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石田 毅; 中島 伸一; 近藤 伸次; 林原 健一; 山田 茂樹*; 岡本 諒*; 中村 仁宣
第44回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2023/11
日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センター(以下、「人形峠センター」という。)では、国内初の遠心分離法によるウラン濃縮技術の実用化のため、1979年よりウラン濃縮パイロットプラントの試験運転を開始後2001年の運転終了に至るまでの間、ウラン濃縮技術に係る研究開発活動が実施されてきた。現在は濃縮施設の廃止措置に係る技術開発を実施している。ウラン濃縮技術は、核不拡散の観点において、その情報を厳格に管理する必要がある。人形峠センターは研究開発活動を実施するにあたって、核不拡散対応を含む保障措置上の様々な課題解決に取り組んできた。本論文では主な課題に対する取り組みについて紹介する。
strain induces severe corrosion by retrieving electrons from Fe
under a freshwater environment平野 伸一*; 井原 奏太*; 若井 暁*; 土津田 雄馬; 大谷 恭平; 北垣 徹; 上野 文義; 岡本 章玄*
Microorganisms (Internet), 10(2), p.270_1 - 270_12, 2022/02
被引用回数：7 パーセンタイル：84.82(Microbiology)淡水中の嫌気条件下での腐食におけるメタン生成菌の役割を理解するために、地下水と河川から収集されたサンプル中のメタン生成菌の腐食活性を調査した。地下水中でCO
/NaHCO
とFeをそれぞれ唯一の炭素源と電子供与体として成長できる微生物を単離した。電気化学的分析により、メタン細菌種は、-0.61V vs.SHE未満でカソードから電子を取り込むことができ、細胞外電子伝達能力を持つ他の以前に報告されたメタン生成菌とは異なる電気化学的ポテンシャルを持つ酸化還元活性を持っていることが明らかになった。この結果により、嫌気性淡水環境でFeから電子を取り込むことができるメタン生成菌による腐食リスクと、リスク診断に寄与するための腐食メカニズムを理解する必要性が明らかとなった。
若井 暁*; 平野 伸一*; 上野 文義; 岡本 章玄*
材料と環境, 70(12), p.491 - 496, 2021/12
福島第一原子力発電所は、2011年3月11日に発生した地震に関連する東日本大震災の影響により廃炉が進められている。事故以前から腐食に関する対策は十分に取られ、事故後も速やかに対策が立てられ、適切に管理することで大きな腐食事故事例は発生していない。一方で、事故当時に行われた海水注入や連続的に建屋内に入り込んでいる地下水との接触によって微生物の影響が継続的に発生している。この様な観点と最新の微生物腐食研究の知見から、福島第一原子力発電所で起こりうる微生物腐食リスクについて整理する。
下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05
福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700
Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。
mixed salt本田 充紀; 岡本 芳浩; 下山 巖; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅
ACS Omega (Internet), 2(2), p.721 - 727, 2017/02
被引用回数：19 パーセンタイル：55.31(Chemistry, Multidisciplinary)An in situ extended X-ray absorption fine structure (in situ EXAFS) spectroscopic analysis at high temperature was conducted to investigate the mechanism of Cs removal from weathered biotite (WB) from Fukushima, induced by heating with a mixed salt of NaCl and CaCl. This indicated that most Cs remained in WB during heating at 200-700C. In addition, the in situ EXAFS spectra gradually changed on heating with the mixed salt and a completely different spectrum was observed for the sample after cooling from 700C to room temperature. Ex situ EXAFS measurements and X-ray fluorescence analyses were also conducted on samples after heat treatment and removal of the mixed salt to clarify the temperature dependence of the Cs removal ratio. Based on the results of radial structure function analysis obtained from in situ EXAFS, we concluded that almost all Cs was removed from WB by heating at 700C with the mixed salt, and that Cs formed CsCl bonds after cooling to room temperature from 700C. In contrast, although more than half of the Cs present was removed from WB by heat treatment at 500C, most Cs was surrounded by silica tetrahedrons, maintained by Cs-O bonds. On the basis of these results, different Cs removal processes are suggested for the high-temperature (600-700C) and low-temperature (400-500C) regions.
平尾 法恵; 下山 巖; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
分析化学, 65(5), p.259 - 266, 2016/05
被引用回数：4 パーセンタイル：14.35(Chemistry, Analytical)福島原子力発電所事故後の放射能汚染の主な原因であるCsは土壌中の粘土鉱物に強く固定されており、土壌除染のため様々なCs除去法が開発されている。本手法は、乾式法によるCs除去法として、乾式法における処理温度の低減を目的とし、真空溶融塩処理法を提案する。非放射性Csを飽和収着させたバーミキュライトを真空加熱し、X線光電子分光法を用いて加熱前後のCs含有量変化を分析した。バーミキュライトのみを用いた場合は、800C 3分間の加熱で約4割のCsが除去された。NaCl/CaCl混合塩をバーミキュライトに添加した場合は、450C 3分間の加熱で約7割のCsが除去されることを見いだした。これらの結果から真空溶融塩処理法による大幅な処理温度の低下と除去効率の向上が期待できる。
3 absorption edge for cesium sorbed in clay minerals本田 充紀; 下山 巖; 岡本 芳浩; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Journal of Physical Chemistry C, 120(10), p.5534 - 5538, 2016/03
被引用回数：20 パーセンタイル：57.75(Chemistry, Physical)We present the use of near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) to investigate local electronic structures of cesium ions sorbed in two types of clay minerals (vermiculite and kaolinite) with a different capacity to fix Cs. NEXAFS is element specific because X-ray absorption edges of different elements have different energies. However, the energy of the Cs 3 absorption edge is close to that of the 
-edge of titanium generally contained in clay minerals. Therefore, Cs 3-edge NEXAFS measurements of Cs in clay minerals have not yet succeeded. In this study, we successfully measured pure Cs 3-edge NEXAFS spectra for cesium sorbed in clay minerals by completely separating Ti 
and Cs 
fluorescence X-rays using a fluorescence method. We confirmed the peak intensity between vermiculite and kaolinite in the NEXAFS spectra. To clarify the identification of NEXAFS spectra, theoretical calculations were performed using the discrete variational X
molecular orbital method (DV-X), and peak identification was achieved. The difference in peak intensity was explained by the difference in the electron density of unoccupied molecular orbitals. We studied the influence of water molecules and found a change in the electron densities of unoccupied molecular orbitals caused by the coordination of water molecules.
本田 充紀; 下山 巖; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩; 矢板 毅
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 14, p.35 - 38, 2016/02
We developed a fluorescence XAFS system toward operando conditions using soft X-ray radiation at KEK-PF BL-27A. X-ray adsorption fine structure (XAFS) analysis in the soft X-ray region is useful for elucidating molecular structures in both atmosphere and solutions. Particularly, light elements play an important role in many cases in this energy region. The attenuation of soft X-rays in a solution is large compared to that of hard X-rays. Thus, appropriate spectral statistics cannot be obtained in the soft X-ray region. Recently, using fluorescence XAFS measurement at the S K-edge (2.4 keV), we found that biological molecules containing sulfur atoms adopt specific molecular structures under different pH conditions in a solution. However, the diameter of the beam of this beam line at BL-27A was large, leading to difficulties in uniformly irradiating only the sample surface. Therefore, it was necessary to uniformly irradiate samples using a small-area X-ray beam. To collimate the beam and improve its intensity, we installed an X-ray focusing device. Herein, we introduce a light-collecting device that uses a polycapillary X-ray lens to focus soft X-rays. After installing this lens, we confirmed that focused X-rays and a higher-intensity beam were achieved. We conclude that focusing X-rays using a polycapillary lens in the soft X-ray region is an effective method for obtaining better spectral statistics in fluorescence XAFS measurements.
下山 巖; 平尾 法恵; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
Clay Science, 18(3), p.71 - 77, 2014/09
粘土鉱物からの放射性Cs除去に用いる新たな乾式法として低圧昇華法を提案する。非放射性Csを飽和収着した福島産バーミキュライトを低圧及び真空環境下において加熱し、熱重量分析(TGA), 昇温脱離法(TDS), X線光電子分光法(XPS)により調べた。低圧環境下でのTGAではCs脱離に関与する質量減少が観測されたが、大気中では観測されなかった。高真空環境下のTDS測定により、Cs脱離成分のピークが680Cに観測された。高真空環境下の3分間の800C加熱処理により約40%のCsが脱離したことをXPS測定から明らかにした。さらにNaCl/CaCl混合塩を添加することにより、TDSにおけるCs脱離成分のピークが200Cほど低温側にシフトすることを見いだした。これらの結果は塩添加した低圧昇華法により、従来の乾式法よりも低い温度でのCs除染が可能であることを実証している。
Awual, M. R.; 矢板 毅; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩
Journal of Hazardous Materials, 278, p.227 - 235, 2014/08
被引用回数：311 パーセンタイル：99.19(Engineering, Environmental)Conjugate materials can provide chemical functionality, enabling an assembly of the ligand complexation ability to metal ions that are important for applications, such as separation and removal devices. In this study, we developed ligand immobilized conjugate adsorbent for selective cesium (Cs) removal from wastewater. The adsorbent was synthesized by direct immobilization of DB24C8 onto inorganic mesoporous silica. The obtained results revealed that adsorbent had higher selectivity towards Cs even in the presence of a high concentration of Na and K and this is probably due to the Cs-
interaction of the benzene ring. The proposed adsorbent was successfully applied for radioactive Cs removal to be used as the potential candidate in Fukushima nuclear wastewater treatment. The adsorbed Cs was eluted with suitable eluent and simultaneously regenerated into the initial form for the next removal operation after rinsing with water.
Awual, M. R.; 鈴木 伸一; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅
Chemical Engineering Journal, 242, p.127 - 135, 2014/04
被引用回数：338 パーセンタイル：99.58(Engineering, Environmental)This work was focused on the promising inorganic and ligand immobilized conjugate materials for selective and high capacity of radioactive cesium (Cs) removal from radioactive liquid waste in Fukushima after an accident at Daiichi Nuclear Power Plant hit by the Great East Japan Earthquake and tsunami on 11 March 2011. The conjugate adsorbent was prepared by direct immobilization of crown ether onto mesoporous silica monoliths. The Cs sorption behavior was investigated using batch equilibrium technique. The effective pH range for high Cs capacity was possible within the neutral pH region and the maximum sorption capacities were 50.23 and 27.40 mg/g for conjugate adsorbent and inorganic adsorbent, respectively.
systems岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 鈴木 伸一; Gaune-Escard, M.*
Journal of Molecular Liquids, 187, p.94 - 98, 2013/11
被引用回数：14 パーセンタイル：47.65(Chemistry, Physical)溶融塩化ガドリニウムとそのLiCl-KCl共晶塩との混合融体の局所構造を、GdのK吸収端を利用した高エネルギーEXAFS測定技術を使用して調べた。カーブフィッティング解析の結果、塩化ガドリニウム単独塩融体中では、最近接Gd
-Cl
間距離は2.74
0.02
で、その配位数は6.50.3だった。一方、10%混合融体中では、2.700.01 and 6.10.3へ減少することがわかった。これらの結果は、混合によって、八面体配位構造(GdCl
)
が形成され安定化することを示唆した。解析の結果を、YCl及びLaCl混合系と比較検討した。
Awual, M. R.; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 宮崎 有史; 元川 竜平; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩; 矢板 毅
Chemical Engineering Journal, 225, p.558 - 566, 2013/06
被引用回数：196 パーセンタイル：98.69(Engineering, Environmental)This study was investigated the trace lanthanide (Nd(III), Eu(III) and Yb(III)) sorption and recovery from wastewater streams by novel hybrid adsorbent. The experiments were investigated to determine the effects pH, ions selectivity and lanthanide ions coordination by XAFS spectra. The EXAFS data revealed that O and N donor atoms of the HA were strongly coordinated to lanthanide ions to form stable complexes. However, the bond distance of O donor atoms was shorter than N donor atoms.
Awual, M. R.; 小林 徹; 宮崎 有史; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩; 矢板 毅
Journal of Hazardous Materials, 252-253, p.313 - 320, 2013/05
被引用回数：183 パーセンタイル：97.66(Engineering, Environmental)The oxygen and nitrogen donor atoms containing Lewis base N-methyl-N-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (MePhPTA) ligand was synthesized and subsequently an adsorbent was prepared by direct immobilization onto mesoporous silica. The crystallography for the Sm-MePhPTA complex suggested that MePhPTA was strongly coordinated to Sm(III) with oxygen and nitrogen by forming a stable complex with two 5-membered rings. The data clarified that bond lengths between Sm(III) and amide oxygen (2.475 ) were shorter than Sm-N (2.662 ) in phenanthroline moiety indicating strong oxygen driven adsorbent.
Awual, M. R.; 矢板 毅; El-Safty, S. A.*; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩
Chemical Engineering Journal, 221, p.322 - 330, 2013/04
被引用回数：299 パーセンタイル：99.54(Engineering, Environmental)The mesoporous adsorbent was fabricated by direct immobilization of a synthesized (3-(3-(methoxycarbonyl)benzylidene) hydrazinyl)benzoic acid onto mesoporous silica monoliths and tested for its potential application of Cu(II) ions sensing and removal from wastewater. The Cu(II) bonding with ligand to enhanced color formation and capturing corresponding to formation of [Cu(II)-ligand]n+ complexes. The effective pH range for Cu(II) capturing was neutral region and the maximum sorption capacity of the adsorbent was as high as 145.98 mg/g. The new type adsorbent exhibited good recyclability for several cycles use after sensing and removal operation without deterioration in its significant performances.
Awual, M. R.; Ismael, M.*; 矢板 毅; El-Safty, S. A.*; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一
Chemical Engineering Journal, 222, p.67 - 76, 2013/04
被引用回数：306 パーセンタイル：99.55(Engineering, Environmental)A highly selective mesoporous composite adsorbent is proposed for simultaneous detection and removal of Cu(II) ions in natural waters. The adsorbent offered a simple procedure in ultra-trace Cu(II) sensing optically without using high tech instruments. The data also revealed that the adsorbent exhibited high sorption capacity (182.15 mg/g) and extreme high selectivity in high concentration ionic competition. Moreover, the present adsorbent was successfully applied to the determination, removal and elution Cu(II) ions in environmental samples.
Awual, M. R.; 矢板 毅; El-Safty, S. A.*; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一
Chemical Engineering Journal, 222, p.172 - 179, 2013/04
被引用回数：154 パーセンタイル：97.65(Engineering, Environmental)This study aims to develop a highly selective ligand modified conjugate adsorbent to investigate the selective and sensitive detection and recovery of Pd(II) ions. The conjugate adsorbent was prepared by synthesized ligand immobilization onto mesoporous silica monoliths carriers. This adsorbent was worked well in acidic media for selective take up of Pd(II). The isotherms data showed that the maximum uptake of Pd(II) was as high as 164.20 mg/g. The adsorbent was stable without significant loss of adsorption and recovery efficiencies even after several cycles. Therefore, ligand modified conjugate adsorbent is a useful and cost effective adsorbent for the recovery of precious Pd(II) metal from metal refining processes.
阿久津 和宏*; 鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 20, p.105 - 114, 2013/00
The extractability and complexation properties of trivalent lanthanides with N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide (MePhBIZA) were investigated. The MePhBIZA, containing two aza-aromatic donors and an oxygen donor in the molecule, was designed with regard to 2-(2-pyridyl)benzimidazole (Biz) and newly synthesized as an extractant for trivalent lanthanides, Ln, and actinides, An. The MePhBIZA exhibited satisfactory extractability of Eu even under acidic conditions. A speciation diagram, based on the formation constants determined by spectroscopic titration experiments, indicated that the MePhBIZA formed complexes with Eu in acidic solution. These results showed that the addition of the amide group promotes ligand coordination with Eu over the competing protonation reaction in relatively acidic solution in comparison with Biz.
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅
X線分析の進歩,42, p.183 - 195, 2011/03
イオンチェンバーの代わりにX線CCDカメラを使用し、そこから得られた画像の濃淡を数値化することにより、位置分解能を兼ね備えたX線吸収微細構造(XAFS)測定を試みた。これは、通常の透過法によるXAFS測定レイアウトのうち、試料の下流側に設置されるイオンチェンバーをダイレクト型のX線CCDカメラに置き換えることに相当する。エネルギーを走査させながらCCDカメラの画像を動画として記録することにより、XAFS測定範囲に対応する映像を得た。各エネルギーにおけるX線透過強度は、CCDカメラの動画からフレーム抽出した画像の濃淡解析によって得た。CCDカメラによる画像は、約30万のピクセルからなっており、その任意の領域の解析を行うことで、X線強度に「位置分解能」を持たせることが可能になった。得られたXAFSデータは、EXAFS関数の振幅が過小に導出されるなど、定量的な解析において精度面で若干の問題を残したものの、定性的な分析には十分に耐えうるものであった。
小林 徹; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 阿久津 和宏*; 仲野 義晴*; 藤井 有起*
Separation Science and Technology, 45(16), p.2431 - 2436, 2010/11
被引用回数：35 パーセンタイル：71.17(Chemistry, Multidisciplinary)The extractability and complexation properties of lanthanides with 
-alkyl--phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide were investigated. These ligands, which contain two aza-aromatic donors and an oxygen donor in a molecule, are newly developed extractants for actinides and lanthanides. -Octyl--tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide exhibited high extractability of Eu even under acidic conditions. In addition, strong complexation in acidic media was confirmed by spectroscopic titration experiments. Investigation of the complexation equilibrium revealed that the presence of an oxygen donor promotes ligand coordination with lanthanides over the competing protonation reaction in acidic solution.
