を行った。主成分はNiO、過酸化物Ni
O
(x
y)、亜酸化物NiO(x
y)、O原子吸着状態である。0.1ML程度まではO原子吸着状態が主であるが、酸化の進行に伴って過酸化物が主となり、さらに進行してNiOが主となる。並進運動エネルギーの作用で過酸化物の形成が促進される結果、それを経由したNiOの生成も促進される。さらに、2.3eVの並進運動エネルギーの作用でNiO形成が促進される。亜酸化物は酸素の組成が小さいため、界面に存在しているのではないかと推測される。
日野 竜太郎; 塩沢 周策; 稲垣 嘉之; 白崎 智彦*; 岡田 佳巳*; 岡 芳明*
no journal, ,
近年、地球環境に優しい水素をエネルギー源とする低炭素社会への期待が高まっている。しかし、水素は天然にほとんど存在しないため、工業的に大量生産する必要があり、また、製造した大量の水素を遠距離輸送して利用に供するインフラの整備も必要である。高温ガス炉とISプロセスによる水素製造技術は、二酸化炭素を排出せずに大量の水素を安定に製造できる優れた特長を有している。その商用化を図るうえでは製造した大量水素の貯蔵/輸送手段の確保が技術課題の一つであったが、大量の水素を石油と同様の方法で貯蔵/輸送ができる有機ケミカルハイドライド法と組合せることにより、技術課題の解決が可能となる。本講演では、低炭素社会に向けた高温ガス炉の産業利用の可能性、特に、高温ガス炉を用いたISプロセスによる水素製造を起点に、有機ケミカルハイドライド法による貯蔵/輸送を通して産業利用までを通貫する大量水素サプライチェーンの構想について紹介する。
1表面の酸化状態吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
次世代デバイス材料としてSiよりも優れた移動度を有するGeが期待されている。Geを電界効果トランジスタ(FET)材料に応用するためには、極薄酸化膜をよく制御した表面の作製が不可欠である。本研究では、Ge(100)単結晶表面の室温における酸化反応を放射光XPSによるその場計測によって調べた。特に超音速酸素分子線技術を用いることで、入射酸素のエネルギーと酸化反応との関連を詳細に検討した。この結果、入射酸素分子線のエネルギーの増加とともにGeの高酸化数のGeの割合が多くなることがわかった。本研究は、高品質なGe酸化膜を実現するうえで重要な基礎的知見となる。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜の773K以下における熱変性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。また、反応温度に大きく依存したインキュベーション時間が存在し、反応温度によりできる膜の成分に大きな違いがあることもわかっている。そこで、今回は反応温度を300Kから473Kの範囲で50度おきに設定し、成膜した薄膜を最高773Kまで加熱し、薄膜の熱変性を調べた。作製した薄膜は、成膜時の反応温度より高温になると変化が顕著になり、N
とN
が減少しN
が増加する傾向であった。これは、1配位や4配位に比べ3配位が安定であることを示している。また、反応温度300Kの薄膜は623K以上の昇温で1配位と4配位に加え、3配位も減少し、2配位が急増した。これは、反応温度300Kでは、作製した薄膜に比較的多くNとNが比較的多く含まれていたため、膜が脆弱であったためであると考えている。
8) surface oxidized by supersonic O molecular beam岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系電界効果トランジスタの新しいチャンネル材料として、Siよりも移動度等で優れたGeが期待され、その低指数面の酸化機構の解明が重要になっている。本研究では、特に電子移動度の高いGe(111)-c(28)表面上に、室温で超音速O分子線(2.2eV)を照射、及び、Oガスを曝露(0.027eV)して形成される酸化膜を放射光XPSによるその場分析によって比較した。超音速O分子線の照射によって、Oガス曝露の場合よりも吸着酸素量が増加することが明らかとなった。さらにGe酸化成分の比較から、この酸素吸着量の増加はGe形成を伴う反応に起因することを見いだした。
1 surface caused by supersonic O molecular beams吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
近年、VLSIの電界効果トランジスタのチャンネル材料にGeを用いて高性能化を図る研究が活発化しており、その低指数面の酸化機構の解明が重要になっている。本研究では、代表的な低指数面であるGe(100)-21表面上に超音速O分子線(2.2eV)及びOのバックフィリング(0.027eV)により形成した極薄酸化膜を放射光XPSによるその場分析によって比較した。Oの並進運動エネルギー(E)を2.2eVとすることで、バックフィリングの場合よりも酸素吸着量が増加することが明らかとなった。さらに、Geの酸化成分の比較から、酸素吸着量の増加に対応した酸素吸着サイトの違いを発見した。
adsorption on Al(111) surface神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
The AlN thin film has been focused as a multi-functional material. A safety, cheap and energy-saving process is expected for the AlN thin film formation. We found the direct nitridation of Al(111) surface at 473 K by using supersonic N molecular beams (SSNMB). The uptake of N atoms was observed by photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation (SR-XPS). The diffusion of N atoms may be a key process of the direct nitridation. The Al(111) nitridation was also observed recently in a temperature region from 300 K to 623 K. Remarkable temperature dependence has been shown in uptake curves. Thermal stability of the AlN layer, formed in a temperature region below 623 K, has been also investigated in a temperature region up to 773 K using SR-XPS. In this conference, we discuss chemical reaction mechanisms on the direct nitridation of Al(111) surface by SSNMB.
1表面の超音速酸素分子線による室温酸化促進吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*; 神農 宗徹*
no journal, ,
Si系LSIの電界効果トランジスタの新チャネル材料として、Siよりもキャリア移動度等で優れた物性を有するGeが注目されており、Ge酸化物とその生成機構の解明が重要となっている。本研究では、代表的なGe低指数面であるGe(100)-21表面の超音速酸素分子線(2.2eV)とバックフィリングによる室温酸化を放射光XPSによるその場分析で比較した。超音速酸素分子線による吸着曲線の変化、吸着酸素量の増加と関連する吸着サイトの違いを明らかにした。
1表面に対する酸素分子の初期吸着確率の並進運動エネルギーによる変化吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geを用いた電界効果トランジスタ等のデバイスを実用化するためには、Ge酸化膜の制御が不可欠である。Ge酸化膜の制御を行うには、酸化を誘起する酸素分子の反応ダイナミクスを詳細に理解する必要がある。本研究では、酸化反応ダイナミクスにとって重要な初期吸着確率に注目した。本実験では、Ge(100)室温表面酸化における酸素分子の並進エネルギーの変化に伴う、初期吸着確率の変化を放射光XPSによって観測した。実験の結果、超音速酸素分子線による酸化は、バックフィリング酸化よりも初期吸着確率が小さいことが明らかとなった。これは、酸素分子のトラッピング確率の減少に起因すると考えられる。一方、超音速酸素分子線の並進運動エネルギーが増加すると初期吸着確率が大きくなることから、活性化吸着が誘起されていることが明らかとなった。この結果は、Ge(100)表面上の酸化反応ダイナミクスを理解するうえで重要な基礎的知見を与える。
8)表面の飽和酸化膜におけるGe成分の並進運動エネルギーによる変化岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geを用いた電界効果トランジスタの実現には、その酸化膜の制御が不可欠である。本研究の目的は、超音速酸素分子線によってGe酸化膜の酸化状態を制御することである。われわれは、高い並進運動エネルギーを持つ超音速酸素分子線によってGe(111)表面を室温酸化することで、Ge成分を形成できることを明らかにしている。これは、酸化を誘起する酸素分子の並進運動エネルギーを制御することで、Ge(111)表面室温酸化膜の酸化状態を制御できることを示唆している。本実験では、広範囲の並進運動エネルギーの酸素分子によって十分に酸化されたGe酸化膜を放射光XPSによって分析した。飽和酸化膜のGe 3dスペクトルの比較から、Ge成分の形成はエネルギー閾値を境に活性化吸着が起きることが原因であることを明らかにした。この結果は、Ge(111)表面上の酸化膜の制御するうえで重要な基礎的知見を与える。
