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論文

Initial dissolution rate of a Japanese simulated high-level waste glass P0798 as a function of pH and temperature measured by using micro-channel flow-through test method

稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(4), p.438 - 449, 2012/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:79.66(Nuclear Science & Technology)

マイクロチャンネル流水溶解試験法(MCFT法)を用いて、模擬ガラス固化体の初期溶解速度($$r$$$$_{0}$$)のpH依存性,温度依存性を評価した。その結果、25$$^{circ}$$Cにおいてはシングルパスフロースルー法(SPFT法)などによる既往の結果と同様にV字型のpH依存性を示すことがわかった。しかしながら、70, 90$$^{circ}$$CにおいてはpHが中性の条件で$$r$$$$_{0}$$が一定となるU字型のpH依存性を示し、SPFT法等と異なる結果となった。また、90$$^{circ}$$Cにおいては、pHが8から11の範囲でSPFT法と較べて$$r$$$$_{0}$$が大きく、pH依存性の傾きも大きいことがわかった。温度依存性についてはどのpHにおいてもアレニウス則に従うが、pHの増加に伴ってみかけの活性化エネルギーが増加するという結果となり、溶解メカニズムがpHによって変化することが示唆された。

論文

Measurement of neutron cross sections for yttrium and terbium at 287 MeV

関本 俊*; 宇都宮 敬*; 八島 浩*; 二宮 和彦*; 尾本 隆志*; 中垣 麗子*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 木下 哲一*; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 1, p.89 - 93, 2011/02

中性子入射反応断面積は、加速器施設の遮蔽設計や宇宙化学における元素合成過程の解明のために必要なデータである。しかし、約100MeV以上のエネルギー領域における実験データは乏しい。本研究では放射化法を用いて、イットリウムとテルビウムに対する287MeV中性子の反応断面積を測定した。実験は大阪大学核物理研究センター(RCNP)において、$$^{7}$$Li(p, n)反応により生成した準単色中性子ビームを用い行った。ビーム軸上に設置したイットリウムとテルビウムのサンプルに準単色中性子ビームを照射し、各サンプルの放射能を測定することにより反応断面積を導出した。また、陽子入射反応断面積を得るために、300MeV陽子ビームをサンプルに照射した実験も行った。発表では、得られた中性子入射反応断面積を示すとともに、陽子入射反応との相違点について考察する。

論文

マイクロチャンネル流水試験法を用いたガラス固化体初期溶解速度のpH/温度依存性評価

稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*

第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01

これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度($$r_{0}$$: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についても$$r_{0}$$は温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。

論文

Measurement of HLW glass dissolution/alteration kinetics by using micro-reactor flow-through test method

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.219 - 228, 2009/05

ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価を行うため、マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発した。この方法では、マイクロ流路(20$$times$$2$$times$$16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取、分析することで溶解/変質速度を得ることが可能となる。この方法は、装置がコンパクトで単純である、反応面積に対して反応溶液量が少ない、高感度で溶解/変質速度が測定できる、試験後試料の表面分析が容易であるなどの特徴を有する。この方法により、P0798ガラスのpH,温度,流速,時間を関数とした試験を行い、ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価に必要なデータを取得した。

論文

Measurement of initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass by using micro-reactor flow-through test method

牧垣 光*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.307 - 314, 2009/05

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液,温度条件での溶解試験を行い、ガラスの初期溶解速度を測定した。試験温度を25$$^{circ}$$C、溶液のpHを5.6から12の範囲としたpH依存性試験で得られたケイ素の溶解速度から求めた初期溶解速度は、フランス原子力庁(CEA)が報告しているR7T7ガラスと同様に、V字型のpH依存性を示した。また、pHを5.6、試験温度を25から90$$^{circ}$$Cの範囲とした温度依存性試験による初期溶解速度からは、活性化エネルギーとして51kJ/molを得た。これはCEAが報告しているR7T7ガラスの値に比べてわずかに小さい値である。これらの結果に基づき、P0798ガラスの溶解機構を議論する。

論文

カーネーション切り花内の水に対する無極性ガスの影響

松嶋 卯月*; 大下 誠一*; 中西 友子*; 松林 政仁; 瀬尾 康久*; 川越 義則*

農業機械学会誌, 62(5), p.70 - 78, 2000/09

無極性ガスを利用した保存法のカーネーション切り花に対する適用性を検討するために、切り花の品質に関係深い内容の水に対して無極性ガスが与える影響を調べた。水の状態は、JRR-3熱中性子ラジオグラフィ装置を用いた中性子イメージングによる水分量の分析と、H-NMRによる縦緩和時間T1測定による水の動的状態から評価した。それらの結果から、無極性ガスであるキセノンによる処理は、切り花の吸水能力を維持することと同時に、切り花内部の水移動を妨げ、脱水を防ぐことが示唆された。特に、0.7MPaでのキセノン処理を行った切り花の子房の縦緩和時間は、処理後約24時間にわたり、実験初期とほぼ同じレベルにあり、水の動的状態が保持された。

口頭

粒界制御オーステナイト系ステンレス鋼の照射特性,1

谷川 隆亮*; 坂口 紀史*; 渡辺 精一*; 木下 博嗣*; 粉川 博之*; 川合 將義*; 山下 真一郎

no journal, , 

粒界制御処理(高密度の対応粒界の導入)により耐食性の向上を実現した粒界制御オーステナイト系ステンレス鋼の照射下適応性を検討するために、電子線照射並びにヘリウムイオン照射試験を行い、結晶粒界近傍における照射特性を調査した。照射前における粒界制御オーステナイト系ステンレス鋼の方位像顕微鏡(OIM:Orientation Image Microscopy)観察から、対応粒界密度が8割以上であること、及びランダム粒界ネットワークが対応粒界により効率よく分断化されていること、などを確認した。一方、電子線照射したSUS316L粒界制御材のランダム粒界と{111}$$Sigma$$3対応粒界,非対称$$Sigma$$3対応粒界の粒界近傍の濃度分布測定から、{111}$$Sigma$$3対応粒界では照射に伴う組成変動はわずかしか生じなかったのに対し、ランダム粒界,非対称$$Sigma$$3対応粒界では程度の違いはあるもののCr濃度の低下とNi偏析の傾向が認められた。ヘリウムイオン照射試験後に行った各種粒界の濃度分布測定からも、他の粒界に比較して{111}$$Sigma$$3対応粒界で偏析が十分に抑制されていることが明らかになった。

口頭

マイクロリアクタ流水試験によるガラス固化体溶解速度のpH依存性評価

稲垣 八穂広*; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

no journal, , 

高レベルガラス固化体の溶解/変質、及びそれに伴う核種浸出挙動は処分環境条件によって大きく変化する。信頼性の高い性能評価にはさまざまな溶液条件におけるガラス溶解/変質挙動を体系的,速度論的に評価し、環境条件を考慮したガラス固化体性能評価モデルを構築する必要がある。しかしながら、これまでの静的溶解試験(ガラスを一定体積の溶液に浸漬させる試験)ではガラス溶解に伴い反応溶液の組成,pH等が変化するため任意の一定溶液条件における測定評価が困難であった。現在われわれは、pHや溶存ケイ酸濃度等の環境条件を考慮したガラス溶解速度式の作成を進めている。本研究では、新たに考案したマイクロリアクタを用いる流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液条件での溶解試験を行い、ガラス初期溶解速度のpH依存性を評価した。

口頭

オーステナイト系ステンレス鋼における照射効果並びに腐食挙動に及ぼす粒界性質依存性

遠藤 正樹*; 坂口 紀史*; 木下 博嗣*; 渡辺 精一*; 山下 真一郎; 矢野 康英; 川合 將義*

no journal, , 

本研究では、粒界制御材(GBEM)の耐IASCC特性の基礎的調査として、Heイオン照射後の粒界偏析挙動及び腐食挙動を明らかにすることを目的とし、SUS316L GBEMに対し、鋭敏化処理(700$$^{circ}$$C, 120h)あるいはHeイオン照射(400$$^{circ}$$C, 2.2dpa)した後、TEM-EDSを用いて評価した。さらに、10%シュウ酸水溶液中で電解エッチングを行い、再びTEM観察することで粒界部の腐食挙動を調査した。Heイオン照射材に対しシュウ酸水溶液中で電解エッチングを行ったところ、ランダム粒界では粒界腐食により膜厚が減少している様子が観察された。一方、双晶粒界では膜厚の変化は全く見られなかった。さらに、双晶粒界を含む階段状の$$Sigma$$3対応粒界や粒界三重点近傍においては、双晶粒界により粒界腐食のネットワークが分断化されることが明らかとなった。これより、低$$Sigma$$値対応粒界を高密度に含むGBEMは、照射下においても優れた耐粒界腐食特性を示すことが期待される。

口頭

オーステナイト系ステンレス鋼の照射後腐食特性に及ぼす粒界性質依存性

遠藤 正樹*; 坂口 紀史*; 木下 博嗣*; 渡辺 精一*; 粉川 博之*; 山下 真一郎; 矢野 康英; 川合 將義*

no journal, , 

オーステナイト系ステンレス鋼を原子炉構成材料として用いる場合の問題点の一つに照射促進応力腐食割れ(IASCC)が挙げられる。この主原因の一つとして、照射誘起偏析(RIS)による粒界でのCr濃度低下に起因した耐食性の劣化が考えられている。近年、オーステナイト系ステンレス鋼の鋭敏化対策の一つとして、高密度の対応粒界を有する粒界制御材(GBEM)が開発された。本研究では、GBEMの原子力プラントへの応用を見据え、耐IASCC特性の基礎的調査としてHeイオン照射後の粒界偏析挙動と腐食挙動の相関を検討した。商用SUS316L鋼に対し粒界制御処理を施し、鋭敏化処理またはHeイオン照射し、内部組織や粒界近傍の濃度分布をTEM-EDSを用いて評価し、10%シュウ酸水溶液中で電解エッチングを行い、粒界部の腐食挙動を調査した。Heイオン照射材に対しシュウ酸水溶液中で電解エッチングを行ったところ、ランダム粒界では粒界腐食により膜厚が減少している様子が観察された。一方、双晶粒界では膜厚の変化は全く見られなかった。さらに、双晶粒界を含む階段状の$$Sigma$$3対応粒界や粒界三重点近傍においては、粒界腐食のネットワークが双晶粒界により分断化されることが明らかとなった。これら粒界の偏析挙動を調査したところ、粒界腐食が生じたすべての粒界で照射誘起偏析によるCr枯渇が認められた。これより、低$$Sigma$$値対応粒界を高密度に含む粒界制御鋼は、照射下においても優れた耐粒界腐食特性を示すことが期待される。

口頭

高エネルギー量子場の材料損傷機構研究と高性能材料の開発,4; 粒界制御材料のイオンとHVEM照射とその特性

坂口 紀史*; 遠藤 正樹*; 木下 博嗣*; 渡辺 精一*; 粉川 博之*; 矢野 康英; 山下 真一郎; 川合 將義*

no journal, , 

粒界制御処理により高密度の対応粒界を導入したオーステナイト系ステンレス鋼の耐照射特性をイオン/電子線照射試験により調査した。粒界制御を施すことにより、ランダム粒界ネットワークが対応粒界により効率的に分断化され、照射に伴うCr欠乏に起因した粒界腐食の進展が対応粒界で停止する可能性が示された。

口頭

Initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass as a function of pH and temperature measured by using micro-reactor flow-through test

稲垣 八穂広*; 牧垣 光*; 三ツ井 誠一郎; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 野下 健司*

no journal, , 

マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発し、日本の模擬廃棄物ガラスP0798の溶解速度を測定した。この方法では、マイクロ流路(20mm$$times$$2mm$$times$$0.16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取,分析することで溶解・変質速度を得ることが可能となる。この方法により、pH及び温度を関数としたガラスの初期溶解速度を測定した。その結果、25$$^{circ}$$Cから90$$^{circ}$$Cの条件において、初期溶解速度が"V字型"のpH依存性を有することが確認された。これは、フランス原子力庁CEAが評価したR7T7ガラス等と同様な傾向である。得られた結果と他のガラスとの比較に基づき、溶解メカニズムについて議論する。

口頭

マイクロリアクタ流水試験によるガラス固化体溶解/変質の速度論的評価; ガラス初期溶解速度のpH/温度依存性

酒谷 圭一*; 稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

no journal, , 

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験法を用いて、P0798模擬ガラス固化体の初期溶解速度のpH依存性,温度依存性を測定し、体系的に評価した。その結果、各温度において初期溶解速度がV字型のpH依存性を有すること、アレニウス型の温度依存性を有することが確認された。また、触針式表面粗さ計で求めたガラス溶解量は溶液分析結果と一致し、信頼性の高いデータが得られていることが確認できた。

口頭

Kinetic evaluation of aqueous dissolution of P0798 simulated HLW glass as a function of dissolved silica concentration by using micro-channel flow-through test method

稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 三ツ井 誠一郎; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 野下 健司*

no journal, , 

地層処分における高レベル廃棄物ガラスの長期挙動のモデル化にあたっては、溶存ケイ酸濃度が飽和に近い条件でのガラス溶解機構の整合的な評価が必要である。評価においては、pH,溶液組成,反応表面積といった多様なパラメタをコントロールした条件で実験を行い、信頼性が高く、正確なデータを得る必要がある。そこで本研究では、我が国の模擬ガラス固化体(P0798)について、マイクロチャンネル流水試験法を用い、幾つかのpH条件で溶存ケイ酸濃度を関数とした溶解試験を行った。その結果、溶存ケイ酸濃度が飽和に近い条件においてもある程度の速度でガラスマトリクスが溶解すること、アルカリ元素のイオン交換だけでなく、アルミニウムもガラス溶解において重要な役割を持つことがわかった。

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