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論文

New insights into the Cs adsorption on montmorillonite clay from $$^{133}$$Cs solid-state NMR and density functional theory calculations

大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu$'e$gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。

論文

Crystal structure and physical properties of trigonal NpGa$$_3$$ and Np$$_{3}$$Ga$$_{11}$$

芳賀 芳範; 青木 大*; 本間 佳哉*; 松田 達磨; 池田 修悟*; 酒井 宏典; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 塩川 佳伸*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.A), p.SA109_1 - SA109_3, 2011/07

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

We report reinvestigation the Np-Ga binary system. We successfully obtained NpGa$$_3$$ single crystals. Detailed investigation of the crystal structure using the single-crystal X-ray diffraction has shown that the flux-grown NpGa$$_3$$ crystallizes not in cubic but in the trigonal R$$overline{3}$$m structure. It orders ferromagnetically at 70 K with the saturation moment of 1.5 $$mu_{rm B}$$/Np. It is interesting to note that the cubic NpGa$$_3$$ orders antimagnetically at similar temperature 62 and become ferromagnetic under magnetic field with the similar saturation moment 1.6 $$mu_{rm B}$$/Np. These characteristics are understood from the structural point of view.

論文

La substitution effect and hyperfine-enhanced $$^{141}$$Pr nuclear spin dynamics in PrPb$$_3$$; $$^{139}$$La NMR study in Pr$$_{0.97}$$La$$_{0.03}$$Pb$$_3$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 中堂 博之; 神戸 振作; 安岡 弘志; 鈴木 博之*; Walstedt, R. E.*; 本間 佳哉*; 青木 大*; 塩川 佳伸*

Physical Review B, 82(10), p.104401_1 - 104401_6, 2010/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:73.14(Materials Science, Multidisciplinary)

PrPb$$_3$$における長周期構造を持った四極子秩序の発見は、これまでなかった伝導電子を介した長距離型の四極子間相互作用の存在を示唆しており極めて重要である。この四極子秩序はPrサイトへのわずかなLa置換により消失することが知られている。そこでわれわれはLaを3%ドープしたPrPb$$_3$$において$$^{139}$$La NMR測定を行い、La置換がPrPb$$_3$$に与える局所的な影響を微視的に探った。その結果、Laを置換しても最隣接のPrサイトの結晶場は大きく乱されておらず、非磁性の基底状態は保存されていることが確認された。さらにスピン-格子緩和時間の測定から、低温での予期されない磁気揺らぎの発達を観測した。解析の結果、この揺らぎの発達はPr増強核スピンとLa核との強い結合に起因することを明らかにした。

論文

Neutron scattering study on U-dichalcogenides

目時 直人; 金子 耕士; 池田 修悟*; 酒井 宏典; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012088_1 - 012088_8, 2010/05

 パーセンタイル:100

ウランカルコゲナイドUS$$_{2}$$は高温で半金属的、100K以下で非磁性-絶縁体的である。UTeS, USeSでは高温の振る舞いは同じだが低温で磁気秩序を示し電気抵抗は減少する。5f電子の局在-遍歴性との関連性を明らかにするため中性子散乱実験を行った。実験の結果、低温で明瞭な結晶場励起を観察した。励起エネルギー(7meV)は伝導ギャップとほとんど同じで、電気抵抗の振る舞いが変化する温度スケールと等しい。さらに100K以上でpf混成による準弾性散乱が観察された。つまり5f電子の遍歴-局在性の変化によって金属-非金属クロスオーバーが生じていると考えられる。

論文

Possible existence of magnetic polaron in nearly ferromagnetic semiconductor $$beta$$-US$$_2$$

池田 修悟*; 酒井 宏典; 立岩 尚之; 松田 達磨; 青木 大*; 本間 佳哉*; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 塩川 佳伸*; 太田 有基*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 78(11), p.114704_1 - 114704_10, 2009/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.24(Physics, Multidisciplinary)

We studied the magnetic properties of a paramagnet $$beta$$-US$$_2$$ with the orthorhombic crystal structure by measuring the magnetization, magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity under magnetic field and pressure. The 5$$f$$-crystalline electric field (CEF) scheme was determined from the experimental results The insulating resistivity is drastically changed to a metallic one under high pressure 8 GPa similar to that of the semimetallic Ising-type ferromagnet UTeS with the Curie temperature $$T_{rm C}$$=87 K. From these experimental results, it was concluded that $$beta$$-US$$_2$$ is in the vicinity of the ferromagnetic ordering at ambient pressure. The anomalous magnetization was analyzed on the basis of the ferromagnetic cluster and discussed from a viewpoint of the magnetic polaron.

論文

Element and orbital-specific observation of two-step magnetic transition in NpNiGa$$_5$$; X-ray magnetic circular dichroism study

岡根 哲夫; 大河内 拓雄*; 稲見 俊哉; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 河村 直己*; 鈴木 基寛*; 筒井 智嗣*; 山上 浩志; 藤森 淳; et al.

Physical Review B, 80(10), p.104419_1 - 104419_7, 2009/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.01(Materials Science, Multidisciplinary)

X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) experiments were performed at the Np $$M_{4,5}$$ and the Ga $$K$$ absorption edges of NpNiGa$$_5$$ to investigate the temperature-dependent changes of magnetic properties of Np 5$$f$$ and Ga 4$$p$$ electron states. By the sum-rule analysis of the Np $$M_{4,5}$$ XMCD data, the orbital magnetic moment $$mu_{mathrm{L}}$$ and the spin magnetic moment $$mu_{mathrm{S}}$$ were estimated for the Np 5$$f^3$$ and 5$$f^4$$ electronic configurations, and their comparison with the previous magnetization and neutron scattering experiments suggests that the 5$$f^4$$ configuration is more likely than the 5$$f^3$$ configuration in NpNiGa$$_5$$. It was found that $$|mu_{mathrm{L}}/mu_{mathrm{S}}|$$ tends to increase from the high-temperature low-moment ordered state to the low-temperature high-moment ordered state.

論文

Hyperfine interactions in the itinerant system UFeGa$$_{5}$$

神戸 振作; 酒井 宏典; 徳永 陽; 中堂 博之; 安岡 弘志; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 池田 修悟; 中村 彰夫; 山本 悦嗣; et al.

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.1 - 3, 2009/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.33(Materials Science, Multidisciplinary)

5f電子系では新奇な超伝導や磁性が電子相関や軌道縮退の効果で低温で見られる。例えば、われわれはNpPd$$_5$$Al$$_2$$($$T_c$$=5K)とPuRhGa$$_5$$($$T_c$$=9K)を各種測定手段で研究した。また、新奇超伝導と磁気揺らぎの関係についても考察する。それ以外には、二酸化アクチノイドAnO$$_2$$(An; U, Np, Pu, Am)も大変興味深い。$$^{17}$$O-NMRを用いて、UO$$_2$$の双極子+四極子,NpO$$_2$$の四極子+八極子を解明した。一方、PuO$$_2$$は非磁性である。このように5f電子系は低温物理学の最後の未踏領域として、魅力ある分野であるのでその展望も述べる。

論文

$$^{31}$$P-NMR study of hyperfine interactions and magnetic fluctuations in the neptunium-based filled skutterudite NpFe$$_{4}$$P$$_{12}$$

徳永 陽; 神戸 振作; 酒井 宏典; 中堂 博之; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 安岡 弘志; 青木 大*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*; et al.

Physical Review B, 79(5), p.054420_1 - 054420_7, 2009/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.61(Materials Science, Multidisciplinary)

ネプツニウム系充填スクッテルダイト化合物NpFe$$_{4}$$P$$_{12}$$の単結晶を用いて$$^{31}$$P-NMR測定を行った。NMRスペクトルの角度依存性からPサイトにおける超微細相互作用を見積り、P-3$$p$$軌道の局所スピン密度を評価した。その結果、軌道の混成効果により、主としてNpの5$$f$$軌道からNpイオン方向に伸びたPの3$$p$$軌道へスピンモーメントの移行が生じていることがわかった。しかしその程度は通常の金属よりも十分に小さく、5$$f$$電子はこの系では局在的な性質を持つことが明らかになった。われわれはさらにスピン-格子緩和時間の測定から、磁場によりNp 5$$f$$電子のスピン揺らぎが強く抑制されることを見いだした。このことはこの系の大きな負の磁気抵抗効果の起源が、スピン揺らぎに伴う電子散乱効果の減少にあることを示している。

論文

La-NMR study on a La dilute system of PrPb$$_3$$

徳永 陽; 鈴木 博之*; 酒井 宏典; 中堂 博之; 神戸 振作; 安岡 弘志; 本間 佳哉*; 青木 大*; 塩川 佳伸*

Journal of Physics; Conference Series, 150, p.042211_1 - 042211_4, 2009/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.6

PrPb$$_3$$はf電子の結晶場基底状態に非磁性の$$Gamma_3$$二重項を有し、低温で非整合な長周期反強四極子秩序が出現することで知られている。このような長周期反強四極子秩序はこれまでほかの化合物では見つかっていない。われわれはこのPrPb$$_3$$の長周期反強四極子秩序とその磁気励起を微視的観点から調べるため、La希釈系PrPb$$_3$$においてLa-NMRによる研究を行っている。発表では最近、希釈冷凍機を用いて行った1K以下でのNMR測定の結果を中心に、長周期反強四極子秩序相における超微細相互作用と磁気励起について議論する。

論文

Crystal structure and magnetic properties of the new ternary actinide compounds AnPd$$_5$$Al$$_2$$ (An = U, Np)

芳賀 芳範; 青木 大*; 本間 佳哉*; 池田 修悟; 松田 達磨; 山本 悦嗣; 酒井 宏典; 立岩 尚之; Dung, N. D.*; 中村 彰夫; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 464(1-2), p.47 - 50, 2008/09

 被引用回数:18 パーセンタイル:25.64(Chemistry, Physical)

We report the crystal structure and magnetic properties of new ternary actinide compounds UPd$$_5$$Al$$_2$$ and NpPd$$_5$$Al$$_2$$. Both compounds crystallize in the body-center tetragonal ZrAl$$_5$$Ni$$_2$$ -type tetragonal structure (I 4/mmm). Although the magnetic susceptibility of both compounds follows the Curie-Weiss behavior at high temperature, no magnetic phase transition was observed. UPd$$_5$$Al$$_2$$ has a nonmagnetic ground state where the magnetic susceptibility saturates at low temperature, while NpPd$$_5$$Al$$_2$$ superconducts below 4.9 K as reported recently.

論文

$$^{27}$$Al NMR evidence for the strong-coupling $$d$$-wave superconductivity in NpPd$$_5$$Al$$_2$$

中堂 博之; 酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; 青木 大*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*; 芳賀 芳範; 池田 修悟*; 松田 達磨; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(8), p.083702_1 - 083702_4, 2008/08

 被引用回数:23 パーセンタイル:2.92(Physics, Multidisciplinary)

新規超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$($$T_c=4.9$$K)の単結晶試料に対して$$^{27}$$Al NMRによる研究を行った。超伝導状態の$$^{27}$$Al NMRスペクトルは、ナイトシフトのスピン項の減少により低周波側にシフトし、さらに磁束格子に特徴的な非対称型に広がる。$$^{27}$$Alの核スピン格子緩和率($$1/T_1$$)は$$T_c$$直下にコヒーレンスピークを伴わずに減少し、低温では温度の三乗に比例する。ナイトシフトと$$1/T_1$$の温度依存性は線上に節を持つ大きさ$$2Delta/k_{rm B}T_c simeq 6.4$$の超伝導ギャップに合致する。それゆえ、NMRによる本研究はNpPd$$_5$$Al$$_2$$の超伝導が強結合$$d$$波であることを証明している。

論文

NMR investigation of quadrupole order parameter in actinide dioxides

徳永 陽; 本間 佳哉*; 神戸 振作; 青木 大*; 酒井 宏典; 中堂 博之; 生嶋 健司*; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 塩川 佳伸*; et al.

Journal of Optoelectronics and Advanced Materials, 10(7), p.1663 - 1665, 2008/07

アクチノイドや希土類元素を含むf電子系化合物の多様な物性の背後には、f電子が持つ多極子の自由度が隠されている。この多極子の自由度が最も顕著に現れるのが多極子秩序と呼ばれる現象である。講演ではわれわれが行った二酸化ネプツニウム単結晶を用いた核磁気共鳴研究の結果を中心に、この新奇な秩序相について紹介する。また低温の電子状態について二酸化ウラニウムや二酸化プルトニウムとの比較も行う。

論文

Pressure effect on paramagnet $$beta$$-US$$_2$$

池田 修悟; 酒井 宏典; 松田 達磨; 立岩 尚之; 中村 彰夫; 山本 悦嗣; 青木 大*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*; 辺土 正人*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 403(5-9), p.893 - 894, 2008/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.15(Physics, Condensed Matter)

斜方晶の結晶構造を持つ、常磁性半導体$$beta$$-US$$_2$$の単結晶を、化学輸送法によって育成した。これらの単結晶を用いて、圧力下電気抵抗と磁化を測定した。その結果、圧力の増加とともに電気抵抗の温度依存性は、半金属的な振る舞いに近づき、さらに$$T_{rm a}$$において、異常が観測された。この$$T_{rm a}$$は、圧力とともに、高温側へシフトする。同じ結晶構造を持つ強磁性化合物UTeSとの比較から、この$$T_{rm a}$$は、強磁性転移である可能性がある。

論文

Magnetic structure study of antiferromagnet NpPtGa$$_{5}$$ by neutron diffraction

浄念 信太郎; 目時 直人; 山本 悦嗣; 本間 佳哉*; 青木 大*; 塩川 佳伸*; 大貫 惇睦

Journal of Alloys and Compounds, 448(1-2), p.84 - 88, 2008/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.77(Chemistry, Physical)

中性子散乱実験によりNpPtGa$$_5$$は26K以下では$$vec{q}$$=(0 0 1/2)の反強磁性ベクトルを持つA-typeの反強磁性秩序を示すことを明らかにした。また、この物質の磁気モーメントは0.38$$mu_B$$であり、$$langle$$100$$rangle$$方向に向いていることがわかった。この磁気モーメントの小さな値は、大きな電子比熱係数、$$gamma$$=123mJ/(K$${rm^2}cdot$$mol)が示すNpPtGa$$_5$$の重い電子状態と矛盾しない。磁場[100]方向の帯磁率で観察された二段の異常は反強磁性ドメイン構造の変化によって生じることを明らかにした。

論文

$$^{31}$$P-NMR study of the neptunium-based filled-skutterudite NpFe$$_4$$P$$_{12}$$

徳永 陽; 青木 大*; 本間 佳哉*; 酒井 宏典; 中堂 博之; 神戸 振作; 松田 達磨; 池田 修悟; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(Suppl.A), p.211 - 213, 2008/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.62(Physics, Multidisciplinary)

超ウラン元素を含む初めての充填スクッテルダイト化合物NpFe$$_4$$P$$_{12}$$について行った$$^{31}$$P-NMR測定の結果について発表する。磁場角度分解NMRスペクトルの測定から明らかになったPサイトにおける超微細磁場の磁場角度依存性を報告し、以前に報告されているUFe$$_4$$P$$_{12}$$やPrFe$$_4$$P$$_{12}$$における結果との比較を行う。またスピン-格子緩和時間の測定結果も報告し、磁気励起の特性について局在f電子モデルの立場から議論を行う。

論文

Pressure effect on ferromagnet UTeS

池田 修悟*; 酒井 宏典; 松田 達磨; 立岩 尚之; 青木 大*; 本間 佳哉*; 中村 彰夫; 山本 悦嗣; 塩川 佳伸*; 辺土 正人*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(Suppl.A), p.359 - 361, 2008/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.47(Physics, Multidisciplinary)

強磁性体UTeSの電気抵抗を超高圧8GPaまで測定し、キュリー温度の圧力依存性を調べた。転移温度は圧力とともに増大し、同時に電気抵抗が減少し、キャリア数が増大すると考えられる。このことは、磁気転移温度と電気伝導の強い相関を示している。

論文

Heavy fermion superconductivity with the strong Pauli paramagnetic effect on NpPd$$_5$$Al$$_2$$

青木 大*; 芳賀 芳範; 松田 達磨; 立岩 尚之; 池田 修悟*; 本間 佳哉*; 酒井 宏典; 塩川 佳伸*; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(Suppl.A), p.159 - 164, 2008/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.62(Physics, Multidisciplinary)

新しいネプツニウム超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$の物性を詳細に研究した。大きな電子比熱係数,磁気及び超伝導の異方性、そして強い常磁性効果は、スピン一重項異方的超伝導状態が実現していることを示唆する。

論文

Ga NQR relaxation rates in superconductor PuRhGa$$_5$$

酒井 宏典; 神戸 振作; 徳永 陽; 藤本 達也; Walstedt, R. E.*; 安岡 弘志; 青木 大*; 本間 佳哉*; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 68(11), p.2103 - 2106, 2007/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:91(Chemistry, Multidisciplinary)

最近見つかったプルトニウム化合物超伝導体はその高い超伝導転移温度から非常に注目されている。われわれは、PuRhGa$$_5$$において、核磁気共鳴(NMR/NQR)を用いた研究を行っている。結晶学的に異なる2つのGa位置について、おのおのに対応するNQR信号を発見し、NQR緩和率測定を行った。その結果から、スピン揺らぎの異方性についての情報を得た。

論文

$$^{17}$$O NMR spin-lattice relaxation in NpO$$_2$$; Field-dependent cross-relaxation process driven by $$^{237}$$Np spins

徳永 陽; Walstedt, R. E.*; 本間 佳哉*; 青木 大*; 神戸 振作; 酒井 宏典; 藤本 達也; 池田 修悟; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 68(11), p.2016 - 2019, 2007/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.54(Chemistry, Multidisciplinary)

現在、八極子秩序基底状態の可能性が示唆され注目を集めているNpO$$_2$$について発表を行う。発表では特に酸素核での核磁気緩和時間の測定結果を中心に報告を行う。発表者は0.5テスラから10テスラまでの広い磁場領域において測定を行い、その結果、低磁場領域においては、非常に広い温度領域にわたって大きな磁場依存性が存在することを見いだした。一方、5テスラ以上の高磁場領域ではそのような磁場依存性は全く観測されなかった。われわれはこの特異な緩和時間の磁場依存性はネプツニウム核と酸素核との間の異種核緩和によるものとして理解できることを示した。併せてネプツニウム核の核磁気緩和時間の見積りも行った。

論文

NMR studies of actinide dioxides

徳永 陽; 酒井 宏典; 藤本 達也; 神戸 振作; Walstedt, R. E.*; 生嶋 健司*; 安岡 弘志; 青木 大*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.241 - 245, 2007/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:33.09(Chemistry, Physical)

本論文ではわれわれが最近行っているネプツニウム及びプルトニウム化合物についての核磁気共鳴法(NMR)による研究結果を紹介する。NpO$$_2$$ではこの物質で見られる新規な多極子秩序相の本質を探るため、世界初となるNMR法による測定を行った。その結果、NMR法を用いることにより従来の方法では難しかった多極子秩序変数の直接観測が可能であることを見いだした。さらに得られた結果はf電子系における多極子秩序の様子を微視的観点から明らかにするものとなった。またPuRhGa$$_5$$においては単結晶試料を用いて$$^{69,71}$$Ga-NMR/NQR測定を行った。超伝導状態におけるスピン-格子緩和時間の測定からこの物質が異方的な超伝導ギャップ(2$$Delta(0)$$=5$$K_BT_c$$)を持つことを示した。さらにナイトシフトが超伝導状態で減少することを見いだし、この物質がスピン一重項超伝導であることも明らかにした。

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