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論文

Local structure analysis of DyN-ZrN solid solutions

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Physica B; Condensed Matter, 663, p.414960_1 - 414960_9, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Condensed Matter)

DyN-ZrN固溶体の局所構造と平均構造を抽出するために、放射光X線を用いた種々の測定を行った。X線吸収微細構造(XAFS)と高エネルギーX線回折を組み合わせてナノスケールの構造解析を行い、DyN-ZrN固溶体の構造不安定性を議論した。DyN-ZrN固溶体は岩塩型立方晶の結晶構造を持ち、金属サイトの化学秩序や窒素サイトの結合長分布などの不安定性があり、相分離や構造不連続の原因となっていることがわかった。

論文

New insights into the Cs adsorption on montmorillonite clay from $$^{133}$$Cs solid-state NMR and density functional theory calculations

大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu$'e$gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.11(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。

論文

Local structure analysis of ZrN, and Dy$$_{0.5}$$Zy$$_{0.5}$$N surrogate materials for fast reactor nitride fuel

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(2), p.23 - 26, 2017/04

窒化物模擬燃料物質のDyNとZrNの結晶構造解析を行った。DyNとZrNの格子ミスマッチは7%近くありながら、Dy$$_{1-x}$$Zr$$_x$$Nは単相の試料が得られ、平均構造の格子定数はVegard則に従う。局所構造解析は放射光X線を利用したXAFSとPDF解析を併用して行ったところ、Zr-Nの原子間距離が平均構造の格子定数のより大きなDy$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$NにおいてZrNよりも縮んでいることがわかった。このような局所的なモジュレーションが熱伝導率などの物性に与える影響を検討した。

論文

Measurements of electron-induced neutrons as a tool for determination of electron temperature of fast electrons in the task of optimization laser-produced plasma ions acceleration

榊 泰直; 西内 満美子; 前田 祥太; 匂坂 明人; Pirozhkov, A. S.; Pikuz, T.; Faenov, A.*; 小倉 浩一; 深見 智代; 松川 兼也*; et al.

Review of Scientific Instruments, 85(2), p.02A705_1 - 02A705_4, 2014/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.70(Instruments & Instrumentation)

高強度レーザーとプラズマの相互作用によるイオン発生において、電子特性の計測は不可欠である。そのため、様々な計測手法が提案されているが、今回我々は、光核中性子反応による中性子を計測することで、精度よく電子特性の計測を行う新規性の高い手法を提案する。この手法は、イオン加速エネルギー計測と共にピークパワー1$$times$$10$$^{21}$$W/cm$$^{2}$$のJ-KARENレーザーによって実証された。イオン加速エネルギーと本手法による計測結果は極めて相関をもつことがわかり、改良を重ねて行けば非常に良い計測器になり得ることがわかった。

報告書

分子動力学法による乾式再処理電解浴中の金属イオン環境シミュレーション

岡本 芳浩; 鶴岡 卓哉*; 矢板 毅; Madden, P. A.*

JAEA-Research 2007-005, 25 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-005.pdf:1.8MB

使用済核燃料の乾式再処理の中心的プロセスである溶融塩電解においては、電解浴中に金属イオンが微量溶け込んだ環境の把握が重要となる。本研究では、電解浴としてLiCl-KCl共晶塩を、研究対象塩化物として代表的な希土類元素塩化物であるLaCl$$_3$$を選び、分子動力学計算を実施した。LaCl$$_3$$は、単独塩融体の状態において最近接La$$^{3+}$$-Cl$$^-$$対の配位数がおよそ8であることが知られている。アルカリ塩化物との混合によって、LaCl$$_3$$は最近接相関距離が短くなり、また配位数を減らして、6配位八面体構造を形成して安定化していくことがわかった。これは、もともと6配位構造をとり、アルカリ塩化物との混合によってそれが安定化するだけのYCl$$_3$$系の混合挙動とは異なる。また、混合の相手がLiClとKClでは混合挙動が異なる結果が得られた。KClは6配位構造を安定化させるのに対して、LiClでは配位数は7以下にはならず6配位構造にはならないことを確認した。これは、LaCl$$_3$$とLiClではCl$$^-$$イオンの数密度にほとんど差はないため、さらに小さなLi$$^+$$イオンがLa$$^{3+}$$イオンに接近して、そのクーロン力で配位構造の形成や安定化を阻害するためと考えられる。

論文

${it Ex-situ}$ and ${it in-situ}$ X-ray diffractions of corrosion products freshly formed on the surface of an iron-silicon alloy

鈴木 茂*; 松原 英一郎*; 小松 卓哉*; 岡本 吉則*; 蟹江 澄志*; 村松 淳司*; 小西 啓之; 水木 純一郎; 早稲田 嘉夫*

Corrosion Science, 49(3), p.1081 - 1096, 2007/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:79.51(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄鋼材料の腐食生成物の形成過程を明らかにするために、純鉄及びFe-2%Si合金の表面に湿潤状態で生じた腐食生成物を採取し、放射光によるX線回折実験を行った。NaCl水溶液によって純鉄表面に生じた湿潤腐食生成物の外周部には$$gamma$$-FeOOHが、内部には$$gamma$$-FeOOHのほか、$$alpha$$-FeOOH, Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$が含まれている。これと比較して、Fe-Si合金の場合は$$beta$$-FeOOHの生成が著しい。実験ではFe-Si合金の腐食に対する硫酸イオンの影響についても調べた。また実験室のX線回折計で純鉄,Fe-Si合金の乾湿繰返し過程での腐食生成物の形成をその場観察した。その結果は先の放射光による${it Ex-situ}$実験の結果と一致している。

論文

「もんじゅ」原子炉容器ISIシステムの開発

田川 明広; 岡本 久彦; 上田 雅司; 山下 卓哉

日本保全学会第3回学術講演会要旨集, p.376 - 379, 2006/07

高速増殖原型炉「もんじゅ」では、安全上重要な機器に対し、供用期間中検査(ISI: In-service inspection)を実施する計画である。原子炉容器(RV: Reactor Vessel)はプラント最重要機器の一つであり、その安全性の重要度が高いのは言うまでもない。検査としては、Na連続漏洩監視と目視検査を実施する。また、検査時の温度は約200$$^{circ}$$Cに維持され、放射線環境は約10Sv/hrと、温度,放射線レベルともに高い。検査装置は、RVとGV間の約30cmの狭隘空間に挿入され、ばねの突っ張り力とタイヤ摩擦力で自重を支え、遠隔操作で垂直走行させて検査を行う。平成4年の総合機能試験(以下、SKS)で使用した現有検査装置により目視データを取得し、目標性能を満たした。また、研究開発として体積検査も実施している。本報では、さらに性能向上を図るために次世代装置開発を行ったので報告する。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのセシウム除去とその構造解析

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島の汚染土壌減容化へ向けて、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。-1.4V/700$$^{circ}$$Cの還元電位により2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、電解効果を検討した。その結果、-1.4Vの還元電位では、Caの構造変化は確認されなかったが、Feは3価から2価へ変化することを確認した。これはFeのみを2価へ還元することによる赤鉄鉱生成の抑制を示唆しており、溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へむけた可能性を示している。今後-1.0V/700$$^{circ}$$Cの異なる電解効果を確認することでより効果的な分離回収法の確立を目指す。

口頭

汚染土壌からのセシウム除去と溶融塩電気化学法を用いた電界効果

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島環境回復への取り組みとして、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。今回、還元ピークである-1.4V/700$$^{circ}$$Cと還元ピーク前の-1.0Vの異なる電位にて2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、異なる電位における電解効果について報告する。

口頭

ラマンおよびXAFS分光法による高濃度硝酸溶液中のポリモリブデン酸のスペシエーション分析

佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 岡本 芳浩; 大場 弘則*

no journal, , 

モリブデンイオンMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸を形成し、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(pH$$<$$1)でのポリモリブデン酸の化学形態をラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルをケモメトリクスにより解析した。そして、0.1-4.0M硝酸溶液中では3種類のポリモリブデン酸が共存しており、酸濃度の上昇につれて主要な存在形態が[Mo$$_{36}$$O$$_{112}$$(H$$_{2}$$O)$$_{16}$$]$$^{8-}$$ $$rightarrow$$ Mo$$_{2}$$O$$_{5}$$$$^{2+}$$錯体$$rightarrow$$ MoO$$_{2}$$$$^{2+}$$錯体へ過渡的に変化する様子を観測できた。

口頭

ホウケイ酸ガラス中の鉄とセリウムの相関が及ぼす構造への影響

岡本 芳浩; 永井 崇之; 辻 卓也; 松村 大樹

no journal, , 

クロム,鉄,ロジウム,セリウムなどいくつかの元素は、ケイ酸塩ガラス中で複数の原子価を示す。それらの中で、鉄とセリウムは酸化還元挙動に強い相関を示すことが知られている。Fe(II)はCe(IV)により酸化されることによりCe(III)とFe(III)が生成され、ケイ酸塩ガラス中にCe(III)-O-Fe(III)錯体が形成されると報告されている。ガラスの構成元素の原子価が変化すれば、その元素の周囲の局所構造も変化すると考えるのが自然である。本研究では、ホウケイ酸ガラス中のFe含有量を変化させたガラス固化試料を対象に、FeおよびCe元素のXAFS分析を行い、化学状態および局所構造の変化を調べた。Feを添加することにより、4価のCe(IV)が減少し、3価のCe(III)の割合が増加し、それに対応するようにCe周りの局所構造も変化することが分かった。Ceは、3価か4価かに関係なくガラス相に分散していること、Ceが4価の場合にガラス中のCe-Oペアの構造秩序は、CeO$$_2$$とほぼ同じ程度であることが判明した。

口頭

Pair distribution function analysis of simulated nuclear waste glass

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 永井 崇之

no journal, , 

ガラス化技術を確立するためには、ガラスに分散したさまざまな物質がどのように存在するかを明らかにすることが重要である。金属を含むさまざまな物質を混合してSiO$$_2$$-B$$_2$$O$$_3$$ガラスを主成分とする模擬ガラス物質を作製した。この模擬ガラス固化材料は、融点直上の600$$^{circ}$$Cまで加熱され、放射光高エネルギーX線回折実験を行った。得られたX線回折プロファイルは、2体相関分布関数(PDF)を使用して局所構造を明らかにした。ガラス内のSiO$$_2$$のネットワーク構造が強いため、析出した微粒子がくさびになり、Si-O結合長が変調していると考えられる。

口頭

量子ビームを用いたガラス固化試料のマルチスケール構造解析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 元川 竜平; 金子 耕士; 大場 洋次郎; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 谷田 肇; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.

no journal, , 

ガラス固化体の健全性を評価するために、局所構造から実装スケールまでの範囲を網羅した、マルチスケールの構造解析体制を構築した。局所構造を調べるために放射光XAFSを使用した。XAFSは元素選択性に優れているので、多成分系であるガラス固化試料中の廃液成分の分析に有効である。短範囲構造では、中性子回折実験に、ホウ素同位体を置換したガラス試料を用意して、初めてホウ素の割合の多い回折データの取得に成功した。中距離構造では、PDF解析により、白金族元素の影響を評価した。小角散乱実験では、ホウケイ酸ガラスの分相に関する知見を得た。さらに、実装スケールの構造情報として、応力ひずみ解析をガラス試料に適用する試みをした。これらの構造解析を通じて、資源エネルギー庁受託事業で開発されている改良ガラス試料の健全性を構造から評価する。

口頭

X-ray analysis for radioactive particulates from Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant using synchrotron radiation at SPring-8

小林 徹; 小畠 雅明; 谷田 肇; 藤森 伸一; 辻 卓也; 福田 竜生; 芝田 悟朗; 川崎 郁斗; 土井 玲祐; 岡本 芳浩; et al.

no journal, , 

By the 2011 Tohoku earthquake and tsunami in the northeast area of Japan, Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F) lost all electric supplies, and Unit 1, 2, and 3 were seriously damaged. These Units melted down, resulting in a large amount of debris inside their Primary Containment Vessels (PCVs). However, the nature of the debris is not well understood due to the difficulties in collecting samples from inside the PCVs. On the other hand, micron-sized radioactive particulates were collected during an investigation inside the PCVs. These particulates contain important information for understanding the characteristics of the debris. We performed X-ray fluorescence (XRF), X-ray absorption spectroscopy (XAS), and X-ray diffraction (XRD) analyses on the radioactive particulates collected during an investigation inside the 1F Unit2 PCV using micro-focused synchrotron radiation at BL22XU SPring-8. We measured U L3 and Pu L3 XAS spectra of the particulate and found that the spectra coincide withthose of UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$, respectively.

口頭

「もんじゅ」用ISI装置の開発,30; 原子炉容器廻り検査装置のモックアップによる機能試験

岡本 久彦; 田川 明広; 上田 雅司; 山下 卓哉

no journal, , 

原子炉容器廻りISI(供用期間中検査)装置は原子炉容器本体及び原子炉容器入口配管のISIを行う装置であり従来の検査経験と関連技術の進歩を踏まえさらなる検査性能の向上を目的に新型装置を開発している。現在、装置の製作を終了し機能試験を実施中である。これまでの開発状況を報告する。

口頭

「もんじゅ」原子炉容器廻り検査装置のモックアップによる機能試験

岡本 久彦; 田川 明広; 上田 雅司; 山下 卓哉

no journal, , 

高速増殖原型炉「もんじゅ」では、安全上重要な機器に対し、供用期間中検査(ISI:In-service inspection)を実施する計画である。原子炉容器廻りISI装置は原子炉容器本体及び原子炉容器入口配管のISIを行う装置でもんじゅ専用に開発された検査機を使用して原子炉容器の溶接部表面及び配管の溶接部表面について肉眼検査を実施するものである。現在、新型装置の製作を終了しモックアップを使った機能試験を実施中である。これまでに得られた機能試験の結果を報告する。

口頭

Off-axis XUV harmonics from relativistic laser - gas jet interaction

Pirozhkov, A. S.; 神門 正城; Esirkepov, T. Z.; Pikuz, T.; Faenov, A. Ya.*; 小倉 浩一; 林 由紀雄; 小瀧 秀行; Ragozin, E. N.*; Neely, D.*; et al.

no journal, , 

We present the discovery of strong off-axis XUV high-order harmonics generated in the interaction of relativistic-irradiance ($$>$$ 10$$^{18}$$ W/cm$$^{2}$$) multi-terawatt femtosecond laser pulses with gas jet targets. The results are obtained using the J-KAREN laser facility in Kansai Photon Science Institute, JAEA in the relativistic regime of high-order harmonics generation in gas targets discovered by us. We have performed the measurements of the harmonics source size and angular divergence which allow more accurate estimate of the peak spectral brightness, much more favorable compared to the previous conservative estimates. Our results are important for many research fields and technological areas requiring a bright coherent X ray or XUV source for pumping, probing, seeding, imaging, or attosecond science.

口頭

On-axis and off-axis high order harmonics generation by relativistic laser in gas jet target

Pirozhkov, A. S.; 神門 正城; Esirkepov, T. Z.; Pikuz, T.; Faenov, A. Ya.*; 小倉 浩一; 林 由紀雄; 小瀧 秀行; Ragozin, E. N.*; Neely, D.*; et al.

no journal, , 

We have recently discovered a new regime of high-order harmonic generation by multi-TW femtosecond lasers focused to gas jet targets, where comb-like spectra with hundreds of harmonic orders, reaching the photon energy of 500 eV, including the "water window" spectral range, were generated by either linearly or circularly polarized pulses. In this presentation we describe the results of new experiments with the J-KAREN laser in KPSI, JAEA, namely (1) the discovery of a strong off-axis XUV high-order harmonics emission, (2) the detailed study of the high-resolution on-axis harmonics spectra, and (3) the measurements of the harmonics source size and angular divergence which allow more accurate estimate of the peak spectral brightness, much more favorable compared to the previous conservative estimates.

口頭

High-resolution XUV imaging of catastrophes in relativistic plasma

Pirozhkov, A. S.; 神門 正城; Esirkepov, T. Z.; Pikuz, T.; Faenov, A. Ya.*; 小倉 浩一; 林 由紀雄; 小瀧 秀行; Ragozin, E. N.*; Neely, D.*; et al.

no journal, , 

Plasma produced with relativistic-irradiance (I$$_{0}$$ $$>$$ 10$$^{18}$$ W/cm$$^{2}$$) lasers is known as a source of XUV and X-ray radiation generated via various mechanisms. Recently discovered by us high-order harmonic emission from gas jet targets produces short-pulse coherent radiation desirable for many applications. According to our model, the harmonics are emitted by relativistic electron spikes, which are the density singularities resulting from catastrophes of a multi-stream relativistic plasma flow. Here we present high-resolution measurements of a XUV emission source which show that the radiation is indeed emitted by tiny sources, in accordance with the model prediction. In the experiment performed with the J-KAREN laser the XUV emission (60-100 eV) has been imaged on a LiF crystal detector, which reveals the detailed structure of the XUV sources, for example the double source consisting of two sub-micrometer radiating points, as predicted by the model.

口頭

SPring-8における1F2号機PCV内部調査で採取した放射性微粒子の放射光分析,2; 分析実験結果

岡根 哲夫; 小林 徹; 小畠 雅明; 谷田 肇; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 辻 卓也; 福田 竜生; 芝田 悟朗; 川崎 郁斗; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)2号機PCV内部調査で採取した放射性微粒子(以下、「放射性微粒子」という)に対して、1$$mu$$m$$times$$1$$mu$$mサイズの放射光X線を使用した蛍光X線(XRF)による元素分析・マッピング、X線吸収スペクトル(XAFS)による化学状態分析、X線回折(XRD)による結晶構造分析の同時測定非破壊分析を実施することにより、ウラン、プルトニウム、ジルコニウム、鉄などの分布やその価数、化学状態、結晶相同定(格子定数)を1$$mu$$m四方サイズの領域ごとに分析できる見通しを得た。

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