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論文

模擬放射性廃棄物ガラスに含まれる軽元素XAFS解析評価

岡本 芳浩; 永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山中 恵介*; 太田 俊明*

2017年度成果公開型利用成果報告書(立命館大学SRセンター), p.33 - 36, 2018/00

使用済核燃料再処理プロセスから発生した高レベル放射性廃液は、ホウケイ酸ガラス原料と混合され、化学的に安定なガラス固化体に製造される。ガラス固化体に含まれる軽元素の局所構造を解明するため、原料ガラス及び模擬放射性廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XANES測定を行い、ガラス組成によるBの局所構造を評価した。原料ガラスのNa濃度が高いほど、B-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の割合が増え、3配位sp$$^{2}$$構造(BO$$_{3}$$)の割合が減ることを明らかにした。

論文

${it Ex-situ}$ and ${it in-situ}$ X-ray diffractions of corrosion products freshly formed on the surface of an iron-silicon alloy

鈴木 茂*; 松原 英一郎*; 小松 卓哉*; 岡本 吉則*; 蟹江 澄志*; 村松 淳司*; 小西 啓之; 水木 純一郎; 早稲田 嘉夫*

Corrosion Science, 49(3), p.1081 - 1096, 2007/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:80.51(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄鋼材料の腐食生成物の形成過程を明らかにするために、純鉄及びFe-2%Si合金の表面に湿潤状態で生じた腐食生成物を採取し、放射光によるX線回折実験を行った。NaCl水溶液によって純鉄表面に生じた湿潤腐食生成物の外周部には$$gamma$$-FeOOHが、内部には$$gamma$$-FeOOHのほか、$$alpha$$-FeOOH, Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$が含まれている。これと比較して、Fe-Si合金の場合は$$beta$$-FeOOHの生成が著しい。実験ではFe-Si合金の腐食に対する硫酸イオンの影響についても調べた。また実験室のX線回折計で純鉄,Fe-Si合金の乾湿繰返し過程での腐食生成物の形成をその場観察した。その結果は先の放射光による${it Ex-situ}$実験の結果と一致している。

論文

Soft X-ray magnetic circular dichroism study of ferromagnetic uranium compounds

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 村松 康司*; 藤森 淳; 落合 明*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.105 - 106, 2006/08

ウラン化合物では、5f電子が遍歴・局在性の中間的な性質を持つことから、非常に多様な磁性を示す。そのメカニズムの解明のためには、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して定量的に定めることが非常に重要な情報となる。軟X線領域の放射光を利用したX線吸収磁気円二色性(XMCD)測定は、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して実験的に求める最も有力な実験手法の一つである。われわれはこれまでに典型的な強磁性化合物であるU$$X_{mathrm{c}}$$($$X_{mathrm{c}}$$ = S, Se, Te), UGe$$_2$$, UFe$$_2$$についてU $$N_{4,5}$$吸収端、並びにU $$N_{2,3}$$吸収端でのXMCDを測定した。その結果、強磁性ウラン化合物のスピンモーメントと軌道モーメントの比についての傾向を見いだした。

論文

Soft X-ray absorption magnetic circular dichroism study of ferromagnetic superconductor UGe$$_2$$

岡根 哲夫; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 村松 康司*; 藤森 淳*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(2), p.024704_1 - 024704_5, 2006/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:58.31(Physics, Multidisciplinary)

圧力下で超伝導と強磁性を示すUGe$$_2$$の常圧下での磁性状態を軟X線吸収磁気円二色性(XMCD)測定により調べた。XMCDデータにサム・ルールを適用して磁気モーメントのスピン成分と軌道成分の比を求め、その結果からUGe$$_2$$中のウランは4価より3価に近い価数状態にあることを明らかにした。またウランの6d電子の磁性への寄与は5f電子の磁性への寄与に比べて無視できるくらい小さいことを実験的に明らかにした。

論文

Nearly localized nature of $$f$$ electrons in Ce$$T$$In$$_5$$ ($$T$$=Rh, Ir)

藤森 伸一; 岡根 哲夫; 岡本 淳; 間宮 一敏; 村松 康司; 藤森 淳*; 播磨 尚朝*; 青木 大*; 池田 修悟*; 宍戸 寛明*; et al.

Physical Review B, 67(14), p.144507_1 - 144507_5, 2003/04

 被引用回数:34 パーセンタイル:79.94(Materials Science, Multidisciplinary)

層状Ce化合物であり、磁性と超伝導の競合を示すCe$$T$$In$$_5$$ ($$T$$=Rh, Ir)に対して、紫外線光源による角度分解光電子分光と、放射光による3$$d$$-4$$f$$共鳴光電子分光を行った。実験の結果、両化合物においてCe 4$$f$$電子はほとんど局在しており、両者の電子状態が似通っていることが明らかとなった。

論文

Effect of higher-harmonic flux in exponential experiment for subcriticality measurement

山本 俊弘; 三好 慶典; 外池 幸太郎; 岡本 肇*; 井田 俊一*; 青木 繁明*

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(2), p.77 - 83, 2003/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.96(Nuclear Science & Technology)

指数実験での未臨界度測定における高次モード中性子束の影響について調べた。指数実験における減衰定数を固有値とする中性子拡散方程式に対する高次モード解析手法を開発し、高次モードに対する固有値及び固有関数を求められるようにした。指数実験における3次元の中性子束分布を高次モード中性子束の重ね合わせで再現することを試みた。TCA (Tank-type Critical Assembly)での未臨界の矩形の燃料棒配列において指数実験を行い、中性子源位置を何箇所かに変えて、垂直方向の中性子束分布を数箇所に配置した検出器で測定した。この指数実験での高次モードの固有値と固有関数を計算し、垂直方向の中性子束の再現を行った。その結果、燃料棒配列内または水反射体領域でも燃料棒配列に近いところでは、少数次の高次モード中性子束でよく再現できた。この高次モード解析手法を用いることで、高次モードの影響の評価や垂直方向の中性子束の測定結果から基本モードを抽出することが可能となる。さらに、高次モード解析によって指数実験における中性子源や検出器の適切な配置を決めることが容易にできるようになる。

論文

原子力極限環境材料の開発

岡本 眞實*; 北島 正弘*; 小林 慶規*; 木内 清*; 加納 茂機

日本原子力学会誌, 37(9), p.796 - 806, 1995/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

大洗工学センターでは,フロンティア材料研究の一環として,平成元年から5年度にかけ,高速の高温化,高耐食性化,長寿命化,高機能化などを最終 目的として,高速環境に適用可能な新型セラミックス,傾斜機能材,高性能 放射線遮蔽材および高性能制御材を創製するため,新成分系の最適な材料設計手法および製造プロセスの開発,基本的特性,耐食性,強度特性の評価を行った。その結果,いくつかの新素材について,最適な材料設計手法と製造プロセスを確立するとともに,新素材創製の見通しを得たので原子力学会誌に報告する。

口頭

福島環境回復を目指して; 廃棄物減容化のためのCs脱離機構解明と脱離法の開発

塩飽 秀啓; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 小林 徹; 宮崎 有史; Awual, M. R.; 元川 竜平; 岡本 芳浩; 松村 大樹; 吉井 賢資; et al.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い、放射性セシウムが環境中に放出され深刻な環境汚染を引き起こしている。そこで、我々は福島の土壌成分の中で特にセシウム吸着性の高いバーミキュライトに着目し、放射光を利用してCs脱離機構解明と脱離法の開発研究を行った。セシウムと直接結合している酸素には2種類存在することが分かった。その一つがやや共有結合性を帯びており、セシウムが脱離しにくい要因となっていると考えられる。また、DXAFS測定からほぐれた粘土端面からセシウムが拡散進入し粘土層間が閉じることによって安定化することが分かった。さらに粘土鉱物をシュウ酸で高温処理してセシウムの脱離過程を調べたところ、一部の粘土骨格が壊れるものの共有結合性の高い結合性分が最後まで残留することも分かった。粘土鉱物へのセシウムの吸着状態が極めて安定であることが明らかとなった。これまでの成果をSTXM結果やDFT計算結果と合わせて紹介する。

口頭

ガラス組成による溶融ガラスCV結果の変化

永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 岡本 芳浩; 芳賀 芳範; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*; 廣野 和也*

no journal, , 

核燃料再処理工程で発生した高レベル放射性廃液は、交流通電によるジュール熱を利用した溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と混合溶融され、ガラス固化体に製造される。この固化体の製造・処分費の低減策として、ガラス原料への廃液充填量を増やす検討が進められている。本報は、ガラス原料の通電に係る基礎データ取得として評価した、ガラス組成による溶融ガラスのサイクリックボルタモグラムの変化を紹介する。

口頭

溶融ホウケイ酸ガラス中におけるFeの酸化還元挙動

永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 岡本 芳浩; 芳賀 芳範

no journal, , 

核燃料再処理プロセスで生じた高レベル放射性廃液は、交流通電のジュール熱によりホウケイ酸ガラス原料と溶融混合され、ガラス固化体に製造される。この固化体製造等の費用低減策として、ガラス原料へ充填する廃液量の増加が望まれ、ガラス原料組成の検討が進められている。今回、模擬廃棄物ガラスにFe(III)とFe(II)が共存する点に着目し、溶融ガラス中におけるFe(III)/Fe(II)対の酸化還元挙動を測定した。その結果、交流通電のガラス溶融プロセスは電極間に電位窓以上の電位差を印加することから、溶融ガラス中において廃液成分のFe(III)/Fe(II)対の酸化還元反応と現行原料成分のZn(II)/Zn(0)対の析出溶解反応が競合することを確認した。

口頭

ホウケイ酸ガラス組成によるB-O配位構造の変化

永井 崇之; 岡本 芳浩; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山岸 弘奈*; 山中 恵介*; 太田 俊明*

no journal, , 

ホウケイ酸ガラス組成によるBの局所構造への影響を明らかにするため、Na等のアルカリ成分やアルカリ土類成分を変えた原料ガラス及び模擬廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XAFS測定を実施し、B-Oの3配位構造と4配位構造の存在割合の変化を確認した。

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