Speciation of cesium in a radiocesium-bearing microparticle emitted from Unit 1 during the Fukushima nuclear accident by XANES spectroscopy using transition edge sensor

高橋 嘉夫*; 三浦 輝*; 山田 真也*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 橋本 直*; 蓬田 匠; 山口 瑛子; 岡田 信二*; 板井 啓明*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 495, p.139031_1 - 139031_19, 2025/09

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.139031

本発表では、2011年の福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウム含有微粒子(CsMP)中のセシウムの化学状態を、高分解能X線吸収分光法(XANES)とマイクロX線蛍光(-XRF)を用いて解析した。その結果、主にガラス中に溶解したセシウムと、内部空隙表面に濃縮したセシウムの2種が確認された。後者はもともと気体として存在し、溶けたガラスが冷えて固まる際に濃縮したと考えられる。これらの知見は、事故時のCsMP形成過程や今後の廃炉作業、安全評価に重要である。

Development of a theoretical scaling factor method for the inventory estimation of difficult-to-measure nuclide Cs-135 in fuel debris and radioactive wastes

坂本 雅洋; 奥村 啓介; 神野 郁夫; 松村 太伊知; 寺島 顕一; Riyana E. S.; 金子 純一*; 溝上 暢人*; 溝上 伸也*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2025/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2478926

In this paper, we propose a new nuclide inventory estimation method based on computational methods, called a "theoretical scaling factor method" for difficult-to-measure (DTM) nuclides in fuel debris and radioactive wastes. The theoretical scaling factor method provides a method similar to a conventional scaling factor method. The theoretical scaling factor method, however, does not require performing many measurements to obtain correlations between a key nuclide which is easy-to-measure and a DTM nuclide. Instead of actual analytical measurements, the results of theoretical calculations are used. A correlation equation between the key nuclide and the DTM nuclide is created based on the results of theoretical calculations, and the DTM nuclide is deterministically estimated using the measurement value of the key nuclide only. In this paper, we selected Cs-135 as the DTM nuclide and Cs-137 as the key nuclide. Cs-135 has a long half-life of 2.310 years and is one of the important fission products in the safety evaluation for the geological disposal of high-level radioactive waste, because it dissolves and migrates in groundwater easily. We confirmed the validity of the proposed method using measured data of Cs-137 and Cs-135 on radioactive wastes from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident obtained by many researchers. It can be used as a rational and efficient technology to reduce the analysis costs of various types of fuel debris and radioactive waste present at 1F.

Machine learning molecular dynamics reveals the structural origin of the first sharp diffraction peak in high-density silica glasses

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 浦田 新吾*; 鈴谷 賢太郎

Scientific Reports (Internet), 13, p.18721_1 - 18721_12, 2023/11

https://doi.org/10.1038/s41598-023-44732-0

非晶質物質の構造因子に現れる鋭い第一ピークはFSDPと呼ばれ、非晶質物質中の中距離秩序構造を反映したものであると考えられているが、その構造的起源に関しては現在まで議論が続いている。今回、第一原理計算と同等の精度を持つ機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスにおけるFSDPの構造起源を解析した。まず、機械学習分子動力学を用いることにより、高密度シリカガラスの様々な実験データの再現に成功した。また、高密度シリカガラスにおけるFSDPの発達(減少)は、ガラス構造の圧縮に伴う、Si-O共有結合ネットワーク中のリング構造の変形挙動によって特徴付けられることを明らかにした。

Relationship between internal stress distribution and microstructure in a suspension-sprayed thermal barrier coating with a columnar structure

山崎 泰広*; 篠宮 啓介*; 奥村 忠晴*; 鈴木 賢治*; 菖蒲 敬久; 中村 唯我*

Quantum Beam Science (Internet), 7(2), p.14_1 - 14_12, 2023/05

https://doi.org/10.3390/qubs7020014

The suspension plasma spray (SPS) technique has attracted attention because of its various microstructures, which can be achieved by mixing submicron spray particles with a solvent to form a suspension. Thermal barrier coatings (TBCs) with a columnar structure, which might achieve high strain tolerance, can be obtained using the SPS technique. In this study, the internal stress distribution of the SPS-TBC with different columnar structures was evaluated by hybrid measurement using high-energy synchrotron X-ray diffraction analysis and laboratory low-energy X-rays. The effect of microstructure on the internal stress distribution of the SPS-TBC was discussed on the basis of the experimental results. In addition, the in-plane internal stress was decreased by decreasing the column diameter. The thin columnar microstructure of the SPS-TBC has superior strain tolerance. The internal stresses in the column of the SPS-TBC are periodic decrements caused by stress relaxation in porous layers.

Japanese Evaluated Nuclear Data Library version 5; JENDL-5

岩本 修; 岩本 信之; 国枝 賢; 湊 太志; 中山 梓介; 安部 豊*; 椿原 康介*; 奥村 森*; 石塚 知香子*; 吉田 正*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(1), p.1 - 60, 2023/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2141903

The fifth version of Japanese Evaluated Nuclear Data Library, JENDL-5, was developed. JENDL-5 aimed to meet a variety of needs not only from nuclear reactors but also from other applications such as accelerators. Most of the JENDL special purpose files published so far were integrated into JENDL-5 with revisions. JENDL-5 consists of 11 sublibraries: (1) Neutron, (2) Thermal scattering law, (3) Fission product yield, (4) Decay data, (5) Proton, (6) Deuteron, (7) Alpha-particle, (8) Photonuclear, (9) Photo-atomic, (10) Electro-atomic, and (11) Atomic relaxation. The neutron reaction data for a large number of nuclei in JENDL-4.0 were updated ranging from light to heavy ones, including major and minor actinides which affect nuclear reactor calculations. In addition, the number of nuclei of neutron reaction data stored in JENDL-5 was largely increased; the neutron data covered not only all of naturally existing nuclei but also their neighbor ones with half-lives longer than 1 day. JENDL-5 included the originally evaluated data of thermal scattering law and fission product yield for the first time. Light charged-particle and photon induced reaction data were also included for the first time as the JENDL general purpose file.

Deexcitation dynamics of muonic atoms revealed by high-precision spectroscopy of electronic X rays

奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I. H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.

Physical Review Letters, 127(5), p.053001_1 - 053001_7, 2021/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.053001

超伝導遷移エッジ型センサーマイクロカロリメーターを用いて、鉄のミュー原子から放出される電子X線を観測した。FWHMでの5.2eVのエネルギー分解能により、電子特性およびX線の非対称の広いプロファイルを約6keVの超衛星線線とともに観察することができた。このスペクトルは、電子のサイドフィードを伴う、負ミュオンと殻電子による核電荷の時間依存スクリーニングを反映している。シミュレーションによると、このデータは電子殻および殻の正孔生成と、ミュオンカスケードプロセス中のそれらの時間発展を明確に示している。

Evaluation of fission product yields and associated covariance matrices

椿原 康介*; 奥村 森*; 石塚 知香子*; 吉田 正*; 湊 太志; 千葉 敏*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(2), p.151 - 165, 2021/02

AA2020-0468.pdf:2.37MB

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1813643

The independent and cumulative fission product yields (FPYs) and their covariance matrices were newly evaluated for thermal- and fast-neutron induced fission and spontaneous fission. We principally evaluated the independent isobaric charge distributions by taking account of available experimental data, especially putting emphasis on the shell and even-odd staggering in the fission yields by applying a Boltzmann factor including the shell and the pairing correction energies for the mass of fission products. Furthermore, the isomeric ratios of FPY were obtained by a systematic calculation based on the Hauser-Feshbach theory. Normalization of the FPY and associated covariance matrices of independent FPY were determined based on the generalised least-square method to make them consistent with important physical constraints. Especially, the FPYs were normalized to be consistent with the mass chain yield of England and Rider. The cumulative FPYs were calculated by following the relevant -decay chain by using the decay data from JENDL/DDF-2015. Finally, we verified the FPYs evaluated presently by considering experimental decay heats, delayed neutron yields, aggregate antineutrino spectra and results from post-irradiation examination. All the results have shown that the present set of FPYs were consistent with these data, and free from trivial problems present in JENDL/FPY-2011.

Development of the ReaxFF methodology for electrolyte-water systems

Fedkin, M. V.*; Shin, Y. K.*; Dasgupta, N.*; Yeon, J.*; Zhang, W.*; van Duin, D.*; Van Duin, A. C. T.*; 森 健人*; 藤原 敦志*; 町田 昌彦; et al.

Journal of Physical Chemistry A, 123(10), p.2125 - 2141, 2019/03

https://doi.org/10.1021/acs.jpca.8b10453

Li, Na, K, Cs, F, Cl, Iなどの水-電解質系を記述する新しいReaxFF反応力場を開発した。反力場パラメータは、水結合エネルギー, 水和エネルギーおよびプロトン移動のエネルギーに関連した量子力学的計算に対してトレーニングされている。水中での様々な電解質のイオン化について、分子動力学シミュレーションの結果と実験結果及び熱力学との比較によって力場の検証を行った。その結果、大部分の原子対(水分子の酸素および水素を含むカチオンまたはアニオン)について、得られた動径分布関数はDFT計算の結果と良く一致することがわかった。また、この力場を用いて、アルカリ金属水酸化物と塩化物塩溶液における水分子および電解質イオンの拡散定数が組成および電解質濃度の関数として得られた。

Recent improvements of particle and heavy ion transport code system: PHITS

佐藤 達彦; 仁井田 浩二*; 岩元 洋介; 橋本 慎太郎; 小川 達彦; 古田 琢哉; 安部 晋一郎; 甲斐 健師; 松田 規宏; 奥村 啓介; et al.

EPJ Web of Conferences, 153, p.06008_1 - 06008_6, 2017/09

https://doi.org/10.1051/epjconf/201715306008

粒子・重イオン輸送計算コードPHITSは、原子力機構を中心とする日本やヨーロッパの研究所が共同で開発しているモンテカルロ放射線輸送計算コードである。PHITSには、様々な物理モデルやデータライブラリが含まれており、ほぼ全ての放射線の挙動を1TeVまで解析可能である。現在、国内外2500名以上のユーザーが、加速器設計、放射線遮へい、放射線防護、医学物理、地球惑星科学など様々な分野で利用している。本発表では、PHITS2.52からPHITS2.82までの間に導入した新しい物理モデルや計算機能などを紹介する。

Overview of the PHITS code and application to nuclear data; Radiation damage calculation for materials

岩元 洋介; 佐藤 達彦; 仁井田 浩二*; 橋本 慎太郎; 小川 達彦; 古田 琢哉; 安部 晋一郎; 甲斐 健師; 松田 規宏; 岩瀬 広*; et al.

JAEA-Conf 2016-004, p.63 - 69, 2016/09

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2016-004

粒子・重イオン輸送計算コードシステムPHITSは、原子力機構を中心に、複数の国内外の研究機関の協力の下で開発が進められている。同コードは、様々な核反応モデルやデータライブラリにより、中性子・陽子・重イオン・電子・光子等のほとんどの種類の粒子の輸送を取り扱うことが可能で、ソースプログラム,実行ファイル,データライブラリといった全ての構成要素が一つのパッケージにまとめられて配布されている。現在、1800人を超える研究者等がPHITSユーザーとして登録されており、核技術、加速器施設の設計、医学物理といった様々な分野で利用している。本発表ではPHITSに組み込まれている物理モデルを簡単にまとめ、最新のミューオン核反応モデル、脱励起モデルEBITEMについて紹介する。また、IAEA-CRP「初期の放射線損傷断面積」の活動の下で行っている、PHITSを用いた材料のはじき出し断面積、はじき出し原子エネルギースペクトル、カーマの計算結果について紹介を行う。